基于碳納米材料的微囊藻毒素-lr免疫傳感方法研究

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1、犬硿大莩橫士芽位記文—基于碳納米材料的微囊藻毒素免疫傳感方法研究學(xué)科專(zhuān)業(yè)—一一作者姓名指導(dǎo)教師答辯日期上—年屋博士學(xué)位論文基于碳納米材料的微襄藻毒素免疫傳感方法研究作者姓名：田俊平學(xué)號(hào)：指導(dǎo)教師：趙慧敏學(xué)科、專(zhuān)業(yè)：環(huán)境工程答辯曰期：年月日大達(dá)理工大含大連理工大學(xué)學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明作者鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下進(jìn)行研究工作所取得的成果。盡我所知，除文中已經(jīng)注明引用內(nèi)容和致謝的地方外，本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表的研究成果，也不包含其他已申請(qǐng)學(xué)位或其他用途使用過(guò)的成果。與我一同工作的同志對(duì)

2、本研究所做的貢獻(xiàn)均己在論文中做了明確的說(shuō)明并表示了謝意。若有不實(shí)之處，本人愿意承擔(dān)相關(guān)法律責(zé)任。學(xué)位論文題目：某于碳納米材料的微囊藻毒素免疫傳感方法研究作者簽名：嗽斗日期化年—月日大連理工大學(xué)學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)本人完全了解學(xué)校有關(guān)學(xué)位論文知識(shí)產(chǎn)權(quán)的規(guī)定，在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識(shí)產(chǎn)權(quán)屬于大連理工大學(xué)，允許論文被查閱和借閱。學(xué)校有權(quán)保留論文并向國(guó)家有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印、或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。學(xué)位論文

3、題目：基于碳納米材料的微囊藻毒素免疫傳感方法研究作者簽名：日期：年丨月日導(dǎo)師簽名：務(wù)磁忽曰期：年月日答辯委員會(huì)主席：日期：慮年月》日大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文摘要微囊藻毒素是藍(lán)藻水華時(shí)出現(xiàn)頻率最高、毒性最強(qiáng)、危害最嚴(yán)重的一種微囊藻毒素，長(zhǎng)期低劑量攝入可引起肝臟損傷甚至誘發(fā)肝癌，對(duì)人類(lèi)健康構(gòu)成較大威脅。因此，高靈敏性和高選擇性地檢測(cè)水中痕量對(duì)控制水體富營(yíng)養(yǎng)化污染和保障生態(tài)安全具有重要意義。與常規(guī)的分析方法相比，生物傳感方法具有操作簡(jiǎn)單、響應(yīng)快速、高靈敏性和高選擇性等優(yōu)點(diǎn)，適用于的高靈敏性和高選擇性檢測(cè)。本文圍繞構(gòu)建高

4、靈敏的反應(yīng)界面和增強(qiáng)傳感信號(hào)等關(guān)鍵技術(shù)開(kāi)展相關(guān)研究，建立了基于碳納米材料的光電化學(xué)免疫傳感方法、電化學(xué)免疫傳感方法、適配子比色傳感方法。通過(guò)考察所構(gòu)建的傳感方法的線(xiàn)性范圍、檢出限、選擇性，探討了碳納米材料增強(qiáng)傳感信號(hào)的作用機(jī)理。研究?jī)?nèi)容包括以下五方面：采用化學(xué)刻蝕法在單晶硅上制備了有序的硅納米線(xiàn)陣列結(jié)構(gòu)，經(jīng)表面修飾石墨烯量子點(diǎn)后得到電極，該電極的光電流響應(yīng)分別是單獨(dú)電極和電極的倍和倍。采用交聯(lián)法將抗體固定在電極上，制備了電極，與可形成電活性較低的免疫復(fù)合物，增大電極電阻，阻礙體系中電子的遷移，導(dǎo)致光電流響應(yīng)降低。

5、濃度在范圍內(nèi)與光電流值呈線(xiàn)性關(guān)系，檢出限為滿(mǎn)足世界衛(wèi)生組織與我國(guó)規(guī)定的飲用水中濃度限值的檢測(cè)需求。該方法對(duì)實(shí)際水樣的測(cè)定結(jié)果與法相當(dāng)，回收率為釆用溶劑熱法制備了復(fù)合材料，作為電子受體促進(jìn)中電子空穴的分離和遷移，增強(qiáng)了光電流響應(yīng)。通過(guò)優(yōu)化反應(yīng)條件得出石墨烯氧化物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為時(shí)制備出的具有最強(qiáng)的光電流響應(yīng)，達(dá)到單獨(dú)的倍。與結(jié)合后會(huì)阻礙體系中的電子遷移，從而降低光電流響應(yīng)?；谠撛韺?shí)現(xiàn)了對(duì)的定量檢測(cè)，線(xiàn)性范圍為，檢出限為：。該方法測(cè)定實(shí)際水樣的回收率為。釆用水熱法分別制備了和碳納米球以為載體制備辣根過(guò)氧化物酶標(biāo)記的多

6、酶復(fù)合物，提高了的擔(dān)載量，同時(shí)采用修飾電極，提高了電極的比表面積，并可促進(jìn)催化反應(yīng)中的電子遷移，從而增強(qiáng)了電流響應(yīng)。在和的雙信號(hào)放大作用下，該體系的電流值比未引入和體系的電流值提高了約倍。該方法定量檢測(cè)的線(xiàn)性范圍為，檢出限為：，其測(cè)定三種不同實(shí)際水樣的回收率分別為、、?；谔技{米材料的免疫傳感方法研究選擇四鏈體酶作為信號(hào)分子，羧基化的碳納米管為載體制備多酶標(biāo)記的納米復(fù)合物，同時(shí)釆用羧基化的修飾電極，提高修飾電極的比表面積，并且作為“分子導(dǎo)線(xiàn)”促進(jìn)了催化反應(yīng)中的電子遷移，增強(qiáng)了該反應(yīng)中的電流響應(yīng)。該方法定量檢測(cè)的線(xiàn)

7、性范圍為，檢出限為幾（：，其測(cè)定實(shí)際水樣的結(jié)果與法相當(dāng)，回收率在之間。采用水熱法制備了金納米顆粒納米催化劑，考察了其過(guò)氧化物模擬酶活性。在此基礎(chǔ)上發(fā)展了一種無(wú)標(biāo)記型適配子比色傳感體系，探索了該方法在檢測(cè)中的應(yīng)用潛力。利用八口見(jiàn)催化氧化，’聯(lián)氨雙乙基苯并噻唑啉磺酸二胺鹽時(shí)產(chǎn)生的比色信號(hào)實(shí)現(xiàn)了對(duì)的定量檢測(cè)，線(xiàn)性范圍是，檢出限為。綜上所述，本論文基于碳納米材料建立了免疫傳感方法和電化學(xué)免疫傳感方法。在免疫傳感方法中，、作為電子受體促進(jìn)了免疫傳感體系中載流子的分離與遷移，增強(qiáng)了光電流響應(yīng)；在電化學(xué)免疫傳感體系中，利用、促

8、進(jìn)了酶催化反應(yīng)中電子的傳遞，并且、作為載體增加了催化酶的擔(dān)載量，提高了電流響應(yīng)。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合對(duì)的特異性識(shí)別作用實(shí)現(xiàn)了的高靈敏性和高選擇性檢測(cè)。關(guān)鍵詞：微囊藻毒素；富營(yíng)養(yǎng)化；免疫傳感方法；碳納米材料大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文，，，，基于碳納米材料的免疫傳感方法研究、、，，，：大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文目錄要師圖錄表錄主要縮寫(xiě)表主要縮寫(xiě)表續(xù)表微囊藻毒素檢測(cè)方法的研究進(jìn)展及本論