幾種典型羥基化多溴聯(lián)苯醚和多溴聯(lián)苯的合成與漆酶降解研究

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1、工程碩士碩士學(xué)位論文論文題目:幾種典型羥基化多溴聯(lián)苯醚和多溴聯(lián)苯的合成與漆酶降解研究作者姓名蘇蘇蘇蘇勉勉勉勉指導(dǎo)教師宋爽林坤德學(xué)科專業(yè)環(huán)境工程所在學(xué)院所在學(xué)院所在學(xué)院生物與環(huán)境工程學(xué)院提交日期2015年12月ThesissubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyfortheMasterDegreeofEnvironmentalEngineeringSynthesisandLaccase-catalyzedDegradationofSeveralTypicalHydroxylat

2、edPolybrominatedDiphenylEthersandPolybrominatedBiphenylsWrittenbyMianSuMajoringinEnvironmentalEngineeringSupervisedbyKundeLinCollegeofBiological&EnvironmentalEngineering,ZhejiangUniversityofTechnology,310014,P.R.ChinaDec,2015浙江工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文幾種典型羥基化多溴聯(lián)苯醚和多溴聯(lián)苯的合成與漆酶降

3、解研究摘要羥基化多溴聯(lián)苯醚(OH-PBDEs)和羥基化多溴聯(lián)苯(OH-PBBs)是一類新型的持久性有機污染物,廣泛存在于環(huán)境介質(zhì)中,由于其為環(huán)境中二噁英的前體物,目前已經(jīng)引起了社會界的關(guān)注。目前市面上,這類物質(zhì)的標(biāo)準(zhǔn)樣品濃度低且價格高,有些標(biāo)樣無法獲得,因此獲取足夠量的該類物質(zhì)的標(biāo)樣已成為如今對其進行環(huán)境化學(xué)行為方面研究的瓶頸。對OH-PBDEs和OH-PBBs的合成以及提純研究變得十分有意義。本文合成了4種目標(biāo)物,并且對2′-OH-BDE-68進行漆酶降解研究,主要研究內(nèi)容與結(jié)果如下:(1)通過一系列的耦合、氧化、

4、溴化等有機化學(xué)反應(yīng),合成了2′-OH-BDE-68、2′-OH-BDE-7、6′-OH-BDE-25和2,2′-diOH-BB-80四種典型的OH-PBDEs和OH-PBBs,采用C18半制備高效液相色譜柱對其進行了分離純化,用氣相色譜-質(zhì)譜儀和氫譜核磁共振對其結(jié)構(gòu)進行了表征。結(jié)果表明,與傳統(tǒng)柱層析法提純相比,使用C18半制備柱高效液相色譜柱可讓樣品的回收率有一定的提高。其中2′-OH-BDE-68、2′-OH-BDE-7、6′-OH-BDE-25和2,2′-diOH-BB-80的回收率分別達(dá)到了80%、83%、84

5、%、90%。通過質(zhì)譜圖和氫譜圖的分析,確定提純物為目標(biāo)物,純度均達(dá)99%以上。I浙江工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文(2)用漆酶對2′-OH-BDE-68進行了降解動力學(xué)研究,建立了降解方程,并且研究了pH、溫度對其降解的影響,同時對降解產(chǎn)物進行了鑒定。實驗表明,漆酶降解2′-OH-BDE-68不符合一級反應(yīng)動力學(xué),但可用方程C-kt擬合;在偏酸性的反應(yīng)體系下,t=Cblance+Creactivee漆酶降解2′-OH-BDE-68的效果較好,反應(yīng)速率pH5>pH4≈pH6>pH7;在0-35℃范圍內(nèi),隨著溫度的提高降解速率不斷

6、提高,但如果繼續(xù)升高溫度,酶開始失活,降解速率不再增加。漆酶降解2′-OH-BDE-68的米氏方程為Y=2.5677X+0.33541(R2=0.9807),Km為7.655μmol/L,Vmax為2.98μmol/(L?min?U)。降解產(chǎn)物中檢測到了2,4-DBP,推測可能是由2′-OH-BDE-68醚鍵的斷裂而生成的。關(guān)鍵字關(guān)鍵字:關(guān)鍵字:::羥基化多溴聯(lián)苯醚、羥基化多溴聯(lián)苯、合成、漆酶、降解II浙江工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文SynthesisandLaccase-catalyzedDegradationofSeve

7、ralTypicalHydroxylatedPolybrominatedDiphenylEthersandPolybrominatedBiphenylsABSTRACTAsnewkindsofpersistentorganicpollutants,thehydroxylatedpolybrominateddiphenylethers(OH-PBDEs)andhydroxylatedpolybrominatedbiphenyls(OH-PBBs)havebeenfrequentlyfoundinenvironment.

8、Theyareofsignificantconcernsbecauseofitshightoxicityandpossibilityoftransformationtobrominateddioxinsundernaturalconditions.However,itishardtogetenoughstandardreagentsofOH-P

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