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1、Cu摻雜Mn/TiO2催化氧化NO性能研究：采用溶膠凝膠法制備了載體TiO2，在負載Mn（Ac）2制備Mn/TiO2時摻雜Cu，制備了Mn-Cu/TiO2催化劑?？紤]了Cu的摻雜量、活性組分負載量、焙燒溫度等制備條件對其催化氧化NO性能的影響。結果表明，最佳條件下制備的催化劑，在反應溫度200℃、空速41000h-1、NO濃度為300×10-6（φ）及O2含量為10%條件下，NO氧化率可達53.08%，250℃時NO氧化率達到74.76%。在220℃以上時H2O對其影響較小，但其抗硫性能還有待進一步研究提高。 關鍵詞：NO催化氧化TiO2Mn/TiO2 一、前言 NOX的排放對壞境
2、造成嚴重的危害，其破壞臭氧層、產生光化學霧及形成酸雨等。NOX中NO占主要部分（90%以上）[1]，現(xiàn)今工業(yè)主流的脫除方法是利用NH3在催化劑的作用下將NOX還原為N2，但該技術對傳統(tǒng)的火電廠難以改造且投資大，容易產生二次污染等[2]。近年來，針對NOX和SO2的協(xié)同脫除進行了大量的研究[3～6]。催化氧化（SelectiveCatalyticOxidation，縮寫為SCO）法是在催化劑的作用下，利用煙氣中過剩O2將NO氧化成NO2，再用濕法將其脫除，能夠達到同時脫硫脫硝的目的。該方法不需要添加氧化劑、安全性能好、運行成本低、經濟好，不產生二次污染，是治理NOX污染的重點研究技術[7]
3、?！ 〈罅垦芯勘砻鳎琈n、Co等過渡金屬氧化物負載在載體上表現(xiàn)出較好的催化氧化NO活性[8～12]，采用較多的載體有SiO2、r-Al2O3和TiO2等。其中Mn負載量為10%，焙燒溫度為300℃時其催化氧化NO有最好的活性[9]。MnOX、CoOX和CuOX等屬于p-型半導體過渡金屬氧化物，由于p-型半導體的氧吸附量比n-型半導體大，且吸附的O2會離解為O-，有利于深度氧化[13]，所以其表現(xiàn)出較好的催化氧化活性。目前對單一的p-型半導體過渡金屬氧化物催化氧化NO的研究較多，而較少考察雙組分。黃明等[14]察了Cu-Mn雙組分負載在SiO2上的催化氧化活性；王歡等[15]了銅錳復合氧化
4、物室溫催化氧化NO的性能；李鵬等[16]研究了CuMn/TiO2催化燃燒苯類物質的活性，但利用TiO2做載體的Mn-Cu雙組分活性催化劑用于NO的催化氧化還未見報道，本文利用Mn的低溫催化活性，考慮到氧化銅是p型半導體，接受電子快，表面吸附氧濃度較高，向Mn鹽前軀體中添加Cu鹽，由于Mn-Cu與TiO2之間的協(xié)同作用[16]，制備出了Mn-Cu雙組分負載在TiO2上的催化劑，考察了其催化氧化NO的活性?！ 《?、實驗 1.載體的制備 載體TiO2的制備為溶膠-凝膠法。向鈦酸四丁酯中加入乙酰丙酮，使[acacH]/[Ti]=2，然后加一定量的無水乙醇，室溫攪拌2h，得到溶膠。60℃下水浴
5、濃縮4h，120℃下干燥6h，再置于馬弗爐中500℃煅燒3h，得到載體TiO2。 2.催化劑的制備 催化劑的制備采用浸漬法，活性組分的前軀體為硝酸鹽或醋酸鹽。稱取一定量的活性組分溶于50mL水中，加入2.5gTiO2，常溫攪拌2h后，120℃下干燥過夜，在空氣中于不同的溫度下焙燒3h，研磨篩分出60～80目的顆粒備用。 3.催化劑的活性及抗毒性測試 三、結果與討論 1.催化劑的不同制備條件對其催化性能的影響 1.1Cu摻雜量對催化劑活性的影響 在焙燒溫度為300℃的條件下，制備了不同Cu摻雜量的Mn-Cu/TiO2催化劑，記為10%Mn-Cu/TiO2（Mn/Cu=1/3、
6、1/2、1、1.5、2、2.5和3，摩爾比）。其活性隨溫度的變化。如圖2所示。所有催化劑的活性隨溫度變化曲線基本一致，其活性均隨溫度的升高逐漸增大，隨后受熱力學平衡限制下降。其中Mn/Cu=2時，其活性在200℃時達到53.08%，是所測配比中活性最高的?？赡苁怯捎诖呋瘎┑呐浔葹镸n/Cu=2，在化學計量上更易生成CuMn2O4尖晶石結構的物質。Kang[17]等研究表明，銅錳復合氧化物催化劑有較好的NO低溫催化性能主要是因為其生成了CuMn2O4，其對提高了催化劑的活性起到主要作用?！ ∷摹⒔Y論 3.H2O和SO2對催化劑活性的影響較大，在220℃以上時，H2O對催化劑的活性影響較小
7、，且H2O對催化劑的失活影響是可逆的，但SO2對催化劑的活性毒害很大，失活為不可逆。 ：采用溶膠凝膠法制備了載體TiO2，在負載Mn（Ac）2制備Mn/TiO2時摻雜Cu，制備了Mn-Cu/TiO2催化劑?？紤]了Cu的摻雜量、活性組分負載量、焙燒溫度等制備條件對其催化氧化NO性能的影響。結果表明，最佳條件下制備的催化劑，在反應溫度200℃、空速41000h-1、NO濃度為300×10-6（φ）及O2含量為10%條件下，NO氧化率可
