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《殼聚糖衍生吸附材料的制備及其對(duì)印染廢水的吸附研究》由會(huì)員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、分類號(hào):O631單位代碼:10110學(xué)號(hào):B1504007NorthUniversityOfC中北大學(xué)博士學(xué)位論文殼聚糖衍生吸附材料的制備及其對(duì)印染廢水的吸附研究博士研究生孟建指導(dǎo)教師崔建蘭學(xué)科專業(yè)_化學(xué)工程與技術(shù)_Ph.D.DissertationPreparationofChitosan-derivedAdsorptionMaterialsandTheirAdsorptiontoDyeWastewaterBy:MengJianSupervisor:CuiJianlanNorthUniversityofCh
2、inaJune5,2018中北大學(xué)學(xué)位論文殼聚糖衍生吸附材料的制備及其對(duì)印染廢水的吸附研究摘要染料是工業(yè)廢水中最常見的污染物之一。隨著印刷業(yè),紡織業(yè),皮革生產(chǎn),化妝品行業(yè)以及生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的快速發(fā)展,染料類別多樣化進(jìn)而導(dǎo)致染料廢水成分更加復(fù)雜。染料會(huì)減弱水體光線透過而抑制水生生物的光合作用,對(duì)水生生物構(gòu)成嚴(yán)重威脅。此外,染料還具有較強(qiáng)的毒性,不當(dāng)接觸會(huì)引起呼吸困難,腹瀉,嘔吐等身體不適。因此,有效的整治處理印染廢水迫在眉睫。天然高分子聚合物殼聚糖是一種具有陽離子聚電解質(zhì)特性的胺基多糖,酸性條件下可以與陰離子化合物發(fā)生離子交換作用,可用于吸附和凝聚絮凝過
3、程。中性環(huán)境下,弱質(zhì)子化的胺基可以與金屬陽離子或有機(jī)化合物配位絡(luò)合。故而殼聚糖衍生材料在廢水處理方面具有重大的研究?jī)r(jià)值。本研究以經(jīng)濟(jì)環(huán)保的殼聚糖為基材,通過設(shè)計(jì)修飾制備了八種結(jié)構(gòu)不同,性質(zhì)不一的吸附材料。采用FTIR、TGA、SEM、XPS、XRD等分析表征了材料成分、形貌以及結(jié)構(gòu)組成等信息。選取陽離子型染料亞甲基藍(lán)(MB)和陰離子型染料活性艷紅(RBR)和活性黃(RY)作為吸附對(duì)象,通過紫外分光光度法測(cè)試得到幾類材料對(duì)染料的吸附性能,為綠色環(huán)保吸附材料的開發(fā)以及染料廢水的治理研究提供一定參考價(jià)值。首先采用微相乳液交聯(lián)技術(shù),一步法制備了兩種多胺化殼聚
4、糖交聯(lián)微球,三乙烯四胺胺基化微球TETA-CTSms和聚乙烯亞胺胺基化微球PEI-CTSms,表征分析多胺化微球表面胺基含量大大提升。吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,微球TETA-CTSms和PEI-CTSms對(duì)MB的吸附性能一般,而對(duì)RBR和RY的吸附性能變優(yōu)。TETA-CTSms對(duì)RBR的吸附量3h達(dá)到265.16mg/g,吸附過程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。TETA-CTSms和PEI-CTSms對(duì)活性黃的吸附量3h達(dá)到546.69mg/g和234.48mg/g,吸附過程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。在吸附染料RY的過程中,兩種多胺化微球的吸附量均隨著pH的減小而增大。隨
5、著溶液中NaCl濃度的增加,TETA-CTSms微球?qū)BR的吸附量逐漸增加,而對(duì)RY的吸附量卻減小。PEI-CTSms微球?qū)钚渣S吸附量隨溶液中NaCl的濃度增加而增加。PEI-CTSms微球?qū)BR的等溫吸附研究中,Temkin和Langmuir模型擬合度都很高,吸附過程既包括物理吸附又包括化學(xué)吸附。TETA-CTSms微球?qū)Y的等溫吸附研究符中北大學(xué)學(xué)位論文合Langmuir等溫吸附模型,屬于單分子層吸附。此外,兩種多胺化微球的等溫吸附過程都是自發(fā)的吸熱反應(yīng)。為了提高吸附材料的循環(huán)使用性,將磁性四氧化三鐵顆粒與三乙烯四胺多胺化殼聚糖溶液共混,
6、采用微相乳液交聯(lián)技術(shù),一步法制備了磁性三乙烯四胺胺基化微球TETA-MCTSms。此外,構(gòu)建氧化還原引發(fā)體系在空白殼聚糖微球表面引發(fā)接枝聚甲基丙烯酸,得到羧基化磁性交聯(lián)微球MCTSms-PMAA。通過測(cè)試表征,TETA-MCTSms微球表面成功多胺化,MCTSms-PMAA表面成功羧基化。吸附實(shí)驗(yàn)中,MCTSms-PMAA對(duì)陽離子型染料MB的吸附性能變優(yōu),吸附過程符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,對(duì)MB的吸附量隨著pH的增大而增大,隨溶液中NaCl的濃度增大而增大。等溫吸附數(shù)據(jù),Langmuir2擬合效果最好,相關(guān)系數(shù)R最大。與此同時(shí),TETA-MCTSms對(duì)R
7、BR表現(xiàn)出良好的吸附性,動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)中其3h的吸附量達(dá)到197.91mg/g,吸附過程也遵循準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。吸附量隨著pH的增大而減小,隨溶液中NaCl的濃度增大而增大。TETA-MCTSms對(duì)RBR的吸附過程吸熱,Langmuir等溫吸附模型擬合相關(guān)系數(shù)最高。針對(duì)微相乳液交聯(lián)法中使用大量的有機(jī)溶劑,后續(xù)產(chǎn)物清洗也比較繁瑣。于溶液中以戊二醛為交聯(lián)劑,采用一步法同步制備了聚乙烯亞胺-殼聚糖PEI-CCTS和三乙烯四胺-殼聚糖TETA-CCTS兩種吸附材料,吸附研究中,TETA-CCTS對(duì)RBR的吸附動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,擬合得到的平衡吸附量為38
8、3.63mg/g。TETA-CCTS對(duì)RBR的2等溫吸附數(shù)據(jù)采用Langmuir模型擬合得到更高的R值。說明