咪唑類有機(jī)光電功能材料的設(shè)計(jì)、合成與性能研究

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1、摘要光電信息功能材料不僅是現(xiàn)代信息社會(huì)的支柱，也是信息技術(shù)革命的先導(dǎo)。咪唑衍生物具有高的熱穩(wěn)定性、配位絡(luò)合和電子、質(zhì)子傳遞等優(yōu)良性能，被廣泛應(yīng)用于化學(xué)傳感器、有機(jī)電致發(fā)光材料、染料敏化太陽(yáng)能電池等研究領(lǐng)域。本論文以咪嘩環(huán)為基本結(jié)構(gòu)單元，設(shè)計(jì)和合成了幾類新型的有機(jī)、高分子和有機(jī)無(wú)機(jī)雜化發(fā)光材料，并對(duì)它們的結(jié)構(gòu)與性能進(jìn)行了研究。主要成果如下：設(shè)計(jì)、合成了五個(gè)全新的咪唑衍生物，應(yīng)用核磁共振氫譜、紅外吸收光譜和元素分析測(cè)試了所設(shè)計(jì)的目標(biāo)化合物的結(jié)構(gòu)，并應(yīng)用熱重分析、紫外可見(jiàn)光譜、熒光光譜等分析手段對(duì)合成的目標(biāo)化合物的熱性能、光吸收性能、發(fā)光性能以及熒光量子效率進(jìn)行了分析測(cè)定，結(jié)果表明目標(biāo)化合物

2、具有良好的熱穩(wěn)定性(分解溫度都在3800C以上和良好的發(fā)光性能(熒光量子效率達(dá)到0．63)，得到了熱性能和發(fā)光性能均優(yōu)的藍(lán)色發(fā)光材料，其中目標(biāo)化合物4、5是可以聚合的藍(lán)色發(fā)光材料。達(dá)到了設(shè)計(jì)的目的。采用原位微乳液聚合的方法將有機(jī)發(fā)光材料通過(guò)共聚或摻雜的方法使其均勻地分散到聚合物體系中，通過(guò)調(diào)整聚合反應(yīng)條件和各反應(yīng)物的配比，可以得到不同粒徑的藍(lán)色有機(jī)納米發(fā)光材料，粒徑可控制在20—100nln之間；同時(shí)；在此體系中使用了可反應(yīng)性乳化劑，使之與單體發(fā)生共聚，避免了乳化劑的殘留對(duì)光電材料性能的影響。此外，對(duì)制備的含有機(jī)納米發(fā)光材料的微乳液及其乳膠膜的性能進(jìn)行了研究，結(jié)果表明形成了穩(wěn)定的乳液，

3、有較好的成膜性能，進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)隨著顆粒尺寸的增加，發(fā)光波段發(fā)生紅移。采用硅氫加成反應(yīng)合成主鏈為聚硅氧烷，側(cè)鏈為咪唑衍生物的藍(lán)色發(fā)光材料，并通過(guò)核磁，紅外等對(duì)聚合物結(jié)構(gòu)進(jìn)行了鑒定。采用紫外可見(jiàn)光譜、熒光光譜、熱重分析、差熱分析及X．射線衍射等對(duì)目標(biāo)聚合物的光吸收和光致發(fā)光性能、熱性能以及晶態(tài)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析和研究。結(jié)果表明該聚合物的玻璃化溫度為96．4℃，裂解溫度在250。C以上，熱穩(wěn)定性較好；XRD結(jié)果表明該聚合物為非結(jié)晶態(tài)，可以避免應(yīng)用過(guò)程中的重結(jié)晶；聚合物最大吸收波長(zhǎng)為280．5rim，最大發(fā)射波長(zhǎng)為397．5nm，熒光量子效率為O．26，是一種較好的藍(lán)色發(fā)光材料?；卩彿茋傔鴨挝?/p>

4、的化合物具有很好的金屬離子識(shí)別性質(zhì)，將含鄰菲噦啉單元的咪唑衍生物分別鍵連到無(wú)機(jī)介質(zhì)Si02和單壁碳納米管的表面，制備得到可識(shí)別金屬離子的有機(jī)一無(wú)機(jī)雜化材料(HI和H2)。由于將具有共平面結(jié)構(gòu)的鄰菲噦啉鍵連到無(wú)機(jī)介質(zhì)Si02或碳納米管表面，從而使這種新型的雜化材料對(duì)Cu2+、H92+、A1”等金屬離子較好的識(shí)別能力。研究了雜化材料Hl對(duì)重金屬離子的吸附性能，能夠?qū)χ亟饘匐x子進(jìn)行選擇性吸附，同時(shí)通過(guò)調(diào)節(jié)pH值的方法可以使這種新型的化學(xué)傳感器達(dá)到再生的目的。雜化材料H2對(duì)金屬離子也有較好的識(shí)別能力。設(shè)計(jì)合成了含咪嘩環(huán)的分子EDIPP，在不同的pH條件下，咪唑衍生物具有不同的光吸收和熒光特性，

5、同時(shí)在不同pH值下，加入Fe”后，咪唑衍生物也具有不同的熒光現(xiàn)象，這可能是由于質(zhì)子化后，咪唑衍生物的結(jié)構(gòu)發(fā)生改變而引起的。這個(gè)咪唑衍生物具有分子開(kāi)關(guān)特性，該分子是一種多結(jié)構(gòu)的雙輸出信號(hào)的熒光分子開(kāi)關(guān)，能夠同時(shí)對(duì)金屬離子和H+響應(yīng)。該分子開(kāi)關(guān)的輸出信號(hào)與輸入信號(hào)有關(guān)，通過(guò)信號(hào)交流的不同組合方式，可以設(shè)計(jì)不同的邏輯電路。關(guān)鍵詞：咪唑衍生物，有機(jī)．無(wú)機(jī)雜化，有機(jī)納米，碳納米管，聚硅氧烷，藍(lán)色發(fā)光材料，化學(xué)傳感器，邏輯開(kāi)關(guān)。lIAbstractThedesign，synthesis，characterizationandapplicationoforganicmoleculesaselectr

6、o—opticalmaterialshavebecomeanactiveandaninterestingsubjectduetotheirextensiveapplicationinmanyfields．Imidazolederivativeshavehighthermalstability,transferelectronstabilityandcoordinatemetalions，SOimidazolederivativeshaveextensiveapplicationinOLED，chemosensor,NLOmaterials，dye—sensitizedsolarcell

7、s，andSOon．Becauseimidazoleunithashighthermalstability,thenovelbluelight—emittingmaterialsweredesigned，synthesizedandcharacterizedinthisthesis，andpolymericlight-emittingmaterialsandorganic—inorganichybridmaterialswerealsodesi