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1、介孔有機氧化硅納米管的功能化及其催化應用Functionalizationandcatalyticapplicationofmesoporousorganosilicananotubes工程領域：化學工程作者姓名：孫靖指導教師：韓金玉教授企業(yè)導師：劉紅光教授級高工天津大學化工學院二零一七年五月萬方數(shù)據(jù)獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是本人在導師指導下進行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學或其他教育機構的學位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所
2、做的任何貢獻均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學位論文作者簽名：簽字日期：年月日學位論文版權使用授權書本學位論文作者完全了解天津大學有關保留、使用學位論文的規(guī)定。特授權天津大學可以將學位論文的全部或部分內容編入有關數(shù)據(jù)庫進行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學校向國家有關部門或機構送交論文的復印件和磁盤。（保密的學位論文在解密后適用本授權說明）學位論文作者簽名：導師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月日萬方數(shù)據(jù)摘要介孔有機氧化硅納米管是一種新型有機-無機雜化材料，由于其具有較高的比表面積、良好的機械/熱穩(wěn)定性、可
3、調節(jié)的表面親/疏水性質以及納米管的限域效應，在多相催化領域起到十分重要的作用。本論文分別通過有機氧化硅納米管負載鈀金屬納米粒子和摻雜磺酸基官能團作為催化劑，考察在不同多相催化反應中的催化性能。此外通過對有機氧化硅納米管的高溫碳化，首次得到碳量子點摻雜的氧化硅納米管。本文首先探究了納米管的微觀形貌和結構組成對苯甲醇選擇氧化制苯甲醛反應的影響。通過有機硅烷分子自組裝過程制備以乙烯基和亞苯基橋連的納米管，并經過碳化得到相應的碳-二氧化硅雜化納米管，然后利用浸漬-還原法，對鈀金屬納米粒子進行負載得到六種不同的催化劑。苯甲醇選擇氧化結果表明，有機氧化硅納米管可以
4、得到更高的轉化率（99%）和選擇性（87%），這是由于納米管結構可以暴露更多的活性位點，使反應物更容易與活性位接觸。有機官能團的引入提高了材料表面的疏水性，更有利于反應物和生成物的擴散。此外，將碳元素摻雜于二氧化硅納米管則提高了材料的電子轉移速率，含碳量較高的雜化納米管作為載體制備得到的催化劑催化苯甲醇氧化反應2h，可以得到99%的苯甲醇轉化率和93%的苯甲醛收率。不同有機硅烷前驅體在水熱反應中共縮聚可以形成具有特定官能團和特殊功能的有機氧化硅納米管。本文第二部分通過調節(jié)巰丙基硅烷在前驅體中所占比例，得到表面單位面積上具有不同酸含量（酸密度）的有機氧化
5、硅納米管并用于纖維二糖水解制葡萄糖反應。結果表明，具有納米管形貌的催化劑表現(xiàn)出更好的催化性能，且隨著表面酸密度的增大，催化活性逐漸提高，當表面酸密度達到3.35μmol·m-2時，反應2h纖維二糖轉化率可以達到92%，葡萄糖選擇性達到96%。同時，與磺酸化二氧化硅納米管進行對比，有機氧化硅納米管骨架中的有機官能團由于提高了催化劑的疏水性對該反應有一定的促進作用。論文第三部分對由亞苯基橋連的有機二氧化股納米管經碳化得到的碳量子點進行了初步探究。亞苯基橋連的有機二氧化硅納米管碳化后得到碳-二氧化硅納米管，經過氟化氫刻蝕后得到碳量子點，在高倍透射電鏡下可以觀
6、察到清晰的晶格條紋，拉曼散射光譜則說明材料具有較高的結晶度。此外，得到的碳量子點還具有明顯的紫外-可見吸收光譜和熒光光譜。I萬方數(shù)據(jù)關鍵詞：介孔有機氧化硅納米管，鈀納米粒子，苯甲醇氧化，磺酸化，纖維二糖水解，碳量子點II萬方數(shù)據(jù)ABSTRACTOrganosilicananotubesisanewtypeoforganic-inorganichybridmaterial,whichcouldbeeasilyfunctionalizedthroughvarietymethodsandperformanimportantroleinheterogeneou
7、scatalysisduetoitshighspecificarea/mechanicalstability,tunablesurfacehydrophilic/hydrophobicpropertyderivedfromvarietyorganiccomponentsandnanotubeconfinementeffects.ThisthesisisfocusedoncatalyticperformanceofcatalystsincludingPalladiumnanoparticlesloadedonorganosilicananotubesas
8、wellassulfonicacidfunctionalizedorganosilicanan
