鐵基模擬海水鈾吸附材料的制備及性能研究

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1、分類號(hào)：密級(jí)：UDC：編號(hào)：工學(xué)博士學(xué)位論文鐵基模擬海水鈾吸附材料的制備及性能研究博士研究生：劉琦指導(dǎo)教師：王君教授學(xué)科、專業(yè)：材料學(xué)哈爾濱工程大學(xué)2016年10月萬(wàn)方數(shù)據(jù)萬(wàn)方數(shù)據(jù)分類號(hào)：密級(jí)：UDC：編號(hào)：工學(xué)博士學(xué)位論文鐵基模擬海水鈾吸附材料的制備及性能研究博士研究生：劉琦指導(dǎo)教師：王君教授學(xué)位級(jí)別：工學(xué)博士學(xué)科、專業(yè)：材料學(xué)所在單位：材料科學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院論文提交日期：2016年10月論文答辯日期：2016年10月學(xué)位授予單位：哈爾濱工程大學(xué)萬(wàn)方數(shù)據(jù)萬(wàn)方數(shù)據(jù)ClassifiedIndex:U.

2、D.C:ADissertationfortheDegreeofD.EngPreparationandPropertiesofIron-basedonSimulatedSeawaterUraniumAdsorptionMaterialsCandidate:LiuQiSupervisor:Prof.WangJunAcademicDegreeAppliedfor:DoctorofEngineeringSpecialty:MaterialsScienceDateofSubmission:Oct.2016Da

3、teofOralExamination:Oct.2016University:HarbinEngineeringUniversity萬(wàn)方數(shù)據(jù)萬(wàn)方數(shù)據(jù)哈爾濱工程大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：本論文的所有工作，是在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，由作者本人獨(dú)立完成的。有關(guān)觀點(diǎn)、方法、數(shù)據(jù)和文獻(xiàn)的引用已在文中指出，并與參考文獻(xiàn)相對(duì)應(yīng)。除文中已注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)公開(kāi)發(fā)表的作品成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。

4、作者（簽字）：日期：年月日哈爾濱工程大學(xué)學(xué)位論文授權(quán)使用聲明本人完全了解學(xué)校保護(hù)知識(shí)產(chǎn)權(quán)的有關(guān)規(guī)定，即研究生在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識(shí)產(chǎn)權(quán)屬于哈爾濱工程大學(xué)。哈爾濱工程大學(xué)有權(quán)保留并向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件。本人允許哈爾濱工程大學(xué)將論文的部分或全部?jī)?nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文，可以公布論文的全部?jī)?nèi)容。同時(shí)本人保證畢業(yè)后結(jié)合學(xué)位論文研究課題再撰寫的論文一律注明作者第一署名單位為哈爾濱工程大學(xué)。涉密學(xué)位論文待解密后適用本聲明。本論文（□

5、在授予學(xué)位后即可□在授予學(xué)位12個(gè)月后□解密后）由哈爾濱工程大學(xué)送交有關(guān)部門進(jìn)行保存、匯編等。作者（簽字）：導(dǎo)師（簽字）：日期：年月日年月日萬(wàn)方數(shù)據(jù)萬(wàn)方數(shù)據(jù)鐵基模擬海水鈾吸附材料的制備及性能研究摘要核能作為一種安全、清潔、可持續(xù)發(fā)展的新能源，已被社會(huì)所認(rèn)可。然而核能的可持續(xù)發(fā)展取決于核燃料鈾的持續(xù)供應(yīng)，目前核電反應(yīng)中所用燃料鈾都來(lái)自于陸地鈾，我國(guó)屬于貧鈾國(guó)家，陸地鈾匱乏，現(xiàn)已探明的有利用價(jià)值的鈾儲(chǔ)存量只能維持現(xiàn)有核電裝機(jī)容量運(yùn)行30年，未來(lái)我國(guó)核電所需的燃料鈾將完全依賴于進(jìn)口。海水中含有豐富的鈾資源

6、，是陸地鈾儲(chǔ)量的千余倍，開(kāi)發(fā)海洋中的鈾資源，能夠持續(xù)的為核電站提供充足的核燃料，緩解未來(lái)所面臨的能源危機(jī)，因此開(kāi)展海水提鈾具有重要意義。本文針對(duì)海洋中低濃度鈾的提取，設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)了多種以Fe3O4和CoFe2O4為磁性基質(zhì)的有機(jī)功能化的復(fù)合吸附材料，系統(tǒng)地考察了pH值、初始鈾溶液濃度、吸附時(shí)間對(duì)鈾酰離子吸附性能的影響，通過(guò)擬合熱力學(xué)方程和動(dòng)力學(xué)方程研究了磁性鈾吸附材料的吸附過(guò)程，同時(shí)開(kāi)展了模擬海水吸附實(shí)驗(yàn)和離子競(jìng)爭(zhēng)實(shí)驗(yàn)。采用溶劑熱法一步制備Fe3O4@C磁性納米材料，再利用酮肟對(duì)Fe3O4@C的表面進(jìn)行

7、修飾制備有機(jī)/無(wú)機(jī)復(fù)合磁性吸附劑Fe3O4@C-ketoxime。該復(fù)合材料的飽和磁化強(qiáng)度為30.33emu/g，具有很好的磁響應(yīng)性和再分散性，易于磁性分離和回收。Fe3O4@C-ketoxime的最佳吸附pH為6，吸附平衡時(shí)間為60min。兩種吸附劑均符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程和Langmuir等溫吸附模型，吸附劑對(duì)鈾酰離子的吸附主要是化學(xué)吸附。Fe3O4@C與Fe3O4@C-ketoxime對(duì)鈾的吸附屬于吸熱、自發(fā)的。對(duì)比Fe3O4@C與Fe3O4@C-ketoxime對(duì)鈾的吸附性能表明，酮肟的加入提

8、高了磁性納米材料對(duì)鈾酰離子的吸附性能和選擇性，這主要是因?yàn)橥亢?OH鍵上氧原子的孤對(duì)電子與鈾酰離子的絡(luò)合作用。通過(guò)3-氨丙基甲氧基硅烷對(duì)磁性四氧化三鐵表面修飾，制得表面具有氨基功能基團(tuán)的Fe3O4-APTMS磁性吸附劑。Fe3O4-APTMS吸附的最佳pH值為6，最佳吸附時(shí)間為o60min，25C達(dá)到吸附平衡時(shí)飽和吸附容量為160.8mg/g。脫附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Fe3O4-APTMS磁性吸附材料在NaOH溶液中脫附率很高且有良好的再生性。Fe3O4-APTMS對(duì)U(