tio_2薄膜的光催化性能及其在化學(xué)需氧量測(cè)定中的應(yīng)用研究

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1、.TiO_2薄膜的光催化性能及其在化學(xué)需氧量測(cè)定中的應(yīng)用研究...TiO_2薄膜的光催化性能及其在化學(xué)需氧量測(cè)定中的應(yīng)用研究...TiO_2薄膜的光催化性能及其在化學(xué)需氧量測(cè)定中的應(yīng)用研究...【摘要】：1972年Fujishima和Honda在Nature雜志上發(fā)表了TiO2電極光催化分解水的科研成果,這一成果具有非常重要的意義,它不僅僅揭示了利用TiO2可以把光能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能,同時(shí)更標(biāo)志著光催化新時(shí)代的開(kāi)始。來(lái)自化學(xué)、物理、材料等領(lǐng)域的學(xué)者圍繞太陽(yáng)能的轉(zhuǎn)化和儲(chǔ)存,探索多相光催化過(guò)程的原理,致力于提高太陽(yáng)

2、能的轉(zhuǎn)化效率,并拓展其應(yīng)用領(lǐng)域。TiO2光催化性能的應(yīng)用已經(jīng)滲透到材料、能源、環(huán)保等多個(gè)領(lǐng)域,成為當(dāng)今科學(xué)研究中的一大熱點(diǎn)。在對(duì)TiO2光催化性能研究的基礎(chǔ)上,人們對(duì)利用TiO2光催化技術(shù)進(jìn)行環(huán)境治理產(chǎn)生了興趣。從上世紀(jì)70年代初期以來(lái),國(guó)外的許多學(xué)者競(jìng)相開(kāi)展了這方面的研究。在眾多環(huán)境污染治理技術(shù)中,TiO2光催化技術(shù)作為一種新型的高級(jí)氧化技術(shù)具有其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì):以TiO2作為光催化劑的多相光催化反應(yīng)能夠在比較溫和的條件下深度的進(jìn)行;可以利用太陽(yáng)能直接激活光催化劑,驅(qū)動(dòng)氧化-還原反應(yīng)。TiO2光催化技術(shù)在環(huán)境

3、治理過(guò)程中的廣泛應(yīng)用引起了環(huán)保技術(shù)的全新革命,這一革命現(xiàn)已波及污水治理、水質(zhì)監(jiān)測(cè)、空氣凈化及保潔除菌等諸多領(lǐng)域。水質(zhì)污染是環(huán)境污染的一大方面,污水能否達(dá)標(biāo)排放由污水的污染指數(shù)決定,其中最重要的指標(biāo)是污水的COD值。COD是指在一定條件下,水體中有機(jī)物或其他還原性物質(zhì)被強(qiáng)氧化劑氧化所消耗的氧化劑所對(duì)應(yīng)的氧的物質(zhì)濃度(mgl-1)。測(cè)定過(guò)程中有機(jī)物或其他還原性物質(zhì)的氧化程度決定了測(cè)定COD結(jié)果的準(zhǔn)確程度。具有光催化活性的TiO2在光激發(fā)下,能產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化性的活性氧自由基(如羥基自由基)等一類(lèi)強(qiáng)氧化劑,可將水中

4、的有機(jī)污染物深度礦化。利用此原理可望實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)污染物的快速、實(shí)時(shí)測(cè)定,為水體中有機(jī)污染物總量的測(cè)定提供一種全新的理念和思路。本論文制備并表征了一些具有光催化活性的TiO2薄膜,探討了TiO2薄膜光催化劑的光催化氧化有機(jī)物的機(jī)理,提出了利用光催化氧化技術(shù)對(duì)水體化學(xué)需氧量進(jìn)行測(cè)定的新方法,還以該方法為基礎(chǔ)開(kāi)發(fā)研制了新型的COD分析儀。本論文內(nèi)容共分五章:第一章緒論本章內(nèi)容對(duì)TiO2光催化劑的結(jié)構(gòu)、性能及研究現(xiàn)狀,TiO2薄膜的制備、TiO2薄膜光催化性能的優(yōu)化及其應(yīng)用等方面的進(jìn)展作一綜述。對(duì)當(dāng)前國(guó)內(nèi)外化學(xué)需氧量

5、測(cè)定技術(shù)的現(xiàn)狀及進(jìn)展作了詳細(xì)的闡述。第二章TiO2薄膜光催化氧化有機(jī)物的研究本章內(nèi)容分為兩節(jié),分別以羅丹明B和亞甲基蘭作為模擬物,進(jìn)行了利用Ti/TiO2薄膜對(duì)水體中有機(jī)物光催化氧化的研究。第一節(jié)介紹了利用激光煅燒結(jié)合溶膠-凝膠的方法制備了Ti/TiO2電極,并利用X射線(xiàn)衍射儀(XRD)和原子力顯微鏡(AFM)對(duì)該電極進(jìn)行了表征。進(jìn)行了以該電極為工作電極,光催化降解羅丹明B的實(shí)驗(yàn)。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,探討了煅燒時(shí)所用的激光能量對(duì)該電極光催化性能的影響,以及陽(yáng)極電壓、pH值對(duì)光催化降解反應(yīng)的影響,并且對(duì)該電極在不同

6、條件下降解羅丹明B的過(guò)程進(jìn)行了對(duì)比研究,最后還比較了激光煅燒和馬弗爐燒結(jié)制得的Ti/TiO2電極光催化降解羅丹明B的過(guò)程,結(jié)果表明,電助光催化可以比單純的光催化更有效氧化有機(jī)物,而且用激光煅燒結(jié)合溶膠-凝膠法制備的Ti/TiO2電極具有更好的光催化性能。第二節(jié)介紹了利用陽(yáng)極氧化結(jié)合激光煅燒的方法制備了Ti/TiO2電極,對(duì)該電極進(jìn)行了XRD表征,結(jié)果表明制得的薄膜中TiO2的晶型主要是銳鈦礦型。同時(shí)還通過(guò)交流阻抗(EIS)法初步研究了Ti/TiO2電極的光催化性能,為了進(jìn)一步研究制得的Ti/TiO2電極光催

7、化性能,進(jìn)行了光催化氧化亞甲基蘭(MB)的實(shí)驗(yàn)。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,探討了利用Ti/TiO2電極電助光催化降解有機(jī)物的機(jī)理,以及不同條件對(duì)光催化反應(yīng)的影響,為了研究對(duì)有機(jī)物深度礦化的情況,還考察了降解過(guò)程中反應(yīng)液化學(xué)需氧量(COD)的去除率。結(jié)果表明,用陽(yáng)極氧化-激光鍛燒法制備的Ti/TiO2電極不僅具有更強(qiáng)的光催化氧化有機(jī)物的能力,還具有更高的對(duì)有機(jī)物的深度礦化的選擇性。第三章石英管負(fù)載TiO2薄膜光催化氧化測(cè)定化學(xué)需氧量的應(yīng)用研究本章制備并表征了石英管負(fù)載的TiO2薄膜,同時(shí)還提出了用石英管負(fù)載TiO2結(jié)合K

8、2Cr2O7的體系光催化氧化檢測(cè)水體化學(xué)需氧量的新方法,在這個(gè)體系中,K2Cr2O7極易捕獲TiO2表面光生電子,提高TiO2光催化氧化能力。對(duì)于給定樣品,可以根據(jù)K2Cr2O7光催化還原產(chǎn)物Cr(Ⅲ...)吸光度值的變化,來(lái)定量計(jì)算樣品的COD值。以葡萄糖為標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì),探討了該方法測(cè)定化學(xué)需氧量的最佳反應(yīng)條件,并擬合了工作曲線(xiàn)(線(xiàn)性范圍為50～500mgl-1,最低檢測(cè)限為20mgl-1)。將該方法用于實(shí)際水樣檢