納米復合材料制備及其在電化學生物傳感器中應用

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1、摘要納米復合材料的制備及其在電化學生物傳感器中的應用分析化學專業(yè)碩士研究生王成燕指導教師陳時洪副教授摘要電化學酶生物傳感器因具有靈敏度高、選擇性好、易于微型化等優(yōu)點而具有廣泛的應用前景，現(xiàn)己成為當前研究的熱點之一。在酶生物傳感器的研究和開發(fā)中，其活性組分的同定化一直是最為關鍵和重要的技術。納米復合材料具有比表面積大、吸附力強、催化活性高和生物相容性好等特性，將其用于生物分子的同載，不僅可以提高生物分子(酶)的吸附量和穩(wěn)定性，還能很好地保持生物分子的生物活性，從而使傳感器的性能得到提高?；诖?，本文制備了不同形

2、貌的納米復合材料．并將這些材料用于生物傳感界面的構建。所制備的葡萄糖、膽閌醇等生物傳感器具有較寬的線性范圍、較高的靈敏度、較低的檢測下限以及較快的響應速度。具體內容如下：1．基于普魯士藍．金復合膜構建的葡萄糖生物傳感器的研究在本工作中，研制了一種基于普魯士藍．納米金復合物(PB．Au)以及鉑納米簇(Pt-NCs)的葡萄糖生物傳感器。作為電子媒介體的PB，通過與氯金酸一起電聚合到玻碳電極表面而形成一層致密的PB．Au復合膜。接著通過電沉積的方式將Pt-NCs固載到PB．Au修飾電極上。最后，將葡萄糖氧化酶(GO

3、D)組裝到修飾電極上并修飾一層N娟on膜，防止GOD的泄漏。制得的電流型葡萄糖傳感器表現(xiàn)出快速的響應時間，寬的線性范圍，當信噪比為3時檢出限低至1．O“mol／L。該傳感器具有良好的選擇性，其原因是由于選擇的工作電位較低．與葡萄糖共存的干擾物如抗壞血酸、尿酸、精氨酸等不會產(chǎn)生干擾。2．基于鉑納米簇．多壁碳納米管復合物構建的葡萄糖生物傳感器的研究由于具有獨特的物理化學性質，鉑納米簇．多壁碳納米管納米復合物(PtNCs．MwCNTs)現(xiàn)在已成為極具吸引力的納米材料。在此工作中，采用一步合成法制得了PtNCs．MW

4、CNTs并以其為同酶基質構建了一種高靈敏的葡萄糖生物傳感器。采用循環(huán)伏安法(CV)，電化學交流阻抗法(EIS)以及原子力顯微鏡(AFM)表征了傳感器的組裝過程。在最優(yōu)條件下，該傳感器對葡萄糖表現(xiàn)山良好的催化特性。如線性范圍寬(3pmol／【廣14．5mmol，L)，檢出限低(1．0¨mol／L)，靈敏度高(12．55pAL，mmoI)，響應時間短(6s)。更重要的是，此傳感器能夠用于I兩南大學碩十學何論文對人體血清樣品中葡萄糖含量進行分析。該傳感器性能優(yōu)良，是因為PtNCs-MwCNTs具有大的比表面積、良好

5、的導電性、較高的催化活性和良好的生物相容性，從而增大了酶的吸附量且促進電極界面上的電子轉移。3．一步電沉積法制各生物復合膜及其在膽固醇生物傳感器中的應用將多壁碳納米管(MwCNTs)、金鉑合金納米粒子(Au@眥NPs)和殼聚糖(CS)的優(yōu)勢結合起來，采用一種獨特的方法構建了一種新的膽固醇生物傳感器。首先采用一步電沉積法將CS．MwcNTs-Au@附NPs復合膜沉積在玻碳電極表面，再用戊二醛做交聯(lián)劑將膽固醇氧化酶(ChOx)固載在修飾電極上制得膽固醇生物傳感器。從CS-MwCNTs-Au@MNPs復合膜的掃描電

6、鏡圖像可以看到在CS基質內分散有大量的MWCNTS和Au@眥NPs。用循環(huán)伏安和交流阻抗等方法表征了傳感器的組裝過程。該傳感器的線性范圍為0．7~477．7“mol／L，校正曲線的斜率即為傳感器的靈敏度，可達到224．5釁L／mmol。4．基于金鉑復合物功能化的氧化鋅納米棒的膽固醇生物傳感器的研究構建了一種基于多壁碳納米管(MWCNTS)和金鉑復合物功能化的氧化鋅納米棒(Pt@Au-znON飚)為基質同載膽固醇氧化酶(ChOx)的生物傳感器，并考察了該膽固醇傳感器的應用潛力。首先，用化學合成法制備了Pt@Au

7、-znoNRS。然后將其分散液滴涂到MWCNTs修飾的玻碳電極表面，接著通過納米材料對ChOx的吸附作用以及正電荷ZhO納米材料與負電荷ChOx之間的靜電作用將ChOx同載到電極上。MWCNTs和Pt@Au-ZnONRs為ChOx提供了良好的微環(huán)境，從而有利于傳感器分析性能的提高。該傳感器對膽I蒯醇響應的線性范圍為0．1~759．3弘mol／L，檢測限為O．03叩10兒，靈敏度為26．8¨AL／mmol，米氏常數(shù)為1．84mmol／L，并具有響應時間短、靈敏度高、穩(wěn)定性好等優(yōu)點。關鍵詞：生物傳感器納米復合物多

8、壁碳納米管葡萄糖膽固醇UABSTRACTThepreparationofthenanocompositematerialsandtheir■’J●■J■■●■●appIlCatlonlntheeIeCtr0ChemlCaIb10SenS0rSAnal”icalChemist拶MasterPost舯duate：ChengyaIlW抽gSupervisor：AssociateProfessorShiho