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1、分類號:X510710-2015029006博士學(xué)位論文石墨相氮化碳基復(fù)合材料的制備及其降解水中抗生素的性能研究郭峰導(dǎo)師姓名職稱關(guān)衛(wèi)省教授聯(lián)合培養(yǎng)導(dǎo)師康振輝教授聯(lián)合培養(yǎng)學(xué)校蘇州大學(xué)申請學(xué)位級別工學(xué)博士學(xué)科專業(yè)名稱市政工程論文提交日期2018年4月16日論文答辯日期2018年6月8日學(xué)位授予單位長安大學(xué)SynthesisofGraphiticCarbonNitride-basedCompositesandStudyonTheirPhotocatalyticActivityfortheDegradationofAntibioticinaqueoussolutionA
2、DissertationSubmittedfortheDegreeofDoctorCandidate：FengGuoSupervisor：Prof.WeishengGuanProf.ZhenhuiKangChang’anUniversity，Xi’an，China摘要抗生素的使用不僅能夠治療或預(yù)防人類的疾病，同時(shí)也可以促進(jìn)動植物的生長。但近些年來，由于臨床醫(yī)療及現(xiàn)代養(yǎng)殖業(yè)對抗生素的極度依賴，導(dǎo)致抗生素濫用現(xiàn)象日益加重。過度使用抗生素會對人和牲畜的器官造成損害，還能誘導(dǎo)生物體內(nèi)產(chǎn)生細(xì)菌耐藥性。此外，被攝入到人或動物體內(nèi)的大部分抗生素會以原形或代謝物的方式排出體外，
3、進(jìn)入到各種水體中，因此水環(huán)境也受到嚴(yán)重的污染；同時(shí)，水中的抗生素經(jīng)生態(tài)循環(huán)會再次進(jìn)入到人體，這也嚴(yán)重威脅到人類的健康。因此，如何通過簡單、高效的方法去除水環(huán)境中抗生素已成為當(dāng)前研究者們關(guān)注的焦點(diǎn)。綠色環(huán)保的光催化技術(shù)具有多種優(yōu)勢，如高反應(yīng)活性、操作簡單、無污染且可充分利用太陽能，被普遍認(rèn)為是解決當(dāng)今水環(huán)境污染問題最有前途的技術(shù)之一。在眾多光催化劑中，石墨相氮化碳（graphiticcarbonnitride，g-C3N4）以其獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)而備受學(xué)者們的青睞。由于g-C3N4是一種由“碳”和“氮”兩種元素組成的非金屬有機(jī)聚合物半導(dǎo)體，所以，合成g-C3N4的原材料具
4、有來源較廣、成本低、無毒無害等特點(diǎn)。此外，g-C3N4擁有適中的禁帶寬度（~2.7eV），良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，也被視作一種極具潛力的可見光響應(yīng)型光催化材料。然而，其可見光利用率低以及光生載流子復(fù)合率過高致使g-C3N4在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用受到極大的限制。為了解決以上問題，本文設(shè)計(jì)并制備了五種不同類型的g-C3N4基異質(zhì)結(jié)光催化劑（TypeII型g-C3N4/ZnIn2S4、p-n型CuBi2O4/g-C3N4、“互補(bǔ)式”p-n型CoO/g-C3N4、Z-scheme型CuInS2/g-C3N4及三元CDs/g-C3N4/ZnO），并通過多種表征方法（X射線
5、粉末衍射、掃描電鏡、透射電鏡、X射線光電子能譜、紫外-可見吸收光譜、熒光光譜、能譜等）對所合成的異質(zhì)結(jié)光催化劑的晶相、結(jié)構(gòu)、形貌和元素組成等進(jìn)行詳細(xì)地分析。以四環(huán)素（Tetracycline，TC）作為目標(biāo)抗生素污染物，在可見光的照射下，利用所合成的g-C3N4基異質(zhì)結(jié)光催化劑對其進(jìn)行降解，以考察光催化性能。同時(shí)，基于捕獲實(shí)驗(yàn)中確定的反應(yīng)活性物質(zhì)，探討了不同類型g-C3N4基異質(zhì)結(jié)光催化劑的反應(yīng)機(jī)理。本論文的主要研究內(nèi)容與結(jié)果如下：(1)通過水熱法制備g-C3N4包裹的ZnIn2S4微米球，形成g-C3N4/ZnIn2S4異質(zhì)結(jié)復(fù)合光催化劑。光催化降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表
6、明，g-C3N4/ZnIn2S4復(fù)合光催化劑的性能明顯優(yōu)于純相g-C3N4和ZnIn2S4，其降解TC的反應(yīng)速率常數(shù)分別為g-C3N4和ZnIn2S4的39倍和i22倍。g-C3N4/ZnIn2S4光催化性能提高的原因主要可歸因于g-C3N4和ZnIn2S4之間形成了能帶匹配的TypeII型異質(zhì)結(jié)構(gòu)，促進(jìn)了光生電荷的分離效率。(2)分別利用熱聚合法和水熱法制備純相n型g-C3N4和p型CuBi2O4。以g-C3N4和CuBi2O4為原料，將兩種樣品按照不同比例機(jī)械混合后，再利用甲醇分散，最后通過煅燒得到層狀g-C3N4上負(fù)載CuBi2O4微米棒的復(fù)合材料，即形成
7、了不同CuBi2O4質(zhì)量比的CuBi2O4/g-C3N4p-n型異質(zhì)結(jié)光催化劑。TC降解實(shí)驗(yàn)表明，p-n型異質(zhì)結(jié)的形成極大地提高了g-C3N4的光催化降解效率。光催化性能提高的原因歸因于CuBi2O4的引入可促進(jìn)g-C3N4在可見光區(qū)的響應(yīng)范圍，同時(shí)在該復(fù)合體系中，p-n結(jié)區(qū)內(nèi)在電場的建立加速了光生電子與空穴的分離效率。(3)利用簡單的溶劑熱法，以g-C3N4和Co(CH3COO)2·4H2O為原材料，制備CoO納米粒子分散在g-C3N4表面上的CoO/g-C3N4p-n型異質(zhì)結(jié)光催化劑。將TC作為目標(biāo)降解物，降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：相比于純相g-C3N4和CoO，C
8、oO/g-C3N4復(fù)合材
