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1、天津大學(xué)博士學(xué)位論文分離CO<,2>固定載體膜傳質(zhì)機(jī)理及其膜過程模擬和優(yōu)化研究姓名：楊東曉申請學(xué)位級別：博士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：王志20090801中文摘要固定載體膜因其中的活性載體可以與C02發(fā)生可逆化學(xué)作用，大大促進(jìn)了C02在膜中的傳遞，因此這類膜具有良好的C02分離性能和很大的應(yīng)用潛力。目前，固定載體膜的傳質(zhì)機(jī)理尚未完全探明，對固定載體膜應(yīng)用過程的研究更是缺乏。本文研究了同定載體膜的促進(jìn)傳遞機(jī)理，對分離C02固定載體膜的應(yīng)用過程進(jìn)行了模擬和優(yōu)化。研究結(jié)果對固定載體膜的開發(fā)和應(yīng)用具有重要指導(dǎo)作用。本文以兩種含胺基固定載體膜為例，對固定載體膜促進(jìn)
2、傳遞過程的一般特征和規(guī)律進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，為固定載體膜傳質(zhì)機(jī)理的研究提供了數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。對固定載體膜促進(jìn)傳遞過程微觀機(jī)制進(jìn)行分析，提出了平衡濃度區(qū)理論，進(jìn)而建立了新的傳質(zhì)數(shù)學(xué)模型。利用該模型得到固定載體膜內(nèi)傳質(zhì)阻力的非均勻分布和固定載體膜滲透速率與膜厚度的非線性關(guān)系。通過對不同溫度條件下實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合，得到固定載體膜內(nèi)C02擴(kuò)散過程和C02與載體相互作用的表觀活化能，數(shù)值均在文獻(xiàn)報(bào)道范圍內(nèi)。對伊春海博士提出的促進(jìn)傳遞模型進(jìn)行改進(jìn)，得到了考慮滲透側(cè)壓力影響的滲透速率數(shù)學(xué)模型。利用模型分析的結(jié)果表明，在不同的滲透側(cè)壓力條件下，組分的滲透速率是不同的，較低的滲透側(cè)
3、壓力有利于提高固定載體膜中的滲透速率。據(jù)此，本文提出了針對固定載體膜的進(jìn)料側(cè)加壓(壓力保持在較低范圍)和滲透側(cè)抽真空相結(jié)合的壓力操作模式。針對天然氣脫除C02和燃燒尾氣捕集C02兩個(gè)重要的分離C02過程，分析了并流模型、逆流模型和錯(cuò)流模型的模擬結(jié)果，證明錯(cuò)流模型適用于兩種過程，而且具有簡易的特點(diǎn)。利用錯(cuò)流模型對固定載體膜在兩種分離C02過程中的應(yīng)用潛力進(jìn)行了研究，比較了單級過程和帶有循環(huán)流二級過程的分離性能。結(jié)果表明，對上述兩個(gè)分離C02過程，固定載體膜都比現(xiàn)有商品膜更容易實(shí)現(xiàn)分離目標(biāo)；與單級過程相比，帶有循環(huán)流二級過程的分離效果顯著提高。對帶有循環(huán)流
4、二級過程的操作壓力進(jìn)行優(yōu)化，使分離C02的成本大大降低，并可與胺吸收法相競爭，說明固定載體膜在燃燒尾氣捕集C02領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用潛力。本文還對帶有循環(huán)流二級過程進(jìn)行了參數(shù)分析。結(jié)果表明，對于分離因子較大的膜，提高慢氣(滲透速率較低的氣體組分)滲透速率，可以減少過程所需膜面積；對于分離因子較小的膜，提高分離因子，循環(huán)氣流量降低，過程所需膜面積減少。采用較高分離因子的膜和較低的操作壓力比，可以得到更高C02濃度滲透氣，有利于對富含C02的滲透氣的后續(xù)處理(例如地下埋存)。關(guān)鍵詞：促進(jìn)傳遞固定載體膜傳質(zhì)機(jī)理應(yīng)用過程錯(cuò)流模型二氧化碳ABSTRACTBecau
5、seofthereversiblechemicalinteractionbetweenC02andthecarrier,theC02transportinthefixedcarriermembraneisfacilitatedremarkably．Hence，thefixedcarriermembranehasexcellentseparationperformanceandgreatapplicationpotential．Currently,themasstransportmechanismofthefixedcarriermembraneisst
6、illnotquiteclearandtheapplicationstudyofthefixedcarriermembraneisneeded．Inthispaper,themechanismofthefacilitatedtransportofthefixedcarriermembraneisfurtherstudied．Theapplicationprocessofthefixedcarriermembraneissimulatedandoptimized．TheresuRscanofferguidanceforthedevelopmentanda
7、pplicationofthefixedcarriermembrane．Thecharacteristicsofthefacilitated訂ansportprocessofthefixedcarriermembranewereinvestigatedexperimentally,takingPEI·-PVA／PSandPAAm·-PAM／PScompositemembranesasexamples．Theexperimenmldataofferedfoundationfortheresearchofthemechanismofthefixedcarr
8、iermembrane．Themicroscopicmechanismofthefacilit
