金銅納米顆粒的制備及其在分析檢測中的應用研究

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1、分類號:密級:UDC:學號:355713211013南昌大學博士研究生學位論文金銅納米顆粒的制備及其在分析檢測中的應用研究PreparationofAuandCuNanoparticlesandItsAppliedResearchontheAssayandTesting鄭湘娟培養(yǎng)單位(院、系):材料科學與工程學院指導教師姓名、職稱:邱建丁教授申請學位的學科門類:工學學科專業(yè)名稱:微納米材料科學與工程論文答辯日期:2015年12月13日答辯委員會主席:評閱人:2015年月日學位論文獨創(chuàng)性聲明一、學位論文獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是本人在導師指導下進行的研究工作及取得的研究成果。據我所知,

2、除了文中特別加以標注和致謝的地方外,論文中不包含其他人已經發(fā)表或撰寫過的研究成果,也不包含為獲得南昌大學或其他教育機構的學位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文中作了明確的說明并表示謝意。學位論文作者簽名(手寫):簽字日期:年月二、學位論文版權使用授權書本學位論文作者完全了解南昌大學有關保留、使用學位論文的規(guī)定,同意學校有權保留并向國家有關部門或機構送交論文的復印件和電子版,允許論文被查閱和借閱。本人授權南昌大學可以將學位論文的全部或部分內容編入有關數據庫進行檢索,可以采用影印、縮印或掃描等復制手段保存、匯編本學位論文。同時授權北京股份有限公司和中國學術期刊

3、(光盤版)電子雜志社將本學位論文收錄到《中國學位論文全文數據庫》和《中國優(yōu)秀博碩士學位論文全文數據庫》中全文發(fā)表,并通過網絡向社會公眾提供信息服務,同意按“章程”規(guī)定享受相關權益。學位論文作者簽名(手寫):導師簽名(手寫):簽字日期:年月日簽字日期:年月金銅納米顆粒的制備及其在分析檢測中的應用研究論文題目姓名鄭湘娟355713211013學號論文級別博士■碩士□微納米材料科學與工程院/系/所材料科學與工程學院E_mailxjzheng1003@163.com備注:專業(yè)■公開□保密(向校學位辦申請獲批準為“保密”,年月后公開)摘要摘要金屬納米材料因其獨特結構而具有優(yōu)良的物理、化學等性能,而被廣泛

4、地應用在核酸、蛋白、金屬離子和病毒等檢測分析中。本文制備了幾種金銅納米材料,并將其應用于光學傳感器的構建,成功實現DNA甲基化、亞硝酸根(NO2-)、硫離子(S2-)和生物硫醇的高靈敏性和選擇性檢測,主要工作概況如下:1、以制備的金納米棒(AuNRs)為光學傳感探針,以DNA腺嘌呤甲基轉移酶(Dam)和甲基化敏感限制性內切酶(DpnI)作為甲基轉移酶和核酸內切酶模型,選用了一條含有特定序列5′-G-A-T-C-3′的15個堿基的雙鏈DNA(dsDNA)做為探針。當存在Dam時,可以將5′-G-A-T-C-3′中的A堿基發(fā)生甲基化,DpnI識別甲基化后的這段序列而發(fā)生特異性的剪切作用,使得dsD

5、NA裂解為單鏈DNA(ssDNA)碎片,這些ssDNA碎片不足以中和AuNRs表面的正電荷,AuNRs保持分散狀態(tài)。當沒有Dam時,DpnI不能夠識別特異性位點,DNA依舊是雙鏈狀態(tài),dsDNA相對于ssDNA碎片來說,帶有大量的負電荷可以中和AuNRs表面的正電荷,而使得AuNRs失去保護而發(fā)生團聚。這樣就可以根據AuNRs顏色變化來判斷DNA是否發(fā)生甲基化,并對Dam活性進行分析,得到Dam的檢測限為0.14UmL-1,此外,該方法還能直接用于篩選和評估Dam抑制劑。2、以抗壞血酸(AA)為還原劑,在無模板、活性劑和保護配體的條件下制備銅簇(CuNCs)。當加入Tris-HCl時,可以觀察

6、到溶液中有微米級的正四面結晶體形成,隨著反應時間延長,這種正四面體逐漸發(fā)生分解生成幾百個納米的球形納米粒子,當反應時間達到240min時,可發(fā)現有大量幾個納米的熒光CuNCs生成。應用紫外(UV)和熒光(FL)光譜,對形成過程中的光譜變化進行了監(jiān)測,根據實驗現象,推測CuNCs的形成機理為“晶核形成-溶解-成簇”的過程。以上述制備的CuNCs做為熒光傳感探針,實現了對亞硝酸根離子(NO2-)的選擇性敏感性檢測,檢測限為3.6nM,低于目前報道的大多數方法。進一步將該方法應用實際水樣的檢測,并發(fā)展了一種便攜靈敏的試紙法,用于NO2-的實地檢測。3、以多巴胺(DA)為還原劑免模板法制備了綠色熒光C

7、uNCs,構建了I摘要S2-檢測的特異性、敏感性傳感器。進一步的猝滅機理研究表明,動態(tài)猝滅導致了CuNCs熒光猝滅。得到的S2-線性響應范圍為2.5~200μM,線性相關系數R為0.99,其最低檢測限可達到0.75μM(S/N=3),遠低于世界衛(wèi)生組織(WHO)規(guī)定的飲用水中S2-最大含量15μM。構建的這種S2-納米熒光傳感器具有操作簡單,實用性強的特點。4、以抗壞血酸鈉(SA)為還原劑免模板法

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