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1、博士學(xué)位論文基于石墨烯氣凝膠溶劑浸漬材料的放化分離方法研究作者姓名：陳姆妹指導(dǎo)教師:張嵐研究員中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所學(xué)位類別:理學(xué)博士學(xué)科專業(yè):無(wú)機(jī)化學(xué)培養(yǎng)單位:中國(guó)科學(xué)院大學(xué)上海應(yīng)用物理研究所2018年6月Researchontheradiochemicalseparationmethodbasedonsolvent-impregnatedgrapheneaerogelmatieralAdissertationsubmittedtoUniversityofChineseAcademyofSciencesinpartialfulfillmento
2、ftherequirementforthedegreeofDoctorofInorganicChemistryByChenMumeiSupervisor:ProfessorZhangLanShanghaiInstituteofAppliedPhysicsUniversityofChineseAcademyofSciencesJune2018摘要摘要水法分離技術(shù)在核燃料循環(huán)中扮演著非常重要的角色。為了提高資源利用率和減少放射性及有毒有害核素對(duì)環(huán)境的威脅，促進(jìn)核能的可持續(xù)發(fā)展，研究開(kāi)發(fā)更高效的新分離方法和新材料意義深遠(yuǎn)。溶劑浸漬吸附材料結(jié)合了傳統(tǒng)萃取技術(shù)的
3、高選擇性和吸附技術(shù)的操作簡(jiǎn)便性，在放射化學(xué)分離領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。石墨烯氣凝膠（GA）是一種三維石墨烯結(jié)構(gòu)材料，具有超疏水性、低密度、高孔隙率、穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)以及強(qiáng)韌的機(jī)械性能，在作為溶劑浸漬吸附材料基體材料方面具有較大的應(yīng)用潛力。本工作采用GA作為基體材料，用其浸漬有機(jī)萃取劑，制備了石墨烯氣凝膠-溶劑浸漬吸附材料（GrapheneAerogel-SolventImpregnatedAdsorbent，GA-SIA），考察了GA作為基體材料負(fù)載有機(jī)萃取劑的性能，研究了GA-SIA對(duì)水體中金屬離子的吸附分離性能，探索了基于GA-SIA的放化分離方法。
4、在GA-SIA的制備過(guò)程中，首先是采用改進(jìn)的Hummers方法以鱗片石墨為源材料制得氧化石墨烯（GO），再以GO為前驅(qū)體，利用乙二胺作為還原劑，通過(guò)溶膠凝膠法制備GA。隨后以GA浸漬有機(jī)溶劑制得GA-SIA。采用原子力顯微鏡（AFM）、拉曼光譜（Raman）、傅里葉紅外光譜（FT-IR）、X射線光電子能譜（XPS）、掃描電鏡（SEM）、接觸角分析等分析技術(shù)對(duì)GO和GA進(jìn)行表征。并考察了GA浸漬有機(jī)溶劑的速率、GA對(duì)有機(jī)溶劑的負(fù)載量、GA-SIA在酸性溶液中的穩(wěn)定性以及GA-SIA中有機(jī)溶劑的脫除方法。結(jié)果表明制得的GO剝離程度好（為單層及部分三層堆疊的
5、GO納米片）、質(zhì)量較高。用其制得的GA具有多孔三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，屬于超輕（孔徑在20-50μm左右,孔隙率>99.8%,密度為-34.5mg·cm）超疏水（接觸角>150°）材料。GA對(duì)有機(jī)溶劑的浸漬速率快（最快-1-1可達(dá)40.7g·g·s）、吸附容量高（比同類型吸附材料大2-3個(gè)數(shù)量級(jí)）。由于GA具有較好的壓縮回彈性、熱與化學(xué)穩(wěn)定性，可通過(guò)機(jī)械擠壓、燃燒等方法脫除GA-SIA上所負(fù)載的有機(jī)溶劑，實(shí)現(xiàn)GA的重復(fù)利用。GA-SIA的特異選擇性取決于其所浸漬的有機(jī)萃取劑，可方便地根據(jù)目標(biāo)物質(zhì)選擇不同的萃取劑實(shí)現(xiàn)GA-SIA的模塊化設(shè)計(jì)，使其體現(xiàn)出不同的選擇性
6、。在本工作中，首先選用磷酸三丁酯（TBP）和四辛-3-氧戊二醇-1,5-二酰胺（TODGA）I基于石墨烯氣凝膠溶劑浸漬材料的放化分離方法研究為功能萃取劑，制備了對(duì)應(yīng)的GA-SIA（GA-TPB和GA-TODGA），分別研究了其對(duì)水溶液中U和Th的吸附性能。結(jié)果顯示：GA-TPB和GA-TODGA對(duì)U和Th的吸附效率均依賴于萃取劑濃度及水相料液酸度，遵從分配比規(guī)律。GA-TPB-1和GA-TODGA對(duì)U和Th的飽和吸附容量分別為316.3和66.8mg·g，均大于同類型吸附材料。另外，還對(duì)GA-SIA上吸附的金屬離子的洗脫進(jìn)行了研究，并通過(guò)吸脫附循環(huán)測(cè)試
7、證明了GA-SIA的可重復(fù)利用性?？紤]到GA-SIA可以模塊化設(shè)計(jì)，并具有優(yōu)異的金屬離子吸附性能，針對(duì)高放廢液中典型金屬離子的分離，本工作還提出了基于GA-SIA的兩種分離策略。在“分組”分離策略中，制備了GA-DMHMP、GA-DCH18C6、及GA-TODGA三種GA-SIA材料，利用不同GA-SIA的選擇性實(shí)現(xiàn)了Th/U、Sr及RE金屬離子的“分組”分離；在“一把抓”策略中，利用TODGA對(duì)Th、U、Sr及RE金屬離子的較強(qiáng)萃取性能，以GA-TODGA作為吸附材料，可以去除高放廢液中大部分的金屬離子，較大程度地降低高放廢液的放射性水平。與傳統(tǒng)高放
8、廢液處理方式相比，基于GA-SIA的處理工藝操作簡(jiǎn)單，具有較好的應(yīng)用前景。綜上所述，由于GA優(yōu)
