基于非貴金屬催化劑的電催化水分解與光催化CO2還原研究

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1、分類號密級UDC編號碩士研究生學(xué)位論文論文題目(中文)：基于非貴金屬催化劑的電催化水分解與光催化CO2還原研究論文題目(英文):ElectrocatalyticwatersplittingandphotocatalyticCO2reductionbasedonnon-noblemetalcatalysts學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院專業(yè)名稱高分子化學(xué)與物理研究方向電催化與光催化研究生姓名許榮辰學(xué)號1523110009導(dǎo)師姓名傅文甫職稱教授2018年6月1日獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是我個人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進行的研究工作及取得的研

2、究成果。盡我所知，除文中已經(jīng)標(biāo)明引用的內(nèi)容外，本論文不包含任何其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。對本文的研究做出貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。學(xué)位論文作者簽名：；＇年６月日Ｉ學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定／即：學(xué)校有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)云南師范大學(xué)可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行檢索，可以

3、采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。學(xué)位論文作者簽名：指導(dǎo)教師簽名：＾４６＞６年月／曰／藝年月／曰摘要摘要化石燃料的燃燒造成環(huán)境污染，探索清潔和可再生的新型能源一直受到科研工作者廣泛關(guān)注。通過電催化實現(xiàn)全分解水，發(fā)現(xiàn)高效的電催化全分解水催化劑成為其關(guān)鍵。CO2氣體的增加對生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重的破壞，因而利用太陽光催化CO2還原成碳產(chǎn)品，既有效降低大氣中二氧化碳濃度，又解決了碳循環(huán)問題。貴金屬催化劑有著較好的催化效果，但由于成本限制了發(fā)展，無機非貴金屬催化劑使用能解決這個問題，具有很好的發(fā)展前景，但目

4、前普遍效率偏低。因此，研究無機非金屬材料催化劑成為能源催化領(lǐng)域的研究熱點。論文基于非貴金屬催化劑的合成制備及性質(zhì)提高，重點將其應(yīng)用到全分解水和CO2還原應(yīng)用中去，具體研究內(nèi)容和取得了的結(jié)果如下：1.通過靜電紡絲的方法使高分子材料聚丙烯腈(PAN)形成納米纖維結(jié)構(gòu)，PAN納米纖維作為模板通常用于合成中空管狀結(jié)構(gòu)，并且能夠增加材料的比表面積，以及作為原位氮摻雜的前體。我們使用PAN作為構(gòu)建空心結(jié)構(gòu)的前體材料，通過化學(xué)鍵之間的鍵合，使NiCo2S4原位生長在PAN上，并加入葡萄糖來得到N摻雜的碳層。這種獨特中空納米管結(jié)構(gòu)增加了NiCo

5、2S4的比表面積，為催化過程提供了更多的活性位點。N摻雜碳層有效提高電荷轉(zhuǎn)移效率并增強了電子傳輸性能。通過XRD、TEM、SEM、EDX等對催化劑進行了形貌和結(jié)構(gòu)表征。在電催化全分解水體系中，對催化劑進行OER和HER測試，在OER反應(yīng)中，在1MKOH堿性條件下催化劑電流密度為10mAcm-2，過電位為274mVvsRHE，Tafel斜率為86.8mVdec-1，催化劑具有較好的OER化學(xué)穩(wěn)定性，在HER反應(yīng)中，在1MKOH堿性條件下催化劑電流密度為10mAcm-2，過電位為-183mVvsRHE，Tafel斜率為102.8mV

6、dec-1，催化劑也有較好的HER化學(xué)穩(wěn)定性。由于催化劑具有較好的OER和HER催化活性，使用氮摻雜碳NiCo2S4為陰極和陽極，經(jīng)過測試催化劑在10mAcm-2運行電壓為1.51V，經(jīng)過14h的全分解水測試，其催化效率沒有太大變化，對測試后材料進行SEM，其材料仍保持一定管狀結(jié)構(gòu)。2.使用鈷鹽制備了鈷的氧化物，加入NaH2PO2作為磷源，通過煅燒的方法I摘要合成了CoP，并將CoP負(fù)載到碳納米管、石墨烯和二氧化鈦等材料中，得到了三種催化材料。通過XRD、TEM、SEM、EDX、Raman和ICP-AES等對催化劑進行了表征，由

7、于基底材料大的比表面積和導(dǎo)電性，催化劑表現(xiàn)出較好的CO2還原活性。在可見光驅(qū)動CO2還原CO體系中通過在催化劑和光敏劑為釕吡啶的混合溶液中進行。通過原位制備的混合催化劑，即CoP/TiO2，在CO2還原CO中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，在反應(yīng)的前3h催化率可達25474.8μmolh?1g?1，CO選擇性高達74.2%。關(guān)鍵詞：非貴金屬催化劑；電催化水分解；光催化CO2還原；金屬硫化物；金屬磷化物IIAbstractAbstractThetwinproblemsofglobalwarmingandtheenergycrisishave

8、attractedconsideringattention.FullwatersplittingandCO2reductionarepromisingwaystorelievehumankind’sdependenceonfossilfuelsandentera