新型limgnh復(fù)合儲氫材料的制備、結(jié)構(gòu)及儲氫性能

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1、浙江大學(xué)碩上學(xué)位論文摘要本文在全面綜述國內(nèi)外新型輕金屬氮?dú)浠飪洳牧涎芯窟M(jìn)展的基礎(chǔ)上,確定以Li.Mg-N.H二元輕金屬氮?dú)浠飪洳牧献鳛檠芯繉ο?,采用Xlm、SEM、TPD、FTIR以及氣態(tài)吸放氫性能測試等多種分析測試方法,分別對LiNH2.MgH2(1:1)體系的儲氫性能及反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,對Mg(NH2)2/2LiNH2固相反應(yīng)合成的Li2MgN2H2性能及結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,對Li2MgN2H2高能機(jī)械球磨后的動力學(xué)性能變化進(jìn)行了深入的研究分析,對Li2MgN2H2材料加入聯(lián)苯胺后性能

2、的改善進(jìn)行了詳細(xì)研究,以期揭示Li.Mg-N.H二元輕金屬氮?dú)浠飪洳牧象w系中的物質(zhì)結(jié)構(gòu)變化規(guī)律,及其與顆粒度、添加劑等其他因素之間的相互關(guān)系,從而開發(fā)出一種性能優(yōu)良的新型儲氫材料。對LiNH2一MgH2(1:1)體系球磨及加熱過程中的放氫性能及結(jié)構(gòu)研究表明,12h球磨LiNH2與MgH2間發(fā)生NH2基團(tuán)的交換,產(chǎn)生Mg(NH2)2和LiH;12—36h球磨過程中,Mg(NH2)2與MgH2相互作用,生成MgNH的同時放出1摩爾的H原子。36h球磨后LiNH2.MgH2(1:1)樣品加熱放氫過程為兩

3、步反應(yīng),首先生成Li2MgN2H2同時放出2個H原子,接著生成M93N2放出1個H原子。當(dāng)混和體系球磨并加熱至3900C放氫完全后,共計3摩爾H原子(6.1叭.%)放出,最終得到M93N2、Li2MgN2H2及LiH。熱力學(xué)分析表明,放氫過程為吸熱反應(yīng),整體反應(yīng)過程的熱量變化為45.91(J/m01.H2。在100atm、2100C條件下,樣品可以可逆吸放1個H原子,吸氫反應(yīng)主要由Li2MgN2H2引起,高壓下吸氫的最終產(chǎn)物包括M93N2、LiH及Mg州H2)2。由vaIl’tHofr方程計算得到可逆

4、吸氫過程的焓變?yōu)?9.1l(J/m01.H2。隨后,我們通過300。C燒結(jié)1:2摩爾比的Mg(NH2)2及LiNH2合成了Li2MgN2H2,并對其吸放氫性能進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,在2100C條件下,合成的Li2MgN2H2能夠吸收5.0州.%的氫,生成Mg(NH2)2及LiH,在隨后放氫過程中5.0叭.%的氫氣完全放出并生成正交晶型的Li2MgN2H2。對手工研磨、3h和36h球磨后Li2MgN2H2樣品的性能研究表明,球磨明顯改善了體系的吸氫性能,吸氫起始溫度由1800C降低至800C,同時球磨顯

5、著改善了體系的放氫動力學(xué)性能,160。C放氫半反應(yīng)時間由手磨的210分鐘減少至浙江夏輦湎≯蘑“贏雙114]N;L。RosiiJ.Eckert。M,Eddaoudi=D:囊;Vodak;J;Kim;MiO:KeeffeiO。MjYaghijHydrogenstorageinmicroporousmetal。organicframeworks;Science至耄耄l毫t孝曼ll薹迤滏蓄}1127—1129=;15]B,Bogdanovic;M=Schwickardi,Ti~dopedalkalimetal

6、aluminiumhydridesaspotentialnovelreversiblehydrogenstoragematerials;J。AlloysCompd。253-254;1997)1-9;116]B;Bogdanovic。R。A。Brand;A。Marjanovic。M,SchwickardijJ.Tolle;Metal—dopedsodiumaluminiumhydridesaspotentialnewhydrogenstoragematerials;J:AlloysCompd。302li

7、囊囊!12000i翼冀季擘奏。l1釜;霎i蓁÷Dymova,N一簍Eliseeva,S.I。Bakum!霎簍,Dergachev,Dok。Akad,NaukUSSR21511974)1369;18]J:LuiZj蓁。Fang。DehydrogenationofaCombinedLiAlH4/LiNH2System;J.Phys;Chem=Bi;雷壹l蓁墓墓譽(yù)i鎏曩巷霎譬;20834.i19i鏨;Kojima;M:Matsumotoi量iKawai:T,Haga;N=OhbaiK,Miwa=S.Towa

8、ta;基Nakamo≤iSOrimoiHydrogenAbsorptionandDesorptionbytheLi—A1一N—H浙江大學(xué)碩1學(xué)位論文ThenLi2MgN2H2waspreparedbysinteringtheMg(NH2)2+2LiNH2mixture.Resutsshowedthat5.0wt.%ofhydrogenwasabsorbedbythepristinesampleat210。Candwascompletelydesorbed

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