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1、關于變壓吸附CO2氣體的研究ZanLiuandWilliamH.Green*化學工程學系，麻省理工學院，77馬薩諸塞大道，66-352室，坎布里奇，馬薩諸塞州，美國摘要：使用初濕含浸法制備了一種含有氧化鎂的用于溫室氣體CO2的新型吸附劑。使用特制的高壓微量天平系統(tǒng)和熱重分析儀得到了可逆吸附等溫線,循環(huán)穩(wěn)定,吸附速率。實驗數據表明在180?240°C的溫度范圍至少84個吸附周期內,該吸附劑具有相當大的可再生的吸附容量，較低的吸附熱和穩(wěn)定的工作能力。在此溫度范圍內新型吸附劑的性能優(yōu)于合成水滑石和K2CO3改性水滑石。因此該吸附劑在吸附CO2方面有很好的應用前景。1.引言：CO2氣體過量排放
2、引起全球氣候變暖的觀點已經被越來越多的人接受1。在所有的能源中，化石燃料產生的CO2排放量是最大的2。與此同時，煤是最廉價易得的燃料3。因此，在可預見的未來，煤依然是主要的能源，在發(fā)展中國家更是如此。面對這種困境，新技術應該有更高的能源利用率和更少的CO2排放量。目前，伴有碳捕獲分離的整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)是實現(xiàn)這一目標最可行的方法4。幾種可用的都基于一個相同的前提。煤在高溫高壓下與蒸汽和空氣分離單元提供的氧一起氣化5。產生的氣體在一個氣液反應器中變?yōu)镠2/CO2混合氣體?；旌蠚怏w隨后冷卻，脫除硫，懸浮粒子和CO2，然后再一個氣體渦輪發(fā)動機中燃燒完成能量轉換，廢氣中的一部分熱能被一
3、個熱能再利用系統(tǒng)用于驅動一個蒸汽渦輪，產生額外的能量。與傳統(tǒng)的煤粉加工相比，整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)有兩個重要的特征6。首先，因為聯(lián)合循環(huán)，整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)可以得到跟高的能量效率。其次，反應器中的氣流有更高的壓力，有利于硫，汞，氮氧化合物，微粒物質和CO2，使得尾氣處理跟便宜。目前，最先進的CO2捕獲過程包括用物理或化學溶劑洗滌氣流，比如單乙醇胺，低溫甲醇洗，賽列克索法。這些吸收過程都要走溫度較低的環(huán)境下進行。所以來自液氣轉換器的氣流必須充分冷卻，產生大量的能耗6,7。與傳統(tǒng)CO2補集方法相比，新技術消耗更少的能量，產生更少的操作費用，因而更有前景。先前的研究8,9已經對H
4、2滲透膜10,11，CO2滲透膜12，變壓吸附13等高溫度下的CO2分離過程，尋找提高吸附效率的方法。而我們最近的研究1437對之前的工作進行了擴展，比較了用于伴有碳捕獲分離的整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)模型。結構表面，對于溫度較高的氣體（200—300℃），變壓吸附比其他方法更有效。廣泛用于石油和化工行業(yè)的變壓吸附15，有很多顯著的優(yōu)勢，比如較低的能量要求，較低的費用，易于使用。盡管有這些優(yōu)勢，只有少量與200—300℃下可再生吸附CO2的文章發(fā)表。為了在要求的溫度范圍內適用，吸附劑需要維持可再生能力，較快的吸附速度，較低的吸附熱。已經工業(yè)化的吸附劑例如活性炭，沸石和氧化鋁等在高于15
5、0℃便喪失了他們對CO2的吸附能力。超級活性炭16在220℃還具有對CO2的吸附能力，但它對CO2/N2的選擇性很低。我們同樣對通過摻雜陽離子獲得的堿性沸石17,18進行了測試，他對極性氣體比如SO2和水蒸氣的吸附性能較差。圖1高壓微平衡圖文獻還研究了一些無機材料在較高溫度條件下對碳的捕集能力，比如氧化鈣19,20，鋯酸鋰21，硅酸鋰22,23，鈉基吸附劑24，滑石類復合材料25,26，雙鹽吸附劑27等。氧化鈣在700℃下仍能保持較高的吸附容量，但卻有著糟糕的再生能力，較低的吸附速率，和極高的熱量要求。鋰基材料在450—550℃仍然能夠捕集CO2，但是他們的吸附速率也較低。鈉基材料在2
6、00—400℃范圍內展現(xiàn)了良好的吸附性能，但該材料在700℃下才能再生，所以并不適合變壓吸附。兩性鹽吸附劑在高溫下有較高的吸附容量，但再生很困難28。在這些無機材料中，HTls是最有前景的CO2捕集劑，有大量關于這方面的研究。然而，HTls的工作溫度沒無法滿足我們的要求29,30。最近，美國國家能源科技實驗室研究了一種氫氧化鎂基吸附劑31，該吸附劑在200—300℃有較大的吸附容積，可以在375℃37再生。然而，通過熱處理進行再生依然無法滿足我們的需求。此外，該吸附劑的穿透曲線顯示其吸附速率較低，這可能與該吸附劑較低的比表面積有關。我們的目標是找到一種在較高溫度下仍然有很好再生能力，較
7、低吸附熱，較高吸附速率的吸附劑。該吸附劑在最初的潤濕浸漬后，表現(xiàn)出了較高的比表面積和適宜的孔徑分布，有利于CO2的迅速吸附。我們實驗室構建了一個高壓微平衡系統(tǒng)去表針吸附劑的性能。通過對其吸附容積，循環(huán)再生能力，吸附速率的細致研究，并與HTls做比較，我們證明該吸附劑在變壓吸附溫度較高的CO2方面很有前景。2.實驗部分2.1吸附劑的合成吸附劑通過潤濕浸漬法制得，該方法被廣泛用于制備多相催化劑。為了獲得最佳性能，不同的鎂前驅體（硝酸鹽，檸檬酸鹽，草
