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《2-甲基萘和甲醇烷基化制備2，6-二甲基萘研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關內容在學術論文-天天文庫。
1、大連理工大學碩士學位論文2-甲基萘和甲醇烷基化制備2，6-二甲基萘研究姓名：鄭曉玲申請學位級別：碩士專業(yè)：化學工藝指導教師：胡浩權20050601大連理工大學碩士學位論文摘要2,6，二甲基萘是制備新一代高性能聚酯材料的重要單體，目前世界上僅有阿莫科公司由單苯環(huán)化合物出發(fā)的多步路線實現(xiàn)了商業(yè)化生產，然而該工藝中使用的金屬催化劑以及大量的有機溶劑造成嚴重的環(huán)境污染，同時相對復雜的工藝也增加了生產成本。本文開展了以二甲基萘及甲醇為原料，通過沸石催化擇形烷基化制備2,6．二甲基萘的研究。在常壓條件下，考察了HY，HZSM-5，HZSM一48，SAPO．1l等沸石催化劑上2-甲基萘
2、和甲醇烷基化反應性能，以及不同類型的HZSM-5沸石分子篩催化劑：HZSM一5(SVAl=38)，HZSM．5(SUAl=50)和納米級HZSM-5上烷基化反應性能，并進一步考察了擬薄水鋁石對2．甲基萘烷基化反應的影響。結果發(fā)現(xiàn)，除了沸石分子篩的酸量和酸分布外，其孔道結構和大小也是影響甲基萘烷基化反應的主要因素。四種催化劑的活性順序為HY>SAP0．11>HZSM．5>HZSM一48：而對于不同類型的HZSM一5沸石分子篩，在HZSM．5(si／n1=38)分子篩上2．甲基萘烷基化反應性能較優(yōu)；擬薄水鋁石在2-MN烷基化反應過程中，不僅起到粘合劑的作用，而且對甲基萘的烷基
3、化起到助催化作用。在HZSM-5(Si／A1=38)分子篩催化劑上，考察了反應溫度，進料空速和原料配比對2一甲基萘烷基化反應性能的影響，選擇了適宜的反應條件：反應濕度400℃，料液配比為2一MN：CI-130H：均三甲苯=l：1：3，催化劑用量0．6g，進料量1．2ml／h，氮氣流速10ml／min。對催化劑的適當改性可以有效地降低2一甲基萘烷基化反應的異構化程度，提高目的產物2，6-DMN的選擇性?？疾炝烁男訦ZSM．5和SAPO一11催化劑上烷基化反應性能，發(fā)現(xiàn)鎂化合物改性的HZSM-5催化劑上烷基化反應性能提高不顯著，磷化合物改性能提高2，6-DMN的選擇性；采用圊
4、晶取代方法制備的改性SAPO一11催化劑上，2一甲基萘烷基化反應效果最好，鎳改性的SAPO一1l催化劑活性穩(wěn)定性較好，2-MN轉化率達到16％，2，6-DMN選擇性提高到45％。為解決該工藝中催化劑容易失活的問題，進行了以超臨界流體為反應介質的烷基化反應，考察了在HZSM一5沸石分子篩上反應溫度和壓力對2一甲基萘烷基化反應的影響。發(fā)現(xiàn)2-MN轉化率隨溫度提高而提高，但2，6-DMN選擇性下降，壓力對2．6-DMN選擇性影響不大；對鎂改性的SAPO．11分子篩在超臨界條件下反應(相對于常壓條件)可以提高反應物的轉化率，抑制催化劑的積炭，提高催化劑的反應活性。關鍵詞：2-甲基
5、萘；2，6-二甲基萘；沸石分子篩；改性；超臨界：烷基化!：!莖董塑里堡墮董垡型!：!：三里莖翌墮窶Abstract2．6一dimethylnaphthaleneisallimportantprecursorforsynthesisofthenext-generationpolyestersuchasPEN．Atpresent2．6-DMNiscommerciallysynthesizedonlyinAMCROfromabenzene-ringcompoundbyamutli-stepprocessusingalkalimetalascatalystandalargequa
6、ntityofsolventthatputahugeburdenOiltheenvironment．Forthispurpose，ashape—selectivityzeolitecatalyticprocessfor2．6一DMNsynthesisbymethylationof2一methylnaphthaleneWasemployedinthispaper。CatalyticperformanceoverHY。HZSM一5，HZSM-48andSAPO．11werecomparedbyambiempressure．Theresultsindicamdthatthepo
7、restructureandacidpmpertieSarethetwomostimportantf-agtorsaffectingcatalyticperformance．TheinitialactivityofderofthosezeolitesiSHY>SAP0．11>HZSM一5>HZSM一48．andmediumporezeoliteSAPO一“andZSM-5showmuchhigher0．13’．selectivitythanHY．AmongtheHZSM一5、斬thdifferenceSiOa／A1203rat
