探析改性絲光沸石擇形催化合成甲胺的研究

探析改性絲光沸石擇形催化合成甲胺的研究

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1、南京工業(yè)大學碩士學位論文改性絲光沸石擇形催化合成甲胺的研究姓名:丁蓓申請學位級別:碩士專業(yè):化學工藝指導教師:姚虎卿;崔群2002.6.1▲.壹童蘭些查苧堡主蘭壘絲查.__-_———_——●—-———______--●——_-_●__—___———-—-——-●-_—————————一一摘要本文對合成和天然絲光沸石進行了改性處理,研制對甲胺合成反應具有較高活性和選擇性的沸石擇形催化劑,在自建的常壓固定床單管反應器催化劑評價裝置上,對自制催化劑的反應活性和合成甲胺的選擇性進行了實驗研究。f自制的陽離子改性沸石催化劑CaHM和MgHM對甲醇胺化合成甲胺反應有較高

2、活性和對一甲胺、二甲胺有較好選擇性,且能抑制三甲胺的生成。其中,CaHM的甲醇轉化率>90%,對=甲胺的單程選擇性>40%,優(yōu)于目前國內已經工業(yè)化的合成甲胺催化劑。而且,Ca}DvI是經添加粘接劑焙燒成型的樣品,可供產品的中試放大,具有很好的工業(yè)應用前景。試驗考察了反應溫度、反應物進料比和甲醇液相空速對CaHM催化劑催化性能的影響;通過正交試驗優(yōu)選出適宜的工藝條件為:反應溫度410"C,反應物進料比為1.38,LHSVI.41;對CaHM催化劑合成甲胺反應的動力學進行了研究,得到了該反應的動力學方程為R;4.53e-223”7盯幾Hm。研究了天然絲光沸石的處

3、理方法及在甲醇胺化反應中的催化性能,考察了不同處理方法對于天然絲光沸石催化性能的影響。合適的處理方法能夠提高天然沸石的純度而并不破壞沸石的晶體結構,從而改善了催化性能。對沸石催化劑進行了結構表征,考察絲光沸石的物性表征結果及其與催化性能的關聯(lián),揭示了沸石晶體縮增強了沸石的擇形效應,關健詞甲胺絲光沸石擇形催化離子改性催化活性,孔道的收南京工業(yè)大學項士學位論文ABSTRACTTheselectivesynthesisofmethylaminesfromammoniaandmethanolusingmodifiedtreatmentmordertite豳catal

4、ystsontheatmosphericpressurefixedbedhavebeenstudiedbasedonthetheoryofshapeselectivecatalysis.ThemordenitesmodifiedbYca2+orM92+hevebothhighactivitieswhereintheconversionofmethanoltomonomethylamine,dimethylamineandtrimethylamineisgreaterthan90*/0onacarbonbasisandhi曲selectivitywherein

5、thesinglepassyieldofdimethylamineisaround40%.ThecatalyticperformanceofmordeniteexchangedbyCaionissuperiortothedomesticcommercialproducts.ThevariationsofCaHMperformances、衙tllreactiontemperature.N/CatomicratioandLHSVofmethanolwerestudiedcarefullyandthebesttechnologycondition(T=410"C,

6、N/C=I.38andLHSV=I.41)hasbeendeterminedbytheorthogonaltests.Atthesametime,thereactionkineticsofmethaneIaminationreactionwerestudiedandthefixedkineticsequationisR=4.53e-2㈣i船pcH瑚Thevariationsofnaturemordenitesperformanceswitlldifferenttreatmentswerealsoinvestigated.Theperformancesofna

7、turemordenites謝mrighttreatmentCanbeimprovedbecausetherighttreatmentcanreformthepurityofnaturemordenitewithoutdestroyingthecrystalstructureofmordenite.ThestructuresofmordeniteareanalyzedwithXRD、nLandthespecificareaanddislxibutionofporesizehavebeenanalyzedbyN2adsorption.MoreoveLtheac

8、idityofmordeniteWasmeasure

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