方鈉石的合成與其吸附性能.研究

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1、方鈉石合成的研究及其吸附性能研究大連理工大學(xué)學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者及指導(dǎo)教師完全了解“大連理工大學(xué)碩士、博士學(xué)位論文版權(quán)使用規(guī)定”，同意大連理工大學(xué)保留并向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交學(xué)位論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)大連理工大學(xué)可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，也可采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編學(xué)位論文。作者簽名：導(dǎo)師簽名：．‰難糊大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文引言1756年，瑞典礦物學(xué)家Cronstedt[1l在選礦時(shí)發(fā)現(xiàn)了一種低密度、軟性的礦石，這種礦石有一種特殊性質(zhì)，即在水中煮沸時(shí)會(huì)冒泡，因此把它叫做沸石。沸石的

2、字面意思是“沸騰的石頭’’或“發(fā)泡的物體"。盡管人們很早就已經(jīng)意識(shí)到了沸石的特異性能，但是直到20世紀(jì)50---60年代美國(guó)UCC公司成功研究沸石晶體的水熱合成工藝之后，才開始廣泛利用這種礦物。沸石是一類架狀構(gòu)造的含水鋁硅酸鹽礦物，屬于典型的多孔性無機(jī)材料。人們對(duì)無機(jī)孔性材料的分類，把孔道尺寸范圍在2rim以下的物質(zhì)稱為微孔，具有規(guī)則的微孔孔道結(jié)構(gòu)的物質(zhì)稱為微孔化合物或分子篩；孔道尺寸范圍在2～50nln間的物質(zhì)稱為介孔，具有有序介孔孔道結(jié)構(gòu)的物質(zhì)稱為介孔材料；孔道尺寸大于50nln屬于大孔【2】。據(jù)此分類，沸石應(yīng)屬微孔化合物，它的孔道尺寸大小為0．3～1．3I瑚【3】。進(jìn)一

3、步根據(jù)孔道環(huán)數(shù)，沸石可細(xì)分為小孔沸石(八元環(huán))、中孔沸石(十元環(huán))和大孔沸石(十二元環(huán))。這類物質(zhì)主要具有以下特點(diǎn)：(1)具有均勻的孔徑，根據(jù)其有效孔徑，可用來篩分大小不同的流體分子，這種作用叫做分子篩作用；(2)具有很大的內(nèi)表面積和孔體積，可用做吸附劑；(3)具有離子交換性(如與K，、Ca2+等交換)；(4)由Si04和A104四面體共享氧原子為基本骨架結(jié)構(gòu)單元，組成短程有序和長(zhǎng)程有序的晶體結(jié)構(gòu)。因此，沸石分子篩是一類重要的催化劑、吸附劑和離子交換劑，廣泛應(yīng)用于洗滌劑工業(yè)、石油化學(xué)工業(yè)、精細(xì)化工、環(huán)境保護(hù)以及發(fā)展新功能材料等諸多領(lǐng)域，在國(guó)民經(jīng)濟(jì)中占有重要地位。沸石的合成可追

4、溯到19世紀(jì)中期。最早的合成是模仿天然沸石的地質(zhì)生成條件，采用高溫和高壓(大于200℃和高于10MPa)，但結(jié)果并不理想。真正成功的合成在大約20世紀(jì)40年代，Barrer和Sameshima就開始了沸石的合成研究，之后，美國(guó)聯(lián)合碳化物公司00CO)的Milton和Breck等發(fā)展了沸石合成方法：在暖和的水熱條件下(大約100℃和自生壓力)進(jìn)行，并成功地合成出自然界不存在的沸石—-A型沸石與X型沸石以及繼之而來的Y型沸石。另一個(gè)大的飛躍是1961年Barrer和Denny首次將有機(jī)季銨鹽陽離子引入合成體系，有機(jī)陽離子的引入允許合成高硅鋁比沸石甚至全硅分子篩，此后在有機(jī)物存在的

5、合成體系中得到了許多新型沸石和新型微孔晶體【4】。許多科研工作者和生產(chǎn)廠家也紛紛探索用無機(jī)非金屬礦物原料(如高嶺土、硅藻土、煤灰石等)合成分子篩，并取得了許多有意義的結(jié)果【5{J。但是，這些礦物原料均需要經(jīng)高溫煅燒活化，能耗以及設(shè)備投入很大。目前，沸石分子篩工業(yè)合成的主要原料是化工原料(如燒堿、工業(yè)鋁酸鈉、工業(yè)水玻璃等)，合成工藝成熟，技術(shù)條件容易控制，產(chǎn)品質(zhì)量較高。方鈉石合成的研究及其吸附性能研究19世紀(jì)末，人們開始廣泛的研究方鈉石的合成【9】，研究表明，方鈉石的合成方法主要有如下三類m11】：(i)水熱合成法；(ii)固相反應(yīng)法；(iii)硅鋁凝膠法。本課題的目的就是選取

6、成本低廉的工業(yè)產(chǎn)品為原料來合成高質(zhì)量的方鈉石，通過優(yōu)化工藝條件，找到最佳工藝參數(shù)。并對(duì)其吸水及吸氫性能進(jìn)行研究，使其得到更廣泛的應(yīng)用。大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文1文獻(xiàn)綜述1．1沸石分子篩簡(jiǎn)介1．1．1沸石分子篩的化學(xué)組成沸石的化學(xué)組成十分復(fù)雜，因種類不同而有很大差異，沸石的一般化學(xué)式為：AmBp02p·IlH20，結(jié)構(gòu)式為Ax／q[(A103)x(Si02)y]nH20，其中：A為Ca、Na、K、Ba、Sr等陽離子，B為燦和Si，q為陽離子電價(jià)，m為陽離子數(shù)，n為水分子數(shù)，x為烈原子數(shù)，YNSi原子數(shù)，y／x通常在1-5之間，(X+y)是單位晶胞中四面體的個(gè)數(shù)。表1．1常見沸石

7、組成Tab．1．1Thechemicalcompositionofsomeordinaryzeolites‘沸石名稱化學(xué)式(理想晶胞組成)Si／AlSoDNa8[A168i6024]C121MORNa8[AlsSi40096]’241-1205NaXNa_86[Als6Sil060ss4]。264H201．23NaYNa56[A156Si]360n4]。264H202．434A、Na96[A196Si960384]‘216H2011．1．2沸石分子篩的晶體結(jié)構(gòu)沸石是架狀構(gòu)造硅酸鹽中的～族礦物，結(jié)構(gòu)比較復(fù)