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《介孔硅基分子印跡聚合物制備和吸附性能的研究》由會(huì)員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、國內(nèi)圖書分類號(hào):O657.7+2學(xué)校代碼:10213國際圖書分類號(hào):543密級(jí):公開理學(xué)碩士學(xué)位論文介孔硅基分子印跡聚合物的制備和吸附性能研究碩士研究生:馬昊天導(dǎo)師:王炎教授申請(qǐng)學(xué)位:理學(xué)碩士學(xué)科:物理化學(xué)所在單位:理學(xué)院答辯日期:2012年6月30日授予學(xué)位單位:哈爾濱工業(yè)大學(xué)ClassifiedIndex:O657.7+2U.D.C:543DissertationfortheMasterDegreeinSciencePREPARATIONANDRECOGNITIONPROPERTYOFMOLECULARLYIMPRINTEDMESOPOR
2、OUSSILICAPOLYMERCandidate:MaHaotianSupervisor:Prof.WangYanAcademicDegreeAppliedfor:MasterofScienceSpeciality:PhysicalChemistryAffiliation:DepartmentofChemistryDateofDefence:June,30rd,2012Degree-Conferring-Institution:HarbinInstituteofTechnology哈爾濱工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要分子印跡是以某一目標(biāo)物為模板分
3、子,通過選用合適的功能單體與模板分子以共價(jià)或非共價(jià)方式結(jié)合并且存在于以交聯(lián)高聚物為基體的功能性聚合物。本文放棄了傳統(tǒng)分子印跡的有機(jī)高聚物基體,選取具有規(guī)則孔道、大孔徑、高比表面積的硅基介孔材料為分子印跡基體,通過非共價(jià)法和共價(jià)法形成分子識(shí)別點(diǎn)位;利用介孔材料獨(dú)特的孔結(jié)構(gòu)加快吸附過程中模板分子的擴(kuò)散速度,以實(shí)現(xiàn)高效、快速、吸附容量大的吸附識(shí)別。采用非共價(jià)法研究了介孔基分子印跡材料的制備過程和性能。以雙酚A為模板分子,選取氨丙基三乙氧基硅烷為功能單體,以介孔MCM-41合成技術(shù)為基礎(chǔ),分別以一步法(縮聚共沉淀)、兩步法(表面嫁接)合成非共價(jià)分子印
4、跡聚合物,通過對(duì)二者進(jìn)行XRD、FT-IR、吸附性能測試并對(duì)比,確認(rèn)一步法(縮聚共沉淀)為MCM-41基非共價(jià)分子印跡聚合物的最佳合成方法,該法得到的材料吸附容量較大Qmax=8.899mg/g,吸附速率較快,70min左右就可以達(dá)到吸附平衡。采用共價(jià)法研究了介孔基分子印跡材料的制備過程和性能。以雙酚A為模板分子,選取異氰酸丙基三乙氧基硅烷為功能單體,合成共價(jià)分子印跡前體。分別以介孔MCM-41、SBA-15介孔合成技術(shù)為基礎(chǔ),在介孔合成過程中,將共價(jià)印跡前體與正硅酸乙酯(TEOS)共同作為硅源,通過溶膠-凝膠過程,將印跡點(diǎn)位埋藏在介孔基體中
5、,通過溶劑熱裂解打開可逆的印跡共價(jià)鍵,得到介孔基共價(jià)分子印跡聚合物。利用XRD、FT-IR、N2吸附-脫附等手段對(duì)印跡聚合物進(jìn)行表征,并與非印跡聚合物進(jìn)行對(duì)比,證明了結(jié)合位點(diǎn)的確存在于介孔骨架中。將一步法得到的MCM-41基非共價(jià)分子印跡聚合物的吸附性能同MCM-41基共價(jià)分子印跡聚合物進(jìn)行對(duì)比,分析相同介孔基共價(jià)、非共價(jià)分子印跡聚合物吸附性能之間的差異,發(fā)現(xiàn):MCM-41基共價(jià)分子印跡聚合物吸附速率較慢,6h左右才能達(dá)到吸附平衡,吸附容量Qmax=7.378mg/g稍小于MCM-41基共價(jià)分子印跡聚合物,但是特異性識(shí)別選擇能力強(qiáng)于MCM-4
6、1基共價(jià)分子印跡聚合物。將MCM-41、SBA-15介孔基共價(jià)分子印跡聚合物的吸附性能進(jìn)行對(duì)比,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:介孔基體的存在加速了共價(jià)分子印跡的吸附過程,但是以SBA-15為基體的共價(jià)分子印跡聚合物吸附速率更快,5h幾乎就達(dá)到吸附平衡;吸附容量更大,最大表觀吸附量Qmax=18.58mg/g;但是對(duì)BPA的特異性識(shí)別能力弱于MCM-41基共價(jià)分子印跡聚合物。此外,分子印跡技術(shù)與固相萃取聯(lián)用(MIP-SPE)是分子印跡技術(shù)近年來的突破,本文以合成的SBA-15基共價(jià)分子印跡聚合物為固相萃取吸附劑,考察了分子I哈爾濱工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文印跡固相萃
7、取聯(lián)用的條件和動(dòng)態(tài)吸附能力。關(guān)鍵詞:共價(jià)分子印跡聚合物;非共價(jià)分子印跡聚合物;硅基介孔;SBA-15;雙酚AII哈爾濱工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文AbstractMolecularimprintingcanbedefinedastheassemblyofacross-linkedpolymermatrixaroundanimprintmoleculethatisheldinplace,eithercovalentlyornoncovalently,byjudiciouslychosenfunctionalmonomers.Preparedmesopo
8、roussilicamaterialswithpromisingstructuralpropertiesforanimprintingmatrix,astheirr