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1、碩士學(xué)位論文碳基改性鐵鎳及TiO2膜層催化劑制備及電催化研究SYNTHESIZATIONOFCARBONMODIFIEDFe-Ni&TiO2FILMELECTROCATALYSTANDELECTROCHEMICALANALYSIS戴鵬程哈爾濱工業(yè)大學(xué)2018年6月國(guó)內(nèi)圖書分類號(hào)：TQ151.6學(xué)校代碼：10213國(guó)際圖書分類號(hào)：66密級(jí)：公開工學(xué)碩士學(xué)位論文碳氮改性鐵鎳及TiO2膜層催化劑的制備及電催化性能研究博士研究生：戴鵬程導(dǎo)師：姚忠平副教授學(xué)科：化學(xué)工程所在單位：化工與化學(xué)學(xué)院答辯日期：2018年6月授予學(xué)位單位：哈爾濱工業(yè)大學(xué)ClassifiedIndex:TQ151.6U.D.C
2、:66DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringSYNTHESIZATIONOFCARBONMODIFIEDFe-Ni&TiO2FILMELECTROCATALYSTANDELECTROCHEMICALANALYSISCandidate：DaiPengchengSupervisor：Prof.YaoZhongpingAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：ChemicalEngineeringAffiliation：SchoolofChemsityandChemicalEngi
3、neeringDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要電解水制氫法由于操作簡(jiǎn)單、原料豐富且制備的氫氣純度較高。然而電解水陽(yáng)極過程為四電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移的氧氣析出反應(yīng)（OER），活化能較高，極化現(xiàn)象嚴(yán)重，嚴(yán)重限制了陰極過程的氫氣析出反應(yīng)（HER）的效率。當(dāng)前的OER電催化劑催化活性較低，且穩(wěn)定性較差，無法滿足工業(yè)的需求。此外，當(dāng)前OER催化劑多為粉體催化劑，在電極制備的滴涂過程中由于粘連劑的存在會(huì)使催化劑電阻大幅上升，不利于提升催化效率。針對(duì)目前OER催化劑成本高，活性
4、差等問題，本論文采用等離子體沉積法成功將氮摻雜石墨化碳與過渡金屬鐵、鎳共沉積在鈦合金(TC4)表面，成功制備出高效且穩(wěn)定性高的膜層催化劑。通過SEM，TEM以及XPS等對(duì)催化劑的物相、形貌以及表面結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析；通過電化學(xué)測(cè)試研究了膜層催化劑的催化特性和穩(wěn)定性；以提升OER反應(yīng)效率為目標(biāo)，確定了PED制備OER膜層催化劑的時(shí)間參數(shù)。利用等離子體沉積法（PED）法在水相體系中和有機(jī)相體系中制備了活性位點(diǎn)含量不同的OER膜層催化劑。將不同時(shí)間條件下制備的膜層通過氧析出反應(yīng)進(jìn)行活性評(píng)價(jià)。研究發(fā)現(xiàn)，在有機(jī)相體系中輝光放電70min所制備的催化劑在測(cè)試電流密度為10mA/cm2時(shí)過電位僅有0.2V，
5、電極面積為5cm2時(shí)電荷傳輸電阻僅0.04Ω，雙電層電容值達(dá)到0.3308mF/cm2。經(jīng)48000s計(jì)時(shí)電位法測(cè)試，催化效率未發(fā)生改變，表明催化劑具有良好的穩(wěn)定性。為進(jìn)一步明確PED法制備的膜層催化劑的活性位點(diǎn)，對(duì)不同時(shí)間條件下制備的OER催化劑進(jìn)行了物相分析。XRD分析結(jié)果顯示物相中存在FeNi合金的偏移峰，結(jié)合拉曼測(cè)試進(jìn)一步表明石墨化結(jié)構(gòu)為摻雜石墨化碳，F(xiàn)e以氧化物的形式存在。通過XPS分析結(jié)果顯示，F(xiàn)e2p與N1s結(jié)合能同時(shí)發(fā)生偏移，證明存在Fe-N-C鍵。通過半定量分析，O-70催化劑Fe-N-C的含量約為5%。對(duì)XPS高分辨圖進(jìn)行擬合分峰可得到OER催化劑的Fe-N-C耦合活性
6、位點(diǎn)的含量。通過與LSV10mA/cm2下的過電位以及耦合活性位點(diǎn)的轉(zhuǎn)化頻率(TOF)數(shù)據(jù)相對(duì)比發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e-N-C活性位點(diǎn)的含量提升可使過電位下降，活性位點(diǎn)轉(zhuǎn)化頻率上升。說明Fe-N-C為PED法制備的膜層催化劑主要活性成分。為了精確計(jì)算活性位點(diǎn)數(shù)量，需進(jìn)一步明確除吡啶與過渡金屬氧化物外，石墨烯結(jié)構(gòu)邊緣在空氣中氧化形成的羰基是否具有催化活性，本論文設(shè)計(jì)了通過熱擴(kuò)滲法在TC4表面上沉積C和O以制備非過渡金屬無氮摻雜的邊緣氧化羰基結(jié)構(gòu)。研究證明，羰基氧催化活性較低。因此PED法制備的膜層催化劑耦-I-摘要合活性位點(diǎn)確認(rèn)為Fe-N-C鍵。關(guān)鍵詞：等離子體沉積法；耦合活性位點(diǎn)；熱擴(kuò)滲；氮摻雜石墨化
7、碳；轉(zhuǎn)化頻率，過電位-II-AbstractAbstractHydrogenproductionfromwatersplitinghasalreadybegunitsindustrialapplicationfortheconvenintoperation,purehydrogenoutputsandtheabundantresources.Howevertheanodeprocessisdominatedbyafour
