探析改性絲光沸石擇形催化合成甲胺的研究

探析改性絲光沸石擇形催化合成甲胺的研究

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1、南京工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文改性絲光沸石擇形催化合成甲胺的研究姓名:丁蓓申請學(xué)位級別:碩士專業(yè):化學(xué)工藝指導(dǎo)教師:姚虎卿;崔群2002.6.1▲.壹童蘭些查苧堡主蘭壘絲查.__-_———_——●—-———______--●——_-_●__—___———-—-——-●-_—————————一一摘要本文對合成和天然絲光沸石進行了改性處理,研制對甲胺合成反應(yīng)具有較高活性和選擇性的沸石擇形催化劑,在自建的常壓固定床單管反應(yīng)器催化劑評價裝置上,對自制催化劑的反應(yīng)活性和合成甲胺的選擇性進行了實驗研究。f自制的陽離子改性沸石催化劑CaHM和MgHM對甲醇胺化合成甲胺反應(yīng)有較高

2、活性和對一甲胺、二甲胺有較好選擇性,且能抑制三甲胺的生成。其中,CaHM的甲醇轉(zhuǎn)化率>90%,對=甲胺的單程選擇性>40%,優(yōu)于目前國內(nèi)已經(jīng)工業(yè)化的合成甲胺催化劑。而且,Ca}DvI是經(jīng)添加粘接劑焙燒成型的樣品,可供產(chǎn)品的中試放大,具有很好的工業(yè)應(yīng)用前景。試驗考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)物進料比和甲醇液相空速對CaHM催化劑催化性能的影響;通過正交試驗優(yōu)選出適宜的工藝條件為:反應(yīng)溫度410"C,反應(yīng)物進料比為1.38,LHSVI.41;對CaHM催化劑合成甲胺反應(yīng)的動力學(xué)進行了研究,得到了該反應(yīng)的動力學(xué)方程為R;4.53e-223”7盯幾Hm。研究了天然絲光沸石的處

3、理方法及在甲醇胺化反應(yīng)中的催化性能,考察了不同處理方法對于天然絲光沸石催化性能的影響。合適的處理方法能夠提高天然沸石的純度而并不破壞沸石的晶體結(jié)構(gòu),從而改善了催化性能。對沸石催化劑進行了結(jié)構(gòu)表征,考察絲光沸石的物性表征結(jié)果及其與催化性能的關(guān)聯(lián),揭示了沸石晶體縮增強了沸石的擇形效應(yīng),關(guān)健詞甲胺絲光沸石擇形催化離子改性催化活性,孔道的收南京工業(yè)大學(xué)項士學(xué)位論文ABSTRACTTheselectivesynthesisofmethylaminesfromammoniaandmethanolusingmodifiedtreatmentmordertite豳catal

4、ystsontheatmosphericpressurefixedbedhavebeenstudiedbasedonthetheoryofshapeselectivecatalysis.ThemordenitesmodifiedbYca2+orM92+hevebothhighactivitieswhereintheconversionofmethanoltomonomethylamine,dimethylamineandtrimethylamineisgreaterthan90*/0onacarbonbasisandhi曲selectivitywherein

5、thesinglepassyieldofdimethylamineisaround40%.ThecatalyticperformanceofmordeniteexchangedbyCaionissuperiortothedomesticcommercialproducts.ThevariationsofCaHMperformances、衙tllreactiontemperature.N/CatomicratioandLHSVofmethanolwerestudiedcarefullyandthebesttechnologycondition(T=410"C,

6、N/C=I.38andLHSV=I.41)hasbeendeterminedbytheorthogonaltests.Atthesametime,thereactionkineticsofmethaneIaminationreactionwerestudiedandthefixedkineticsequationisR=4.53e-2㈣i船pcH瑚Thevariationsofnaturemordenitesperformanceswitlldifferenttreatmentswerealsoinvestigated.Theperformancesofna

7、turemordenites謝mrighttreatmentCanbeimprovedbecausetherighttreatmentcanreformthepurityofnaturemordenitewithoutdestroyingthecrystalstructureofmordenite.ThestructuresofmordeniteareanalyzedwithXRD、nLandthespecificareaanddislxibutionofporesizehavebeenanalyzedbyN2adsorption.MoreoveLtheac

8、idityofmordeniteWasmeasure

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