調(diào)質(zhì)鈣基吸收劑捕集co2研究

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1、隸劫大·粵碩士學(xué)位論文萬方數(shù)據(jù)調(diào)質(zhì)鈣基吸收劑捕集C02研究研究生姓名:班導(dǎo)師姓名:壑儉驗(yàn)?zāi)湟汲菊撐墨@國家自然科學(xué)(青年)基金(51206024)和教育部博士點(diǎn)基金(20120092120011)資助。萬方數(shù)據(jù)StudyonC02CaptureofModifiedCaO_basedS0rbentens嶝觥AThesisSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYWangFangSupervisedb

2、yProfessorsZhaoLing--lingandChenHui·-chaoSchoolofEnergyandEnvironmentSoutheastUniversityApril2014萬方數(shù)據(jù)東南大學(xué)學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是我個(gè)人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。盡我所知,除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外,論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果,也不包含為獲得東南大學(xué)或其它教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已

3、在論文中作了明確的說明并表示了謝意。東南大學(xué)學(xué)位論文使用授權(quán)聲明東南大學(xué)、中國科學(xué)技術(shù)信息研究所、國家圖書館有權(quán)保留本人所送交學(xué)位論文的復(fù)印件和電子文檔,可以采用影印、縮印或其他復(fù)制手段保存論文。本人電子文檔的內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致。除在保密期內(nèi)的保密論文外,允許論文被查閱和借閱,可以公布(包括刊登)論文的全部或部分內(nèi)容。論文的公布(包括刊登)授權(quán)東南大學(xué)研究生院辦理。研究生簽名:—三L導(dǎo)師簽名凄』副三耍鰹日期:劃萬方數(shù)據(jù)摘要鈣基吸收劑循環(huán)煅燒碳酸化捕集C02技術(shù)是具有較好工業(yè)化應(yīng)用前景的C02

4、減排技術(shù)。但該技術(shù)的大規(guī)模工業(yè)化應(yīng)用仍存在問題,主要表現(xiàn)在多次循環(huán)過程中燒結(jié)等因素會(huì)導(dǎo)致吸收劑活性降低。因此,需對(duì)該技術(shù)的鈣基吸收劑進(jìn)行改性研究,以提高吸收劑的活性。目前,學(xué)者們提出了各種方法對(duì)天然鈣基吸收劑進(jìn)行改性,研究發(fā)現(xiàn)利用鋁的化合物對(duì)天然鈣基吸收劑進(jìn)行改性有明顯的效果,但其制備成本需進(jìn)一步降低,使得該方法可進(jìn)一步研究。粉煤灰中含有大量的氧化鋁,粉煤灰中的活性Si02和A1203在水合條件下能與一定比例的Ca(OH)2(或CaO)發(fā)生火山灰反應(yīng),生成表面積較大的產(chǎn)物,有利于提高吸收劑的碳酸化特

5、性。因此,本文利用粉煤灰對(duì)天然鈣基吸收劑進(jìn)行改性研究,以提高鈣基吸收劑的循環(huán)碳酸化特性;并分析改性吸收劑的動(dòng)力學(xué)特性,為鈣基吸收劑法捕集C02技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用提供基礎(chǔ)。首先,基于單因素實(shí)驗(yàn)以及正交實(shí)驗(yàn)原理,采用水合和煅燒等工藝制備成不同的改性吸收劑,考察改性吸收劑的循環(huán)碳酸化特性;并優(yōu)化制備條件,得到改性效果較明顯的吸收劑。其次,在比較改性吸收劑的循環(huán)碳酸化性能的基礎(chǔ)上,分析改性吸收劑的成分及微觀特性,篩選出最佳的改性吸收劑;并考察其在不同碳酸化溫度、煅燒溫度和煅燒氣氛下多次循環(huán)反應(yīng)的特性。最后,分

6、析改性吸收劑的動(dòng)力學(xué)特性:在常壓熱重分析儀上考察碳酸化溫度以及碳酸化氣氛(C02濃度)對(duì)吸收劑碳酸化反應(yīng)過程的影響:對(duì)吸收劑快速反應(yīng)階段及慢速反應(yīng)階段進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合,計(jì)算得到兩階段的動(dòng)力學(xué)模型。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:CaO與粉煤灰進(jìn)行水合化能夠明顯提高CaO的碳酸化轉(zhuǎn)化率。優(yōu)化水合實(shí)驗(yàn)條件發(fā)現(xiàn),在NaOH溶液中水合制備吸收劑的碳酸化性能并不理想;在醋酸溶液中水合改性制備的吸收劑則相對(duì)優(yōu)異;相較于未處理粉煤灰,對(duì)其進(jìn)行研磨、煅燒、堿浸處理之后與CaO水合制備的吸收劑的吸收特性得到進(jìn)一步提高。循環(huán)碳酸化實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)

7、現(xiàn),CaO分別與經(jīng)研磨、堿浸和煅燒處理的粉煤灰水合化制備的三種吸收劑(CaO/PFA(gri)Hyd、CaO/PFA(cal)Hyd和CaO/PFA(NaoI-DHyd)以及CaO與粉煤灰在50%醋酸溶液中水合制備的吸收劑(CaO/FAHyd(50%CA))的碳酸化性能相對(duì)較好。對(duì)其成分分析可知,四種改性吸收劑在第1次高溫煅燒后,生成了Cal2A114033;且經(jīng)歷8次循環(huán)煅燒之后成分變化不大。由比表面積、比孔容和SEM分析可知,經(jīng)過8次循環(huán)反應(yīng),吸收劑顆粒出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象,吸收劑表面積和孔容積減小,這

8、是導(dǎo)致吸收劑碳酸化性能下降的主要原因。四種改性吸收劑中CaO/FAHyd(50%CA)和CaO/PFA(cal)Hyd的微觀特性相對(duì)較好;研究其多次循環(huán)碳酸化特性發(fā)現(xiàn):兩種改性吸收劑的碳酸化溫度均存在最佳溫度,實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)的最佳碳酸化溫度為700℃;在煅燒溫度為900--1000℃范圍內(nèi),吸收劑的碳酸化轉(zhuǎn)化率隨著煅燒溫度的增加明顯下降;吸收劑的碳酸化轉(zhuǎn)化率在煅燒氣氛100%C02下相對(duì)100%N2氣氛下降低。針對(duì)CaO/FAnyd(50%CA)和CaO/PFA(cal)

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