過(guò)氧化鈣去除水中鹵代甾體類(lèi)糖皮質(zhì)激素的效能及機(jī)理研究

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1、學(xué)校代碼：10255學(xué)號(hào)：2161452DONGHUAUNIVERSITY碩士學(xué)位論文MASTER’SDISSERTATION過(guò)氧化鈣去除水中鹵代甾體類(lèi)糖皮質(zhì)激素的效能及機(jī)理研究REMOVALOFHALOGENATEDSTEROIDGLUCOCORTICOIDFROMAQUEOUSSOLUTIONBYCALCIUMPEROXIDE:EFFICIENCYANDMECHANISM專(zhuān)業(yè)名稱(chēng)：環(huán)境工程作者姓名：殷雪妍指導(dǎo)老師：劉亞男張艾答辯日期：2018年5月27日東華大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：我恪守學(xué)術(shù)道德，崇尚嚴(yán)謹(jǐn)學(xué)風(fēng)。所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研

2、究工作所取得的成果。除文中已明確注明和引用的內(nèi)容外，本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)過(guò)的作品及成果的內(nèi)容。論文為本人親自撰寫(xiě)，我對(duì)所寫(xiě)的內(nèi)容負(fù)責(zé)，并完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。學(xué)位論文作者簽名：日期：年月日東華大學(xué)學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，同意學(xué)校保留并向國(guó)家有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱或借閱。本人授權(quán)東華大學(xué)可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。保密□，在年解密后適用本版權(quán)書(shū)。本學(xué)位論文屬于不保密□。學(xué)位

3、論文作者簽名：指導(dǎo)教師簽名：日期：年月日日期：年月日東華大學(xué)碩士學(xué)位論文答辯委員會(huì)成員名單姓名職稱(chēng)職務(wù)工作單位備注安東副教授復(fù)旦大學(xué)上海一環(huán)環(huán)保工程趙文杰高級(jí)工程師有限公司李響副教授東華大學(xué)環(huán)境學(xué)院東華大學(xué)碩士學(xué)位論文過(guò)氧化鈣去除水中鹵代甾體類(lèi)糖皮質(zhì)激素的效能及機(jī)理研究東華大學(xué)碩士學(xué)位論文過(guò)氧化鈣去除水中鹵代甾體類(lèi)糖皮質(zhì)激素的效能及機(jī)理研究過(guò)氧化鈣去除水中鹵代甾體類(lèi)糖皮質(zhì)激素的效能及機(jī)理研究摘要天然和人工合成腎上腺皮質(zhì)激素（Glucocorticoids,GCs）的水環(huán)境污染問(wèn)題于近十年來(lái)在世界各地被頻繁報(bào)道，成為了國(guó)際環(huán)境領(lǐng)域[1-4]研究的熱點(diǎn)與前沿。極低濃度的糖皮質(zhì)激素

4、暴露于環(huán)境中就會(huì)導(dǎo)致生物出現(xiàn)一系列的生理障礙，如生理狀況惡化、免疫反應(yīng)抑制和生[5,6]長(zhǎng)抑制等問(wèn)題。但由于對(duì)糖皮質(zhì)激素的關(guān)注尚處于起步階段，目前有關(guān)糖皮質(zhì)激素環(huán)境行為的研究還非常欠缺。在眾多糖皮質(zhì)激素中，鹵代甾體類(lèi)糖皮質(zhì)激素毒性較強(qiáng)?；谏鲜鲅芯勘尘?，本文選取曲安奈德（triamcinoloneacetonide，TA）為代表性鹵代甾體類(lèi)糖皮質(zhì)激素目標(biāo)污染物，采用過(guò)氧化鈣（Calciumperoxide，CaO2）處理曲安奈德廢水，從而探究CaO2技術(shù)降解水中糖皮質(zhì)激素的可行性。試驗(yàn)研究了CaO2投加條件及水基質(zhì)對(duì)TA降解效果的影響，并通過(guò)響應(yīng)面分析得出了較優(yōu)的反應(yīng)條件及T

5、A降解模型；同時(shí)考察了CaO2降解目標(biāo)物的自由基作用機(jī)制；在此基礎(chǔ)上，探究了CaO2粒子對(duì)目標(biāo)污染物的吸附作用；最后通過(guò)鑒定CaO2降解TA過(guò)程中的中間產(chǎn)物，得出了糖皮質(zhì)激素曲安奈德的氧化降解途徑及機(jī)理。本文的主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下：（1）通過(guò)對(duì)CaO2降解含糖皮質(zhì)激素廢水的單因素試驗(yàn)及響應(yīng)面試驗(yàn)研究，明確了CaO2投加量、溶液初始pH值、污染物TA初始濃度、東華大學(xué)碩士學(xué)位論文過(guò)氧化鈣去除水中鹵代甾體類(lèi)糖皮質(zhì)激素的效能及機(jī)理研究反應(yīng)時(shí)間等單因素對(duì)目標(biāo)污染物TA降解效果的影響。結(jié)果表明：在CaO2投加量為0.05g/L-4g/L，TA初始濃度為0.002-0.02mM的條件范

6、圍內(nèi)，隨CaO2投加量的增加和污染物初始濃度的增加，TA降解率逐漸升高；在0-18min內(nèi)，隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)，TA降解率逐漸增加；CaO2去除TA的初始pH值適用范圍很廣（2-12），溶液初始pH值在近中性條件下也能達(dá)到較好的去除效果。利用響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)Design-expert軟件對(duì)TA的降解規(guī)律進(jìn)行模擬，得出TA的降解模型為：Y=-67.04+26.59×A+16.11×B+6.57×C+963.9×D-1.25×AB2-0.48×AC+103.16×AD-0.18×BC+22.75×BD-27.14×CD-2.91×A222-1.03×B-0.09×C-8502.08

7、×D。其中，最優(yōu)處理?xiàng)l件為：CaO2投加量=4g/L；溶液初始pH值=5.7，反應(yīng)時(shí)間=15.7min，最優(yōu)條件下TA去除率為88.6%。（2）考察了水基質(zhì)中常見(jiàn)的幾種無(wú)機(jī)陰離子與有機(jī)質(zhì)（以腐殖---酸（HA）為代表）對(duì)TA降解效果的影響，結(jié)果表明：Cl,HCO3,NO32-三種陰離子對(duì)TA降解效果均有不同程度的抑制作用，SO4對(duì)TA降3-解幾乎無(wú)影響，PO4和腐殖酸對(duì)TA的去除有一定的促進(jìn)作用。（3）通過(guò)電子順磁共振波譜儀（EPR）檢測(cè)證實(shí)CaO2氧化過(guò)程中有羥基自由基（HO?）產(chǎn)生。并且通過(guò)進(jìn)一步的