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《金屬錫組裝硅基介孔材料的制備和應(yīng)用研究》由會員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、摘要主．客體復(fù)合介孔材料在催化、傳感、吸附、光學(xué)和電致發(fā)光等領(lǐng)域存在潛在的應(yīng)用前景。本論文，采用SnCl2·2H20作為錫源，通過浸漬法和水熱合成法分別制備出錫物種組裝的Sn02／MPS和Sn-PMOs介孔材料。采用XRD、TEM、1',12吸附．脫附、Uv．Vis、XPS、紅外光譜等表征手段對材料的結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析，并初步探討了主．客體復(fù)合材料作為催化劑在苯酚羥基化方面的應(yīng)用。．XRD、EDS和FTolR證明采用浸漬法客體Sn02能成功組裝在主體MPS孔道中：同時在合成過程中，溶劑介質(zhì)的不同影響Sn02／MPS的介觀有序度：
2、采用乙醇為溶劑介質(zhì)時，主體MPS保持良好的六方有序結(jié)構(gòu)，而當(dāng)溶劑介質(zhì)為水時，主體MPS在介觀尺寸上為無序結(jié)構(gòu)。由于客體Sn02占據(jù)了主體孑L道空間，造成主．客體復(fù)合材料Sn02／MPS的孔容、孔徑和比表面積減少。在水熱合成．焙燒制備Sn02／MPS介孔復(fù)合材料體系中，通過調(diào)節(jié)11si／nsn(硅錫摩爾比)研究孔道內(nèi)組裝客體納米Sn02的狀態(tài)以及對主體孔道結(jié)構(gòu)的影響。當(dāng)nsi／nsn=100時，多數(shù)錫取代骨架Si以四配位狀態(tài)存在于MPS網(wǎng)絡(luò)骨架中；當(dāng)nsi／nsn減小至50時，六配位Sn發(fā)生聚集形成晶態(tài)Sn02分布在介孔材料
3、孔道中，此時，MPS依舊保持良好的介觀有序性和孔結(jié)構(gòu)；當(dāng)nsi／nsn=10時，更多的納米晶態(tài)Sn02分布在介孔材料孔道中，但MPS的孔道結(jié)構(gòu)遭到一定程度的破壞。在水熱合成．萃取制備Sn．PMOs介孔復(fù)合材料體系中，合成過程并沒有造成主體骨架中的有機(jī)基團(tuán)．CH2．CH2．的斷裂。當(dāng)nsi／nsn=100和50時，多數(shù)錫取代骨架Si以四配位狀態(tài)存在于PMOs的網(wǎng)絡(luò)骨架中。隨著錫含量的增加，當(dāng)nsi／nsn=20時，一部分六配位Sn發(fā)生聚集形成納米晶態(tài)Sn02分布在主體孔道中，造成主體介孔材料的介觀有序度、孔容、孔徑和比表面積
4、的降低。將主．客體復(fù)合材料作為催化劑應(yīng)用于苯酚羥基化反應(yīng)，結(jié)果表明，樣品的催化性能與客體錫物種的量以及錫物種的存在狀態(tài)有密切關(guān)系。其中樣品Sn．PMOs一50表現(xiàn)出的催化活性最好，其苯酚選擇率高達(dá)39．2％，鄰苯二酚的選擇率為46．3％，對苯二酚的選擇率為24．8％。關(guān)鍵詞硅基介孔材料：主．客體組裝；氧化錫；苯酚羥基化ABSTRACTABSTRCTMetalincorporatedmesoporousmaterialshavealargenumberofpotentialapplicationsincatalysis，se
5、nsing，adsorption,photonicsandelectroluminescence．Inthepresentthesis，tinWaSincorporatedintomesoporoussilica(MPS)andperiodicmesoporousorganosilica(PMOs)viaanimpregnationanddirecthydrothermalsysthesismethodusingSnCl2。2H20嬲tinsource，respectively，andthestructureofthefm
6、almaterialsdenotedaSSn02／MPSorSn-PMOsandtheircatalysisinthehydroxylationofphenolwerealsoinvestigatedbymesnsofXRD，TEM，N2adsorption-desorption，UV·Vis，XPSandFT-IRmeasurements．TheresultsofXRD，EDSandFT—IRshowthatSn02hasbeensuccessfullyconfinedintheporechannelsofMPSbyth
7、eimpregnationmethod．ThemesoscopieorderingofSnOffMPSdependsonthesolventusedduringthesysthesis：samplessynthesizedinethanolretainanintacthexagonalsymmetrywhilewaterassolventleadstoanamorphousstructure．ThepresenceofSn02withinMPScausesadreceaseofporevolume，poresizeands
8、urfaceareaduetotheoccupationoftheporespacebySn02species．ForthesamplesSn02／MPSsynthesizedbythehydrothermal-calcinedprocess，themolarratioofsilicatotinspec
