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《新型介孔硅固定化脂肪酶及其催化性能研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、分類號(hào)：密級(jí)：UDC：編號(hào)：河北工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文新型介孔硅固定化脂肪酶及其催化性能研究論文作者：孫文雅學(xué)生類別：全日制學(xué)科門類：工科學(xué)科專業(yè)：生物化工指導(dǎo)教師：姜艷軍職稱：教授資助基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金（No.21276060，21276062，21306039）；天津市自然科學(xué)基金（13JCYBJC18500）；河北省自然科學(xué)基金（B2015202082）；河北省高等學(xué)?？茖W(xué)技術(shù)研究重點(diǎn)項(xiàng)目（YQ2013025）；河北省科學(xué)技術(shù)工程（13273607，13274314）；天津市高等學(xué)?？萍蓟鹩?jì)劃項(xiàng)目（20140513）。Disserta
2、tionSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofBiochemicalEngineeringLIPASEIMMOBILIZATIONONNOVELMESOPOROUSSILICAMATERIALSANDTHEIRCATALYTICPERFORMANCEBySunWenyaSupervisor:Prof.JiangYanjunMay2016ThisworkwassupportedbytheNationalNatureScienceFoundationofChina(Nos.2
3、1276060,21276062,and21306039).摘要介孔氧化硅是最為常見的無機(jī)材料之一，由于它具有比表面積大、孔徑分布窄、熱穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是適用于酶固定化的較為理想的載體。本研究分別以鞣酸（TA）和十六烷基三甲基氯化銨（CTAC）為模板制備介孔氧化硅材料，以洋蔥伯克霍爾德氏菌脂肪酶（BCL）和南極假絲酵母脂肪酶（CALB）為模型酶，采用吸附和固載化交聯(lián)酶聚集體（Cross-linkedenzymeaggregates，CLEAs）的方法實(shí)現(xiàn)新型介孔氧化硅固定化脂肪酶的制備。主要研究內(nèi)容如下：（1）鞣酸介導(dǎo)的介孔氧化硅的制備及其固
4、定化脂肪酶。鞣酸是一種廉價(jià)、易去除、環(huán)境友好的非表面活性劑，以鞣酸為模板成功的制備了介孔氧化硅納米粒子（TA-MSNs）。掃描電鏡（SEM）和動(dòng)態(tài)光散射（DLS）表征顯示TA-MSNs具有良好的單分散性，粒子接近球形，直徑大小為195±16nm。BET結(jié)果顯示其比表面積為447m2/g，孔體積為0.91cm3/g，孔徑為10.1nm。用TA-MSNs吸附BCL制備固定化酶，得到BCL@TA-MSNs。研究了BCL@TA-MSNs在水和有機(jī)溶劑中的熱穩(wěn)定性、有機(jī)溶劑耐受性及其在催化酯化和轉(zhuǎn)酯反應(yīng)中的重復(fù)使用穩(wěn)定性。結(jié)果顯示，BCL@TA-MSNs展現(xiàn)
5、出較高的熱穩(wěn)定性及有機(jī)溶劑耐受性。BCL@TA-MSNs在酯化反應(yīng)中循環(huán)催化第10次時(shí)，活性依然能保持初始活性的71.0%；在催化轉(zhuǎn)酯合成生物柴油的反應(yīng)中，生物柴油產(chǎn)率最高可達(dá)92.0%，重復(fù)使用15次之后，生物柴油產(chǎn)率仍能達(dá)到85.5%，說明BCL@TA-MSNs具有良好的重復(fù)使用穩(wěn)定性。（2）鞣酸介導(dǎo)的介孔氧化硅固載化脂肪酶CLEAs的制備及性能。將TA-MSNs用于固定化CALB并構(gòu)建固載化脂肪酶CLEAs。通過改變戊二醛（GA）與酶液吸附的順序，制備固定化酶并測(cè)定其活性，確定最佳固定方法為先用TA-MSNs吸附GA，再吸附酶液，得到固定化酶
6、GA-CALB@TA-MSNs。研究了GA-CALB@TA-MSNs的水熱穩(wěn)定性、有機(jī)溶劑熱穩(wěn)定性以及有機(jī)溶劑耐受性。結(jié)果顯示，GA-CALB@TA-MSNs具備優(yōu)良的熱穩(wěn)定性和溶劑耐受性。將GA-CALB@TA-MSNs應(yīng)用到催化油酸與乙醇的酯化反應(yīng)中，重復(fù)使用10次以后，GA-CALB@TA-MSNs催化油酸轉(zhuǎn)化率依然能夠達(dá)到94.3%，明顯高于吸附固定化酶CALB@TA-MSNs的84.8%，說明GA-CALB@TA-MSNs具有良好的重復(fù)使用穩(wěn)定性。（3）枝狀介孔氧化硅納米顆粒固定化脂肪酶。以正硅酸乙酯（TEOS）為硅源，表面活性劑CTAC
7、為模板，三乙醇胺（TEA）為催化劑成功制備了枝狀介孔氧化硅納米粒子（D-MSNs），并對(duì)其進(jìn)行了表征。結(jié)果顯示D-MSNs直徑約為177±14nm，具有規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)，其比表面積為462m2/g，孔體積為0.91cm3/g，孔徑為10.67nm。將D-MSNs用于固定脂肪酶CALB得到固定化酶CALB@D-MSNs，并測(cè)定其一系列穩(wěn)定性。結(jié)果I顯示，CALB@D-MSNs擁有優(yōu)良的水熱穩(wěn)定性、有機(jī)溶劑熱穩(wěn)定性以及有機(jī)溶劑耐受性。將其用于酯化反應(yīng)中，檢測(cè)其重復(fù)使用穩(wěn)定性，發(fā)現(xiàn)在重復(fù)使用10次之后，油酸轉(zhuǎn)化率依然能達(dá)到85.1%，證明CALB@D-MS
8、Ns有良好的重復(fù)使用穩(wěn)定性。關(guān)鍵詞：介孔硅材料鞣酸枝狀介孔材料脂肪酶生物柴油IIABSTRACTMesoporoussil
