硅氧團(tuán)簇和鈦氧團(tuán)簇%3a新特性及水分子分解預(yù)測(cè)

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1、原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含任何其它個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)過(guò)的科研成果。對(duì)本文的研究作出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。學(xué)位論文作者：日期：年月日學(xué)位論文使用授權(quán)聲明本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下完成的論文及相關(guān)的職務(wù)作品，知識(shí)產(chǎn)權(quán)歸屬鄭州大學(xué)。根據(jù)鄭州大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，同意學(xué)校保留或向國(guó)家有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱和借閱；本人授權(quán)鄭州大學(xué)可以將本學(xué)位論文的

2、全部或部分編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或者其它復(fù)制手段保存論文和匯編本學(xué)位論文。本人離校后發(fā)表、使用學(xué)位論文或與該學(xué)位論文直接相關(guān)的學(xué)術(shù)論文或成果時(shí)，第一署名單位仍然為鄭州大學(xué)。保密論文在解密后應(yīng)遵守此規(guī)定。學(xué)位論文作者(簽名)：日期：年月日摘要團(tuán)簇科學(xué)目的在于理解材料基本特性隨尺寸大小的變化關(guān)系，即從單個(gè)分子到小團(tuán)簇再到塊體結(jié)構(gòu)過(guò)度過(guò)程中材料基本特性的演化關(guān)系。另外，由于納米顆粒材料具非常獨(dú)特性質(zhì)使之具有廣泛應(yīng)用前景。因此，對(duì)納米粒子的原子聚合過(guò)程、結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性的研究成為很多理論和實(shí)驗(yàn)研究工作者關(guān)心的焦點(diǎn)問(wèn)題。當(dāng)材料

3、的尺寸變得越來(lái)越小直到納米量級(jí)時(shí)，材料就會(huì)表現(xiàn)出完全不同的物理和化學(xué)特性。分子結(jié)構(gòu)向晶體結(jié)構(gòu)的演化過(guò)程中納米團(tuán)簇特性隨尺寸變化的準(zhǔn)確解釋對(duì)于納米技術(shù)的理解和應(yīng)用有著重要的意義，尤其對(duì)材料的選擇和設(shè)計(jì)意義重大。硅氧化物和鈦氧化物都是應(yīng)用廣泛的重要材料。硅是地球上分布最廣泛的元素之一，通常以氧化物的形式存在，硅氧化物在電子設(shè)備、光學(xué)設(shè)備、玻璃以及薄膜合成等方面都已經(jīng)有廣泛的應(yīng)用。由于人們發(fā)現(xiàn)一氧化硅團(tuán)簇在硅納米線(xiàn)形成的初期起到重要的作用，因此對(duì)一氧化硅團(tuán)簇的研究立即引起了科研工作者極大地興趣。與硅氧化物相似，二氧化鈦在電子設(shè)備、污染物的

4、處理、生物醫(yī)藥工程以及太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化等方面有著重要應(yīng)用。因此，對(duì)硅氧團(tuán)簇和鈦氧團(tuán)簇的深入研究對(duì)其特性和應(yīng)用的進(jìn)一步探索非常必要。在本論文中，我們的研究重點(diǎn)是穩(wěn)定(si0)。(o瑚(n=2-7)N簇的電子特性和振動(dòng)特性以及水分子在二氧化鈦團(tuán)簇表面分解過(guò)程的能量曲線(xiàn)圖像。在第一章中，首先介紹納米材料的背景知識(shí)，納米材料的獨(dú)特性質(zhì)以及潛在的應(yīng)用前景。納米團(tuán)簇對(duì)于理解不同材料形成的初期情況有重要意義，而且納米材料還具有塊體材料所不具備的優(yōu)越性能。在論本文中我們的研究對(duì)象是硅氧團(tuán)簇和鈦氧團(tuán)簇。并在本章中介紹關(guān)于硅氧團(tuán)簇與鈦氧團(tuán)簇的近期研究情況。在

5、第二章中，介紹量子物理、量子化學(xué)的基本理論和相關(guān)計(jì)算方法，例如Hartree-Foek方法、密度泛函理論、分子軌道等。同時(shí)在本章還闡述了紅外光譜和拉曼光譜的基本原理，及其在理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)研究中的重要應(yīng)用。T摘要在第三章中，利用密度泛函理論對(duì)一氧化硅團(tuán)簇及其帶電團(tuán)簇(sio)of0，士’(n；2．7)的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和振動(dòng)光譜進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。—氧化硅團(tuán)簇是硅納米線(xiàn)生長(zhǎng)初期的構(gòu)成材料。xC(sio)。(o，甸(n=2-7)N簇的絕熱電子親和能AEA、垂直電子親和能VEA、絕熱電離能AIP、垂直電離能VIP進(jìn)行了理論計(jì)算，AEA、V

6、EA、AIP、VIP參數(shù)能提供團(tuán)簇電子結(jié)構(gòu)的相關(guān)信息。當(dāng)AEA和VEA值相差比較小時(shí)說(shuō)明陰離子團(tuán)簇與中性團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)差別比較小，而當(dāng)AEA和VEA值相差比較大時(shí)說(shuō)明陰離子團(tuán)簇與中性團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)差別比較大：類(lèi)似的，當(dāng)AIP和VIP值相差比較小時(shí)說(shuō)明陽(yáng)離子團(tuán)簇與中性團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)差別比較小，而當(dāng)AIP和VIP值相差比較大時(shí)說(shuō)明陽(yáng)離子團(tuán)簇與中性團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)差別比較大。計(jì)算結(jié)果表明我們計(jì)算的絕熱電子親和能、垂直電子親和能結(jié)果與已有光電子光譜提供的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合的很好VChem．肼咿．1969，51，4189]。紅外光譜和拉曼光譜能夠提供團(tuán)簇結(jié)構(gòu)和化學(xué)鍵

7、的相關(guān)信息，理論計(jì)算的紅外光譜和拉曼光譜圖與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的對(duì)比可以用來(lái)確定團(tuán)簇的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。我們的研究結(jié)果顯示：隨著團(tuán)簇中所包含的SiO單元的個(gè)數(shù)胛的增大，(SiO)n+N簇的紅外光譜、(SiO)；的拉曼光譜表現(xiàn)出明顯的蘭移，而(SiO)。的拉曼光譜表現(xiàn)出紅移。同時(shí)計(jì)算結(jié)果還進(jìn)一步表明，多數(shù)中性團(tuán)簇有很強(qiáng)的紅外振動(dòng)峰和較弱拉振動(dòng)曼峰；多數(shù)陰離子團(tuán)簇有紅外振動(dòng)峰相對(duì)較弱而拉曼振動(dòng)峰較強(qiáng)。我們的計(jì)算結(jié)果與已有的(sio)n+(n=3．5)紅外光譜的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合的比較好[Phys．Chem．Chem．Phys．2008，10，1502】。我們還

8、計(jì)算了實(shí)驗(yàn)上最可能與基態(tài)結(jié)構(gòu)共存的異構(gòu)體結(jié)構(gòu)及其紅外光譜和拉曼光譜。在第四章中，利用密度泛函原理計(jì)算了水分子在二氧化鈦團(tuán)簇(Ti02)。(n_3，4，6，8，10)表面分解的情況。研究結(jié)果表明，水分子在二氧化鈦團(tuán)簇表面分解通過(guò)三步進(jìn)行