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《不同負載方法制備鎳金屬有序介孔氧化鋁催化劑的結構及性能》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關內(nèi)容在教育資源-天天文庫。
1、維普資訊http://www.cqvip.com第34卷第4朗北京化工大學學報VoI.34.NO.42007年JOURNALOFBEIJINGUNIVERSITYOFCHEMICALTECHNOIOGY2007不同負載方法制備鎳金屬有序介孔氧化鋁催化劑的結構及性能李翠平趙瑞紅,郭備陳建峰(1.北京化工大學納米材料先進制備技術與應用科學教育部重點實驗室,北京100029;2.河北科技大學化學與制藥工程學院,河北石家莊050018)摘要:采用原位合成技術制備出負載鎳金屬介孔氧化鋁催化劑,同時采用過量浸漬法在已合成的有序介孔氧化
2、鋁和普通氧化鋁上負載鎳金屬。采用BET、TEM、XRD、XPS、TPR、ICP—OES多種測試技術對3種催化劑結構特征、鎳金屬與載體的相互作用進行了表征,同時采用甲烷化反應驗證3種催化劑的催化性能。實驗結果表明,兩種方法制備的負載鎳金屬介孔氧化鋁催化劑相對于普通氧化鋁結構穩(wěn)定、孔徑分布窄。原位合成的負載鎳金屬催化劑負載量大,鎳金屬與載體的相互作用力強。但金屬的價態(tài)為難還原的偏鋁酸鎳,對甲烷化反應催化性能不高。過量浸漬法制備有序介孔氧化鋁催化劑孔結構穩(wěn)定,鎳分散性好,價態(tài)以易還原的氧化鎳為主,其催化性能要高于普通氧化鋁,表明
3、合成的有序介孔氧化鋁在催化領域?qū)⒕哂兄匾膽脙r值。關鍵詞:有序介孔氧化鋁;原位負載;鎳;催化性能中圖分類號:TQ032.41氧化鋁是一種多孔性、高分散度的固體物料,具應.采用長鏈的羧酸作為模板劑,經(jīng)陽離子合成路線有良好的吸附性、表面酸性及熱穩(wěn)定性??勺鳛槲苽浣榭籽趸X分子篩。用傳統(tǒng)的浸漬法改性,將附劑、催化劑及載體應用于許多化工過程中。有序氧化鉬進行熱分散。與低廉的鉬催化劑不同,由于介孔氧化鋁是一種比表面大、孔徑在2~50nm之介孔氧化鋁具有非常大的比表面,從而在介孔氧化間、孔徑分布窄并且孔道大小、形狀具用一定有序性鋁
4、上能負載大約30%的氧化鉬,與僅含有l(wèi)5%氧化的新型納米結構材料。隨著石油化工和材料科學的鉬的傳統(tǒng)催化劑相比具有很高的轉(zhuǎn)化率。李奚飛速發(fā)展,尤其是在介孔分子篩MCM一41研究成果等_9J采用烷氧基金屬作為鋁源、鈦源,TritonX一100的推動下,有序介孔氧化鋁的制備技術已開始為人作模板,室溫下合成具有MSU一2結構的含鈦介孔氧們所重視[4],具有有序介孔結構的氧化鋁比傳統(tǒng)化鋁分子篩,比表面376m2/g,孔徑3nm,引入鈦的氧化鋁具有多種優(yōu)良的物理化學性質(zhì),其比表面后,孔容和表面積均有增加,鈦在介孔氧化鋁分子篩大、結構嚴
5、整、孔徑大、表面具有酸性中心的突出特的分散較好。文獻[10]通過Vaudry工藝來制備出點在重油大分子的催化裂化、多相催化、石化過程中孔徑3nm的介孔氧化鋁,并在合適的反應條件下將的吸附分離以及固載酶轉(zhuǎn)化等方面具有重要的應用氧化錸(Re207)負載在介孔氧化鋁上,使7一十六碳價值,研究這種負載金屬有序介孔氧化鋁催化劑的烯分解為7一十四碳烯和9一十八碳烯的平衡濃度很結構和催化性能具有重要的意義。容易達到,與普通y一氧化鋁相比對烯烴兩端和內(nèi)部將有序介孔氧化鋁作為載體負載不同金屬,研分解具有良好的活性和選擇性。究其催性能,國內(nèi)外
6、已取得了一定的研究成上述研究大都采用有機醇鋁水解制備介孔氧化果[5-6]。文獻[7—8]將介孔氧化鋁應用于加氫脫硫反鋁,所使用的原材料價格比較昂貴。同時由于鋁的獨特性質(zhì),使金屬與載體之間的相互作用比較復雜,收稿日期:2007—02—01尤其是對合成的有序介孔氧化鋁,其結構的穩(wěn)定性基金項目:國家自然科學基金(20676010)對其催化性能影響較大。本文在已進行的研究基礎第一作者:女,1981年生,碩士生上,采用原位和過量浸漬兩種負載方法制備鎳金屬*通訊聯(lián)系人有序介孔氧化鋁催化劑,研究不同的負載方法對催E.mail:guof@
7、mail.buct.edu.CD化劑結構,金屬與載體的相互作用的影響,同時采用維普資訊http://www.cqvip.com第4期李翠平等:不同負載方法制備鎳金屬有序介孔氧化鋁催化劑的結構及性能甲烷化反應驗證其催化性能,并將其與普通氧化鋁1.4催化性能測試進行對比,探討其在催化領域潛在的應用價值。采用不銹鋼管式反應器利用一氧化碳加氫甲烷化反應驗證制備的3種催化劑的性能。采用原料氣1買驗部分為某化肥廠甲醇合成工段塔前氣,合成氣各組分質(zhì)1.1原位合成法制備負載鎳金屬介孔氧化鋁催化劑量分數(shù)為:H267%,CH48%,N219.
8、2%,CO4.4%,原位合成法是指在制備催化劑載體的過程中,CO21.4%,反應產(chǎn)物組成通過東西電子公司的GC一將活性成分添加進去,使得在合成介孔結構的同時4000A型氣相色譜儀進行分析?;钚猿煞重撦d在載體上。具體制備方法為:取2002結果與討論mL0.6mol/I硝酸鋁溶液加入到500mL三口燒瓶中,