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《氧化石墨烯負載催化劑的制備與其氧還原催化性能的研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關內(nèi)容在學術論文-天天文庫。
1、國內(nèi)圖書分類號：TQ150.4國際圖書分類號：66.01/.09工學碩士學位論文氧化石墨烯負載催化劑的制備及其氧還原催化性能研究碩士士研究生：洪朝導師：于杰教授申請學位：工學碩士學科、專業(yè)：材料加工工程所在單位：深圳研究生院答辯日期：2010年6月授予學位單位：哈爾濱工業(yè)大學ClassifiedIndex:TQ150.4U.D.C:66.01/.09DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringINVESTIGATIONONPREPARATIONOFGRAPHENEOXIDESUPPORTINGCATALYSTSANDTHEIRC
2、ATALYTICPERFORMANCEINOXYGENREDUCTIONCandidate:HongChaoSupervisor:Prof.YuJieAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpeciality:MaterialProcessingEngineeringAffiliation:ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence:June,2010Degree-Conferring-Institution:HarbinInstituteofTechnology摘要石墨烯以其獨特的納米結構和
3、非凡的性能吸引了實驗和理論科學界的極大關注。石墨烯除了在納米器件中具有潛在的用途外，它也是催化劑載體的優(yōu)秀候選材料。本論文制備了氧化石墨烯（GO），并以此為載體，制備了WC/GO復合催化劑；采用多孔碳材料裝載氧化石墨烯，達到分散氧化石墨烯的目的，避免氧化石墨烯的重新石墨化，為氧化石墨烯有效負載催化劑納米粒子的研究提供了新的思路。本文同時對于上述催化劑體系在氧還原反應中的催化活性和穩(wěn)定性進行了較為系統(tǒng)的研究。本文研究了氧化石墨烯的制備工藝，并對相關制備工藝進行了改進和優(yōu)化。在文獻中報到的Hummers方法的基礎上，增加了一步預氧化石墨的步驟，即把混合o均勻的石墨、濃H2S
4、O4和NaNO3在80C水浴處理1個小時，從而制備出質量較高的氧化石墨烯，采用XRD、SEM、FT-IR、TGA-DSC、Raman等分析方法對其進行了表征。本論文著重研究了氧化石墨烯負載催化劑的制備。以氧化石墨為原料，經(jīng)超聲處理得到氧化石墨烯溶液，分別用氯鉑酸、偏鎢酸的水溶液與氧化石墨烯溶液混2-2-溶并靜置一段時間，得到吸附有PtCl6和WO3基團的氧化石墨烯片。將溶液蒸干后，分別采用純H2和CH4/H2氣氛處理樣品，得到Pt/GO和WC/GO催化劑。采用XRD、SEM和EDX等手段對所得催化劑進行了表征，發(fā)現(xiàn)Pt/GO催化劑隨著Pt加入量的增加，Pt顆粒團聚現(xiàn)象明
5、顯，而WC/GO催化劑并沒有因為W加入量2-的增加出現(xiàn)明顯的團聚現(xiàn)象，說明經(jīng)處理的氧化石墨烯載體與WO3之間可能存在一定的相互作用，促進了WC催化粒子在其表面的良好分散。此外，研究發(fā)現(xiàn)經(jīng)高溫處理后的氧化石墨烯片出現(xiàn)了較為明顯的重新石墨化現(xiàn)象。采用循環(huán)伏安測試了不同含量的Pt/GO和WC/GO催化劑在堿性條件下的氧還原催化性能。研究發(fā)現(xiàn)，隨著Pt的含量增加，Pt顆粒出現(xiàn)了明顯團聚現(xiàn)象，所以催化劑的活性并未隨I著Pt含量的增加而增加，而WC/GO催化劑的氧還原活性隨著WC含量的增加逐漸提高。而且，相同催化劑含量條件下，WC/GO催化劑的活性不遜于Pt/GO催化劑。由于氧化石
6、墨烯在高溫下容易重新石墨化，本論文還開展了將氧化石墨烯裝填在多孔碳材料中的研究。研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過高溫處理后，大部分氧化石墨烯粘在了多孔材料的孔壁上，少部分懸在孔的中間。這種具有新型多孔結構的石墨烯/碳復合材料經(jīng)過NH3處理后顯示出很好的氧還原催化活性，將該材料用作載體制成新型催化劑有望取得理想的催化效果。關鍵詞：氧化石墨烯；碳化鎢；多孔材料；石墨烯；復合催化劑IIABSTRACTGraphenehasattractedtremendousattentionfromboththeexperimentalandtheoreticalscientificcommunities,
7、becauseofitsuniquenanostructureandextraordinaryproperties.Besidespotentialapplicationsinnanodevices,graphenealsoisagoodcandidateforcatalystsupport.Inthisthesis,grapheneoxide(GO)waspreparedandusedascatalystsupportstoprepareWC/GOcatalysts.Anotherresearchistostudytheloadinga
