吡咯甲酮衍生物鈷、錳配合物的合成、表征及性能研究

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1、分類(lèi)號(hào)：UDC：069546@江碩士MASTER，S密級(jí)：一公玨編號(hào)-10299S1112058蕁大擎學(xué)位論文DISSERTATIoN吡咯甲酮衍生物鉆、錳配合物的合成、表征及性能研究STUDY0NTHESYNTHSIS，CHARACTRIZATl0NANDPROPERTIESOFCOBAI』ANDMANGANESECOⅣ口LEXESWITHPYRROL．KETONEDERI＼廠ATIVES作者姓名薛娟娟——指導(dǎo)教師陳毯云申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別亟±學(xué)科(專(zhuān)業(yè))應(yīng)用絲堂論文提交日期論文答辯Et期2Q!壘生魚(yú)旦晝目學(xué)位授予單位和日期江菱太堂2Q

2、!壘生魚(yú)且——一2014年6月評(píng)閱人獨(dú)創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中己注明引用的內(nèi)容以外，本論文不包含任何其他個(gè)人或集體己經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)過(guò)的作品成果，也不包含為獲得江蘇大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書(shū)而使用過(guò)的材料。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均己在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。學(xué)位論文作者簽名：薛誦誦州仵6月／o日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)江蘇大學(xué)、中國(guó)科學(xué)技術(shù)信息研究所、國(guó)家圖書(shū)館、中國(guó)學(xué)術(shù)期刊(光盤(pán)版)電子雜志社有權(quán)保留本

3、人所送交學(xué)位論文的復(fù)印件和電子文檔，可以采用影印、縮印或其他復(fù)制手段保存論文。本人電子文檔的內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致，允許論文被查閱和借閱，同時(shí)授權(quán)中國(guó)科學(xué)技術(shù)信息研究所將本論文編入《中國(guó)學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》并向社會(huì)提供查詢(xún)，授權(quán)中國(guó)學(xué)術(shù)期刊(光盤(pán)版)電子雜志社將本論文編入《中國(guó)優(yōu)秀博碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》并向社會(huì)提供查詢(xún)。論文的公布(包括刊登)授權(quán)江蘇大學(xué)研究生處辦理。本學(xué)位論文屬于不保密百。學(xué)位論文作者簽名：薛蔭媚20阡年彩月f。日指導(dǎo)教師簽名：氣俐伽Ⅵ年6月r汐日江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要氧是地球上幾乎所有生物必需的物質(zhì)

4、，模擬與氧相關(guān)的蛋白酶具有重要意義。研究表明模擬過(guò)氧化氫酶的配合物，是一種調(diào)節(jié)腫瘤細(xì)胞能量代謝和氧代謝的調(diào)節(jié)劑，能誘導(dǎo)腫瘤細(xì)胞凋亡，是一種有效的抗腫瘤藥物。另外，通過(guò)模擬光系統(tǒng)II(PSII)實(shí)現(xiàn)利用太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)水的氧化分解釋放氧氣。在生物體內(nèi)模擬PSII可發(fā)展以水為氧源的新型光動(dòng)力學(xué)治療劑，用于多種疾病的治療。其次，研究模擬光系統(tǒng)II的功能，發(fā)展高效水氧化催化劑，對(duì)于發(fā)展綠色光化學(xué)合成新方法和清潔能源具有重要意義。本論文綜述了過(guò)氧化氫酶模擬物和PSII模擬物的研究現(xiàn)狀，設(shè)計(jì)合成了2個(gè)新型吡咯甲酮衍生物PPM和PPMdpa，2個(gè)錳

5、配合物、4個(gè)鈷配合物、1個(gè)鋅配合物和2個(gè)電催化水氧化的分子器件，對(duì)配體PPM、PPMdpa和錳、鉆配合物運(yùn)用紅外、紫外一可見(jiàn)光譜、質(zhì)譜、核磁、熱穩(wěn)定性、電化學(xué)、SEM等方法進(jìn)行了表征，用x一射線單晶衍射法分析了Mnl和Col的晶體結(jié)構(gòu)；分析了配合物模擬過(guò)氧化氫酶活性和模擬PSII的活性，主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)如下：(1)發(fā)現(xiàn)吡咯甲酮基衍生物為配體的的Mn(II)配合物具有模擬過(guò)氧化氫酶和抑制LDH—A的活性。這是國(guó)際上首次報(bào)道多功能模擬過(guò)氧化氫酶的Mn(II)配合物還具有抑制LDH—A的活性。配合物Mn2能減少HepG一2癌細(xì)胞內(nèi)的HIF一

6、1儀的表達(dá)。研究表明配合物Mn2是調(diào)節(jié)HIF一10【表達(dá)、模擬過(guò)氧化氫酶、抑制LDH—A多功能抗腫瘤藥物，吡咯甲酮衍生物鈷、錳配合物的合成、表征及性能研究這為發(fā)展調(diào)控腫瘤細(xì)胞中的氧氣代謝和能量代謝的藥物提供新的途徑。(2)發(fā)現(xiàn)鈷配合物[(PPMdpa)CoCl2](C01)是一種新型的催化氧化水的催化劑，具有光驅(qū)動(dòng)催化水氧化的特性，這是首次報(bào)道光驅(qū)動(dòng)催化氧化水配合物同時(shí)具有光敏劑和電子接受體的功能。為了深入了解配合物和催化氧化水之間的構(gòu)效關(guān)系，在Col的基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)合成了配合物C02一C04，并研究了催化水氧化產(chǎn)生氧氣的活性，發(fā)現(xiàn)

7、C02、C03的催化活性比Col的活性更高，并驗(yàn)證配體中的吡咯甲酮在催化氧化過(guò)程中起到電子接受體的作用；成功設(shè)計(jì)出了多功能的催化氧化水催化劑，催化劑具有結(jié)合有機(jī)光敏劑和電子接受體為一體的特征，為發(fā)展模擬光系統(tǒng)II的分子催化系統(tǒng)提供了一個(gè)新的思路。(3)設(shè)計(jì)合成了吸附基團(tuán)是羧酸根的電催化水氧化器件D1(FTO@Ti02@py@C01)和配合物直接吸附電催化水氧化器件D2(FTO@Ti02@C02)，研究了這兩種分子器件的電催化氧化水的活性，發(fā)現(xiàn)D1有較高的TON值，器件D2具有很高的平衡電流密度，結(jié)果表明電化學(xué)催化水分子器件是一種

8、較好的可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)的光電轉(zhuǎn)換功能材料。關(guān)鍵詞：吡咯甲酮衍生物，錳配合物，過(guò)氧化氫酶模擬，光系統(tǒng)II，鈷配合物，催化水氧化江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文ABSTRACTOxygenisthenecessarysubstancetoalmostlifeonearth．Mimic