新型納米材料合成及其應(yīng)用于葡萄生物傳感器的研究

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1、摘要葡萄糖是動植物體內(nèi)碳水化合物的主要組成部分，人體內(nèi)血糖的檢測，對于評估人們的健康狀況，特別是對糖尿病人的臨床診斷和治療方法評價等有著至關(guān)重要的意義。糖尿病是一種多病因的代謝類疾病，是由于體內(nèi)胰島素不足和靶細(xì)胞對胰島素敏感性降低、或者胰島素本身存在結(jié)構(gòu)缺陷而引起碳水化合物、脂肪和蛋白質(zhì)代謝紊亂的癥狀，其主要表現(xiàn)是高血糖、糖尿。隨著人們生活水平的提高和老年人口的增加，糖尿病發(fā)病率呈上升趨勢，我國的糖尿病患者已超過三千萬人，而世界衛(wèi)生組織預(yù)計到2025年全世界糖尿病患者將達(dá)到3億。目前對糖尿病的治療手段主要是通過頻繁檢測血糖濃

2、度及注射胰島素實現(xiàn)對血糖濃度的緊密控制。醫(yī)院臨床診斷一般都采用有創(chuàng)血糖檢測方法，但由于此方法需要采血，存在測量頻率受限、易造成患者不適和感染及費用較高等諸多問題，無法滿足實時和連續(xù)檢測的需要。因此建立無創(chuàng)血糖檢測的新方法具有十分重要的意義。生物傳感器因其準(zhǔn)確、靈敏、快速等優(yōu)點，在化學(xué)、生物醫(yī)學(xué)、食品和環(huán)境監(jiān)測等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用，已成為當(dāng)代最活潑的研究領(lǐng)域之一。葡萄糖電化學(xué)生物傳感器的工作原理是基于對固定在特定載體上的葡萄糖氧化酶(GlucoseOxidase，GOD)催化氧化葡萄糖時產(chǎn)生的過氧化氫電流的檢測。納米材料具有

3、表面效應(yīng)、體積效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)和宏觀量子隧道效應(yīng)，因此能夠顯示出獨特的物理化學(xué)性質(zhì)及良好的催化活性和生物兼容性，近年來被廣泛應(yīng)用于生物傳感器的構(gòu)造和生物芯片的開發(fā)等?；诩{米材料修飾的電化學(xué)生物傳感器表現(xiàn)出較好的性能，如較大的電流響應(yīng)、較高的靈敏度和較低的檢測限，能夠滿足無創(chuàng)血糖檢測的需要，在血糖的無創(chuàng)檢測方面具有極大的應(yīng)用前景。本論文利用水熱法合成了樹葉狀CuO納米材料、ZnO／Au復(fù)合納米材料和納米W03，并將其應(yīng)用于葡萄糖生物傳感器的研究與應(yīng)用。通過掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、X．射線衍射光譜、電子衍射光譜和紫外

4、可見分光光度法對合成的納米材料形貌和組成進(jìn)行表征，利用循環(huán)伏安法、交流阻抗法、安培檢測法等對葡萄糖的含量進(jìn)行了檢測和分析。在本論文中，葡萄糖生物傳感器的靈敏度和穩(wěn)定性都得到了很大提高，檢測限低?；诿概c電極間直接電子傳遞的電流型生物傳感器能夠簡單直接地獲取信號，本論文對GOD與納米材料間的直接電子傳摘要遞行為進(jìn)行了考察，探討了納米材料對GOD直接電子傳遞行為的影響，并對葡萄糖氧化酶／納米W03修飾的玻碳電極(GCE廠W03／GOD)檢測葡萄糖的機理進(jìn)行了討論。本論文共分為四章：。第一章緒論本章內(nèi)容主要包括無創(chuàng)血糖檢測方法的研

5、究意義、血糖檢測技術(shù)的研究現(xiàn)狀、葡萄糖生物傳感器的發(fā)展、納米材料的性能和制備方法及其在電化學(xué)生物傳感器中的應(yīng)用。文中簡要地介紹了無創(chuàng)血糖檢測方法的研究意義；概括了現(xiàn)有的血糖檢測方法的機理；對葡萄糖生物傳感器的研究進(jìn)展做了較為詳細(xì)的概括，同時對納米材料的性質(zhì)與制備方法及其在電化學(xué)生物傳感器中的應(yīng)用進(jìn)行了系統(tǒng)的綜述。第二章樹葉狀CuO納米材料修飾電極對葡萄糖的快速安培檢測本章利用水熱合成法制備了樹葉狀CuO納米粒子，利用其增強酶活性中心與電極之間電子傳遞并催化氧化葡萄糖檢測的中間產(chǎn)物H202，以構(gòu)造葡萄糖電化學(xué)生物傳感器。這種由

6、水熱法單步合成的樹葉狀CuO納米顆粒，用X射線衍射(Ⅺ①)，掃描電子顯微鏡鏡(sEM)和透射電子顯微鏡(TEM)進(jìn)行表征以研究其形貌和尺寸。在實驗中我們考察了工作電位和pH值對檢測結(jié)果的影響，選擇了最佳實驗條件。用此方法制備的葡萄糖生物傳感器在對葡萄糖的檢測中展示了優(yōu)良的性能，具有較寬的線性范圍(1．0．170gM)、較短的檢測時間(5s)、低檢測限(O．911．tM)、高靈敏度(246[．tA／mM／em2)和良好的穩(wěn)定性。利用該樹葉狀CuO納米材料構(gòu)造的葡萄糖生物傳感器具有制備過程簡單的特點，在葡萄糖的臨床檢測方面具有良

7、好的應(yīng)用前景。第三章ZnO／Au復(fù)合材料的合成、性能表征及其應(yīng)用于葡萄糖的檢測研究本章采用水熱合成的方法制備了氧化鋅納米棒，結(jié)合金納米粒子合成了氧化鋅／金(ZnO／Au)納米復(fù)合材料，并且將其應(yīng)用于制備葡萄糖生物傳感器對葡萄糖進(jìn)行檢測。通過透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、紫外可見吸收光譜(UV二Ⅵs)和X射線衍射()am)對合成的ZnO／Au復(fù)合材料的形貌和組成進(jìn)行表征。由于小尺寸的金納米粒子負(fù)載于ZnO表面，大大加速了電子傳遞的速率，ZnO／Au修飾的葡萄糖生物傳感器對葡萄糖的檢測顯示出更好的電化學(xué)性能

8、，對于低濃度的葡萄糖的檢測具有檢測限低(10nM)，線性范圍寬(O．12摘要laM．33．0p．M，R2=0．9924)，響應(yīng)速度快(<5s)，重現(xiàn)性好，生物兼容性好等優(yōu)點。第四章GCE／WOJGOD／Nafion電極對葡萄糖的電催化響應(yīng)本章采用水熱合成的方法制備了W03納米材料，并通過透