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1、浙江理工大學學位論文獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是本人在導師指導下進行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特另stlDH以標注和致謝的地方外,論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果,也不包含為獲得浙江理工大學或其他教育機構的學位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文中作了明確的說明并表示謝意。學位論文作者簽字日期:沙c夠年;月,J日l帥秈吣吣刪吣咖帥帥唧Y2551589學位論文版權使用授權書一本學位論文作者完全了解逝婆堡王太堂有權保留并向國家有關部門或機構送交本論文的復印件和磁盤,允許論文被查閱和借閱。本人授權塑塑翌豳攔可以將學
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3、制各成為了其新的發(fā)展方向。碲化鉍及其衍生物是目前室溫條件下性能最好的熱電材料之一。從理論推測和目前的實踐證明一維結(jié)構的碲化鉍納米材料性能最好。對一維結(jié)構碲化鉍納米材料形貌調(diào)控的研究有望進一步提高其熱電性能。以高分子材料為基體,與碲化鉍納米材料復合制備高分子復合熱電材料,有利于降低熱電材料的成本,便于加工成型。因此本文結(jié)合了熱電材料發(fā)展的新方向,先采用熱溶劑法制備出了晶須狀、棒狀、顆粒狀碲化鉍納米材料,重點研究了一維碲化鉍納米棒的形貌調(diào)控及其生長機理。然后選取制備的碲化鉍納米棒與聚醋酸乙烯酯復合制備高分子復合熱電材料并對其熱電性能進行了研究。獲得如下結(jié)論;1、在沒有聚乙烯吡咯
4、烷酮的條件下,所制備的碲化鉍納米材料呈晶須狀。隨著氫氧化鈉濃度的不斷增加,碲化鉍晶須從長度為59m以上,晶須間交錯生長。形貌規(guī)整度較差變?yōu)殚L度減小到lgm左右,晶須間交錯生長明顯減少,形貌規(guī)整度提高。這說明了可以通過改變氫氧化鈉的含量對碲化鉍納米材料的形貌進行調(diào)控。2、在沒有氫氧化鈉的條件下,隨著聚乙烯吡咯烷酮含量的不斷增加,所制備的碲化鉍尺寸不斷變小,從碲化鉍納米晶須向碲化鉍納米顆粒轉(zhuǎn)變。當聚乙烯吡咯烷酮濃度為2.59/L時,碲化鉍納米材料的長度變?yōu)?20nto左右,直徑減小為60nm左右,尺寸規(guī)整度明顯提高。這是由于聚乙烯吡咯烷酮吸附于晶體表面阻礙晶體在某些晶面上的生長
5、,從而控制了碲化鉍納米材料的形貌。這說明了可以通過調(diào)節(jié)反應溶液中聚乙烯吡咯烷酮的含量對碲化鉍納米材料形尺寸大小以及形貌規(guī)整度。3、進一步研究發(fā)現(xiàn)在聚乙烯吡咯烷酮和氫氧化鈉都存在的情況下,所制備的碲化鉍納米材料呈棒狀結(jié)構。當聚乙烯吡咯烷酮濃度保持在2.59/L時,隨著氫氧化鈉含量的增加,碲化鉍納米棒長度先邊長后變短。當氫氧化鈉濃度為7.59m時,納米棒的長度達到了500nm左右,納米棒形貌高度統(tǒng)一。當氫氧化鈉濃度保持在59,L時,隨著聚乙烯吡咯烷酮濃度的l浙江理工大學碩士學位論文碲化鉍納米材料的制各及其在高分子復合熱電材料中的應用不斷提高,納米棒的長度也出現(xiàn)了先變長后變短的現(xiàn)
6、象。此時聚乙烯吡咯烷酮濃度為59/L時,納米棒的長度達到了lgm左右。這說明了在聚乙烯吡咯烷酮和氫氧化鈉共同作用下,通過對反應速度和晶體生長的定向調(diào)控,可以制備出直徑小,長度較長,形貌規(guī)整度高的碲化鉍納米材料。4、研究發(fā)現(xiàn)隨著碲化鉍含量的不斷提高,復合材料熱導率和電導率沒有明顯變化,但是賽貝克系數(shù)明顯提高。其中碲化鉍含量為25%時,此時復合材料的的賽貝克系數(shù)達到了389V/K,而熱導率僅為0.405W/mK,ZT值為1.08×1009,ZT值比碲化鉍含量為5%時提高了2個數(shù)量級。這是由于碲化鉍含量的提高促進了復合材料賽貝克系數(shù)和電導率的提高,保持了較低的熱導率,從而提高了Z
7、T值。進一步研究發(fā)現(xiàn),加入銅納米粒子后,隨著銅含量的不斷提高,復合材料的電導率明顯提高,從6.3×10-14S/m提高到6.7×10-6S/m,提高了8個數(shù)量級。熱導率略有提高,而賽貝克系數(shù)沒有明顯變化。因此,當碲化鉍和銅的含量分別為25%時,此時復合材料的電導率達到了6.7×10~S/m,而ZT值達到了3.14×10—2,比沒有加入銅納米粒子時相比提高了7個數(shù)量級。說明通過加入銅納米粒子來提高復合材料熱電性能的方法是有效可行的。關鍵詞:熱電材料;碲化鉍;聚醋酸乙烯酯;復合材料;納米材料;熱溶劑法浙江理工大學碩士學