hgte小團(tuán)簇幾何結(jié)構(gòu)與電子性質(zhì)的第一性原理研究

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1、HgTe小團(tuán)簇幾何結(jié)構(gòu)與電子性質(zhì)的第一性原理研究增刊2006年4月原子與分子物.理JOURNALOFATOMICANDM10IEC【.Ⅱ.ARPHYSICSSupple~rnentApt.2006文章編號:1000—0364(2006)增刊一0140-03HgTe小團(tuán)簇幾何結(jié)構(gòu)與電子性質(zhì)的第一性原理研究王新強(qiáng),羅強(qiáng),何煥典,李波(重慶大學(xué)數(shù)理學(xué)院,重慶400044)摘要:本文基于密度泛函理論的第一性原理方法,在廣義梯度近似(GGA)下,計(jì)算了團(tuán)簇(HgTe)("=1--8)~基態(tài)幾何結(jié)構(gòu),最高占據(jù)軌道和最低未占據(jù)軌道的能隙,結(jié)合能等.比較了團(tuán)簇(HgTe)和(C()基態(tài)結(jié)構(gòu),能隙與站舍能

2、隨尺寸變化關(guān)系的差異等.關(guān)鍵詞:HgTe團(tuán)簇;基態(tài)結(jié)構(gòu);結(jié)合能;能隙中國分類號:O561.1文獻(xiàn)標(biāo)識碼:M1引言半導(dǎo)體團(tuán)簇由于其獨(dú)特的物理性質(zhì)和重要的應(yīng)用前景,在過去十年里引起了人們高度的重視,近年來,通過膠體化學(xué)已成功合成出高質(zhì)量的Ⅱ一Ⅵ簇半導(dǎo)體量子點(diǎn)(CdS,CdSe,CdTe及HgTe),并應(yīng)用于可調(diào)諧發(fā)光器件上[卜,進(jìn)一步激發(fā)起人們對量子點(diǎn)及其"裸"的同類一團(tuán)簇的研究興趣.盡管對這類半導(dǎo)體團(tuán)簇的實(shí)驗(yàn)研究已經(jīng)取得長足進(jìn)展,但理論研究目前還是薄弱環(huán)節(jié),以前的理論研究主要集中在Ⅲ一V和Ⅳ一Ⅳ族半導(dǎo)體,比如CraAs,Si和Ge,只有少部分針對Ⅱ一Ⅵ族半導(dǎo)體,比如CdS和CdSe量子點(diǎn)或

3、團(tuán)簇,研究方法主要有半經(jīng)驗(yàn)的有效質(zhì)量方法,緊束縛近似方法和贗勢方法等,以及基于第一性原理Hartree—Fock方法和密度泛函理論(DFT)方法,由于計(jì)算上的困難,第一性原理研究在數(shù)量上相對較少,主要也是針對較小的量子點(diǎn)或團(tuán)簇(200個(gè)原子以下),采用的主要是DFT方法.我們也注意到這些研究存在的問題,半經(jīng)驗(yàn)的方法雖然可以用于幾百上千個(gè)原子的量子點(diǎn),但無法得到詳細(xì)的電子結(jié)構(gòu)等基本信息,而采用DFT的基本都是使用的是局域密度近似(LDA),這對團(tuán)簇來說,往往是過高估計(jì)了其結(jié)合能.除此以外,尋找和確定量子點(diǎn)的基態(tài)結(jié)構(gòu),也是研究的一個(gè)難點(diǎn),目前也沒有一個(gè)較為有效的方法.因此,進(jìn)一步開展這方面的

4、研究對于我們充分認(rèn)識量子點(diǎn)及團(tuán)簇的性質(zhì)是十分必要的.Ⅱ一Ⅵ族半導(dǎo)體中,HgTe的性質(zhì)比較特殊,它的體材料是半金屬(能隙在常溫下為一0.14eV),其它的都是半導(dǎo)體,因此,當(dāng)隨著量子點(diǎn)(或團(tuán)簇)尺寸的變化,HgTe量子點(diǎn)(或團(tuán)簇),將經(jīng)歷從半金屬到半導(dǎo)體的轉(zhuǎn)變.M.C.TroparevskyIs,9]等人采用LDA方法研究了(CdS)和(CdSe)(=1-8)As團(tuán)簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)和能隙,但(HgTe)團(tuán)簇在咒=1～8的尺寸范圍的研究,目前還未見有所相關(guān)報(bào)道.此外,CdS和Cdse的體材料為閃鋅礦結(jié)構(gòu),而HgTe體材料為纖鋅礦結(jié)構(gòu),因此通過研究比較其相應(yīng)團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的差異,對正確認(rèn)識各自形成不同結(jié)

5、構(gòu)的體材料的微觀機(jī)制是非常有意義的.2計(jì)算方法及過程本文采用基于密度泛函理論的第一性原理方法計(jì)算小尺寸的Ⅱ一Ⅵ族半導(dǎo)體團(tuán)簇(HgTe)的基態(tài)幾何結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì),計(jì)算使用的是劍橋大學(xué)?基金項(xiàng)目:教育部留學(xué)歸國人員科研啟動基金作者簡介:王新強(qiáng)(1964一),重慶市人,重慶大學(xué)數(shù)理學(xué)院教授,博導(dǎo),主要從事原子團(tuán)簇與量子點(diǎn)的理論研究??通訊作者.E-mail:xqwang@cqu.edu.cn增刊王新強(qiáng)等:HgTe小團(tuán)簇幾何蛄構(gòu)與電子性質(zhì)的第一性原理研究141凝聚態(tài)物理研究組開發(fā)的著名量子力學(xué)程序CASTEP.該程序是基于總能量贗勢方法和平面波展開計(jì)算編寫的,要求系統(tǒng)具有周期性,對于非周期的量子

6、點(diǎn)或團(tuán)簇問題,則需要建立超級元胞(su.percel1)來解決,即把量子點(diǎn)或團(tuán)簇放到一個(gè)足夠大的元胞里(元胞的尺寸要大到保證元胞內(nèi)的量子點(diǎn)或團(tuán)簇的相互作用可以忽略不計(jì)),一旦這樣做以后,剩下的步驟就和計(jì)算周期性問題完全一樣了.在計(jì)算過程中,最耗時(shí)間的就是對團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化.因?yàn)閳F(tuán)簇的結(jié)構(gòu)對稱性對于團(tuán)簇的性質(zhì)具有重要的影響[10],但我們通常又缺乏團(tuán)簇基態(tài)結(jié)構(gòu)的信息,因此,如果設(shè)計(jì)的團(tuán)簇的初始結(jié)構(gòu)遠(yuǎn)離基態(tài)結(jié)構(gòu),優(yōu)化的過程就可能非常的漫長,95%以上的時(shí)間都是在對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化,甚至當(dāng)團(tuán)簇處于一個(gè)亞穩(wěn)態(tài)的時(shí)候,程序也可能會提示說完成了結(jié)構(gòu)優(yōu)化.所幸的是,M.ClaudiaTroparevs

7、ky[8,9]等人用基于第一性原理的分子動力學(xué)方法已經(jīng)計(jì)算出了(CdS)和(Cdse)(=1～8)的基態(tài)結(jié)構(gòu),盡管CdSe和HgTe的晶體結(jié)構(gòu)不同(前者是閃鋅礦結(jié)構(gòu),后者是釬鋅礦結(jié)構(gòu)),但作為同屬Ⅱ一Ⅵ簇的化合物,其小團(tuán)簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)應(yīng)該是非常接近的,因此,我們選取與(Cdse)小團(tuán)簇的基態(tài)相同的結(jié)構(gòu),作為(HgTe)小團(tuán)簇的初始結(jié)構(gòu),然后進(jìn)行進(jìn)一步的結(jié)構(gòu)優(yōu)化,這樣既可以對這兩種Ⅱ一Ⅵ族半導(dǎo)體團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)進(jìn)行比較,又可以提高計(jì)算的效率+