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1、博士學(xué)位論文非晶態(tài)鐵改性羥基磷灰石的制備及光催化降解染料的研究PREPARATIONOFAMORPHOUSIRONDOPEDHYDROXYAPATITEANDITSPHOTOCATALYTICPERFORMANCEFORDEGRADATIONOFDYEPOLLUTANTSINWATER柳旭升哈爾濱工業(yè)大學(xué)2015年6月國(guó)內(nèi)圖書分類號(hào)：TU991.2學(xué)校代碼：10213國(guó)際圖書分類號(hào)：628.162密級(jí)：公開工學(xué)博士學(xué)位論文非晶態(tài)鐵改性羥基磷灰石的制備及光催化降解染料的研究博士研究生：柳旭升導(dǎo)師：馬軍申請(qǐng)
2、學(xué)位：工學(xué)博士學(xué)科：市政工程所在單位：市政環(huán)境工程學(xué)院答辯日期：2015年6月授予學(xué)位單位：哈爾濱工業(yè)大學(xué)ClassifiedIndex:TU991.2U.D.C:628.162DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringPREPARATIONOFAMORPHOUSIRONDOPEDHYDROXYAPATITEANDITSPHOTOCATALYTICPERFORMANCEFORDEGRADATIONOFDYEPOLLUTANTSINWATERCandidat
3、e：XushengLiuSupervisor：Prof.JunMaAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：MunicipalEngineeringAffiliation：SchoolofMunicipalandEnvironmentalEngineeringDateofDefence：June,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要合成染料因其
4、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、不易生物降解，是難處理的環(huán)境污染物之一。半導(dǎo)體光催化技術(shù)可以直接利用太陽(yáng)能作為光源，能將多種有機(jī)物徹底礦化去除，是理想的染料污染物處理技術(shù)之一。理想的半導(dǎo)體光催化劑應(yīng)該具有可見光活性和盡可能多的活性位。然而，目前關(guān)于半導(dǎo)體光催化劑的研究主要集中在晶體半導(dǎo)體，制備過(guò)程中必要的高溫煅燒程序明顯地減少了其表面積和活性位，從而影響了其工業(yè)化進(jìn)程。同時(shí)，非晶態(tài)材料因具有制備方法簡(jiǎn)單、不需要高溫煅燒和高比表面積的特點(diǎn)而逐漸受到關(guān)注。因此，開發(fā)廉價(jià)、無(wú)毒的非晶態(tài)半導(dǎo)體光催化劑用來(lái)處理染料污染物，將具有非常好
5、的理論研究?jī)r(jià)值和應(yīng)用前景。本論文使用廉價(jià)環(huán)保的羥基磷灰石為原料，采用簡(jiǎn)單易行的離子交換方法，制備了高比表面積的非晶態(tài)Fe(III)–HAP50光催化劑。通過(guò)對(duì)制備過(guò)程影響因素的考察，確定了在室溫、Fe(III)離子初始濃度50mmol/L和快速攪拌15分鐘條件下，2制備的Fe(III)–HAP50具有最大的比表面積（204m/g）、均勻的孔徑分布和穩(wěn)定的可見光催化活性。通過(guò)對(duì)Fe(III)–HAP50微結(jié)構(gòu)的表征，提出了Fe(III)–HAP50是一種高程度Fe(III)離子取代羥基磷灰石，具有獨(dú)特的非
6、晶態(tài)和納晶混合結(jié)構(gòu)。根據(jù)Fe(III)–HAP50納米粒子的孔隙特征，結(jié)合非定域密度函數(shù)理論計(jì)算的孔徑分布規(guī)律，提出了Fe(III)–HAP50納米粒子的高比表面積與其特殊的非晶態(tài)納晶混合結(jié)構(gòu)有關(guān)。通過(guò)在可見光下對(duì)Fe(III)–HAP50光催化性能的考察，證實(shí)了Fe(III)–HAP50對(duì)含噻嗪結(jié)構(gòu)的氮雜環(huán)類染料亞甲基藍(lán)（MB）、三苯甲烷類染料羅丹明B（RhB）和酸性蒽醌類染料酸性藍(lán)（AB62）都有明顯的光催化降解效果，比非晶態(tài)FePO4·2H2O的光催化活性更高。同時(shí)，針對(duì)染料廢水普遍存在的高含鹽量
7、和高pH值環(huán)境，在H2O2存在條件下，考察了Fe(III)–HAP50對(duì)亞甲基藍(lán)模擬染料廢水的處+2+2+?2?理效果，揭示了Na、Ca和Mg離子與MB之間存在的競(jìng)爭(zhēng)吸附，Cl、SO4??和NO3對(duì)MB降解不產(chǎn)生影響，控制溶液的pH值在6～8范圍內(nèi)，可以減弱HCO32?和CO3帶來(lái)的不利影響。此外，在H2O2存在條件下，考察了Fe(III)–HAP50在太陽(yáng)光下對(duì)亞甲基藍(lán)、羅丹明B和酸性藍(lán)（AB62）三種染料的催化降解效果，證實(shí)了Fe(III)–HAP50在太陽(yáng)光下具有更高的效能。本論文以亞甲基藍(lán)為探針
8、分子，研究了Fe(III)–HAP50的光催化機(jī)理，提出了表面類似FeO(OH)結(jié)構(gòu)的無(wú)定形納米簇是活性位，F(xiàn)e(III)–HAP50的光催化性能是由材料本體的半導(dǎo)體特性，表面的類似FeO(OH)結(jié)構(gòu)的無(wú)定形納米簇共同決定的。同時(shí)，通過(guò)考察Fe(III)–HAP50在單色可見光下的催化性能，排除了染料光敏化機(jī)-I-哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)博士學(xué)位論文制。此外，通過(guò)使用羥基保護(hù)劑占據(jù)表面活性位，考察H2O2和亞甲基藍(lán)的降解效果，證實(shí)了H2O2和亞甲
