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《過渡金屬(fe、cu)改性beta分子篩催化劑在nh3-scr反應(yīng)中的應(yīng)用研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、天津大學(xué)博士學(xué)位論文過渡金屬（Fe、Cu）改性Beta分子篩催化劑在NH3-SCR反應(yīng)中的應(yīng)用研究Thestudyontheactivityoftransitionmetal(Fe,Cu)modifiedBetacatalystsinNH3-SCRreaction一級(jí)學(xué)科：化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工藝研究生：劉海燕指導(dǎo)教師：盧云峰天津大學(xué)化工學(xué)院二零一四年三月萬方數(shù)據(jù)獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰
2、寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名：簽字日期：年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明）學(xué)位論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：
3、簽字日期：年月日簽字日期：年月日萬方數(shù)據(jù)中文摘要氨選擇性催化還原（NH3-SCR）技術(shù)是富氧條件下催化脫除氮氧化物最有效的方法之一。由于Beta分子篩具有良好的水熱穩(wěn)定性，金屬離子對(duì)Beta分子篩的改性以及在SCR反應(yīng)中的應(yīng)用受到廣泛關(guān)注。本論文系統(tǒng)研究了過渡金屬離子改性的Beta分子篩催化劑的脫硝反應(yīng)活性，研究了催化劑在SCR反應(yīng)中的動(dòng)力學(xué)，確定了Fe(Cu)-Beta催化劑在SCR反應(yīng)中的活性位，為新型SCR分子篩催化劑的研發(fā)提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。采用液相離子交換法制備了一系列低鐵含量的Fe-Beta催化劑，考察了其在
4、NH3-SCR反應(yīng)中的催化活性。應(yīng)用紫外-可見光譜（UV-vis）和電子順磁共振（EPR）技術(shù)對(duì)不同鐵物種進(jìn)行了定性和定量分析，結(jié)果表明，低鐵含量的Fe-Beta催化3+劑中主要含有孤立態(tài)Fe和聚合態(tài)FexOy兩種鐵物種，并且隨著鐵含量的增加，3+3+四配位孤立Fe的百分比降低，而六配位孤立Fe的百分比升高。原位EPR實(shí)3+驗(yàn)結(jié)果表明，孤立態(tài)Fe表現(xiàn)出了良好的SCR反應(yīng)活性。SCR反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)結(jié)3+果表明，孤立態(tài)Fe為SCR反應(yīng)的活性位。SCO反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)結(jié)果表明，聚合態(tài)FexOy為SCO反應(yīng)的活性位，并且聚合度不同
5、的FexOy對(duì)SCO反應(yīng)的貢獻(xiàn)不同。采用離子交換法制備了一系列不同銅含量的Cu-Beta催化劑，考察了其在SCR反應(yīng)中的催化活性，采用EPR和H2-TPR方法對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，并對(duì)不同銅物種進(jìn)行了定性和定量分析。結(jié)果表明，在Cu-Beta催化劑中含有三2++種銅物種，即孤立態(tài)Cu、體相CuO和Cu。隨著銅含量的增加，三種銅物種2+含量均呈上升趨勢(shì)。原位EPR實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，孤立態(tài)Cu在SCR反應(yīng)中表現(xiàn)出2+了很好的氧化還原性。動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)表明，孤立態(tài)Cu為SCR反應(yīng)的活性位。采用機(jī)械混合法制備了Fe-Cu-beta
6、催化劑，考察了雙金屬離子改性Beta分子篩催化劑在SCR反應(yīng)中的催化活性和水熱穩(wěn)定性。結(jié)果表明，F(xiàn)e-Cu-beta催化劑的低溫SCR活性高于Fe-Beta催化劑，高溫活性高于Cu-Beta催化劑。EPR和H2-TPR結(jié)果表明，F(xiàn)e-Cu-Beta催化劑中含有較多的孤立鐵離子和孤立銅離子，并且樣品的低溫還原性優(yōu)于Fe-Beta催化劑。動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果表明：水熱老化過程并未改變催化劑的SCR反應(yīng)機(jī)理；三種催化劑的表觀活化能順序?yàn)椋篍aFe-Beta>EaFe-Cu-Beta>EaCu-Beta。關(guān)鍵詞：Fe-Beta；C
7、u-Beta；Fe-Cu-beta；氨選擇性催化還原；原位EPR；活化能；TOFI萬方數(shù)據(jù)ABSTRACTSelectvecatalyticreductionbyammonia(NH3-SCR)isoneofthemostefficientmethodstoremovalofnitrogenoxidesunderlean-burnconditions.DuetotheremarkablehydrothermalstabilityduringSCRprocess,Fe(Cu)-Betahasbeendrawngreat
8、attention.Inthispaper,thecatalyticactivityofFe(Cu)-Betacatalystswereinvestigatedandthestructureofthecatalystswascharacterized.Furthermore,theNH3-SCRkineticexperimentsofFe(Cu
