載pt催化劑上氫氣選擇催化還原氮氧化物的研究

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1、犬硿大孝士莩位文載催化劑上氫氣選擇催化還原氮氧化物的研究學(xué)科專(zhuān)業(yè)—作者姓名張肖肖指導(dǎo)教師年月答辯曰期博士學(xué)位論文載催化劑上氫氣選擇催化還原氣氧化物的研究作者姓名：張肖肖學(xué)號(hào)：指導(dǎo)教師：王新平教授學(xué)科、專(zhuān)業(yè)：物理化學(xué)答辯日期：年月太理工犬摩大連理工大學(xué)學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明作者鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下進(jìn)行研究工作所取得的成果。盡我所知，除文中己經(jīng)注明引用內(nèi)容和致謝的地方外，本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表的研究成果，也不包含其他己申請(qǐng)學(xué)位或其他用途使用過(guò)的成果。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的貢獻(xiàn)均己在論文中做了明確的說(shuō)明并表示了謝意。若有不實(shí)之處，本人愿意承擔(dān)相關(guān)

2、法律責(zé)任。學(xué)位論文題目：裁催化劑上氫氣選擇催化還原氮氧化物的研究作者簽名：日期：年月”曰大連理工大學(xué)學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)本人完全了解學(xué)校有關(guān)學(xué)位論文知識(shí)產(chǎn)權(quán)的規(guī)定，在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識(shí)產(chǎn)權(quán)屬于大連理工大學(xué)，允許論文被查閱和借閱。學(xué)校有權(quán)保留論文并向國(guó)家有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印、或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。學(xué)位論文題目：載催化劑上氫氣選擇催化還原氮氧化物的研究作者簽名：日期：年月曰大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文摘要氮氧化物（是大氣的主要污染物之一。選擇催化還原（法是被廣泛研究、能夠在

3、富氧條件下有效消除的方法。近年來(lái)，以其廉價(jià)、清潔、低溫高活性的優(yōu)勢(shì)逐漸引起肖除研究者的關(guān)注。目前，用于選擇催化還原反應(yīng)研究的催化劑活性組分主要有和。以作活性組分的催化劑表現(xiàn)出較高的催化性能。前人的研究結(jié)果表明，基催化劑的催化性能受擔(dān)載量、催化劑預(yù)處理?xiàng)l件、反應(yīng)氣組成以及改性助劑的顯著影響。但是，由于多相催化問(wèn)題的復(fù)雜性，研究者關(guān)于反應(yīng)機(jī)制以及在上述影響因素的認(rèn)識(shí)上還存在較大分歧。此外，面向?qū)嶋H應(yīng)用，催化劑所用的擔(dān)載量高、抗硫性差等問(wèn)題也亟待解決。針對(duì)以上問(wèn)題，本論文通過(guò)催化劑主要研宄了反應(yīng)機(jī)制。在對(duì)反應(yīng)機(jī)制認(rèn)識(shí)的基礎(chǔ)上，將作為添加劑加入到低擔(dān)載量（的催化劑中，顯著地提高了該催化劑的催化

4、性能，提出了的促進(jìn)作用機(jī)制。研宄了對(duì)和載催化劑以及催化劑活性的影響，提出了對(duì)催化劑活性的影響機(jī)制。主要研究?jī)?nèi)容如下：研究了反應(yīng)條件對(duì)催化劑在反應(yīng)中振蕩行為的影響，提出了振蕩機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)振蕩只發(fā)生在經(jīng)過(guò)還原處理的催化劑上，且只發(fā)生在°溫度范圍內(nèi)。振蕩規(guī)律為，反應(yīng)溫度越高、催化劑質(zhì)量越大、反應(yīng)氣中濃度越大、反應(yīng)氣中濃度越低，振蕩頻率越高，而反應(yīng)氣中濃度越高，振蕩頻率越低?；谏鲜鲆?guī)律，提出振蕩的機(jī)制是：通過(guò)反應(yīng)熱和反應(yīng)中間物擴(kuò)散協(xié)調(diào)，使顆粒上的吸附脫附振蕩在部分或整個(gè)催化劑床層同步進(jìn)行。首次提出了在振蕩過(guò)程中顆粒表面的和兩種代表狀態(tài)模型，用證明了參與振蕩以及在振蕩中催化劑表面在上述兩種狀

5、態(tài)間的變換。研究了催化劑預(yù)處理?xiàng)l件、擔(dān)載量以及反應(yīng)氣中和濃度對(duì)催化劑上反應(yīng)活性和選擇性的影響。研究發(fā)現(xiàn)選擇性與反應(yīng)氣中濃度相關(guān)并在處有最大值；在，選擇性在處有最大值，而在，隨反應(yīng)氣中度的增加單調(diào)降低?；谶@些規(guī)律，提出了在催化劑上的兩條主要生成途徑：在表面上的吸附被還原生成和，該處吸附物種的比例越大，生成的沁比例越大；在載體界面區(qū)域，吸附皮溢流還原主要生成。在催化劑中部分處于高價(jià)非活性態(tài)，研究發(fā)現(xiàn)改性催化劑中與之間的相互作用有利于保持活性金屬態(tài)。正是的上述作用，有效地提載催化劑上氫氣選擇催化還原氣氧化物的研究高低擔(dān)載量催化劑上的反應(yīng)活性和選擇性。此外，的存在還抑制上硝酸鹽物種的生成，促

6、進(jìn)上的解離和的活化。研宄發(fā)現(xiàn)催化劑上反應(yīng)活性因的存在可在短時(shí)間（約隨反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)迅速提高。然而，當(dāng)反應(yīng)時(shí)間進(jìn)一步延長(zhǎng)時(shí)，催化劑則開(kāi)始失活。研宄提出的促進(jìn)作用在于少量硫酸鹽物種抑制了催化劑表面過(guò)多含氮物種的生成；促進(jìn)了物種生成，從而促進(jìn)載體上仏的生成。的毒化作用在于大量硫酸鹽占據(jù)催化劑表面，過(guò)度抑制了催化劑表面亞硝酸鹽湖酸鹽物種的生成。關(guān)鍵詞：；振蕩；生成途徑；鎢二氧化硫大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文：°載催化劑上氫氣選擇催化還原氮氧化物的研究，，，，，，，：大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文目錄圖目錄表錄主要符號(hào)表文中主要英文縮寫(xiě)列表職氮氧化物的來(lái)源和危害選擇催化還原氮氧化物（方法氨選擇催化還原法（

7、經(jīng)選擇催化還原法（氫選擇催化還原法（研宄現(xiàn)狀研宄的催化劑的影響因素反應(yīng)機(jī)理本文的主要研宄思路與內(nèi)容實(shí)驗(yàn)部分主要實(shí)驗(yàn)藥品和儀器催化劑制備離子交換法制備型分子篩化學(xué)沉淀法制備等體積浸漬法制備載催化劑活性測(cè)試催化劑表征高倍透射電鏡（反應(yīng)載催化劑上氛氣選擇催化還原氮氧化物的研究反應(yīng)傅里葉變換紅外光譜（不同載體載催化劑的反應(yīng)活性弓言實(shí)驗(yàn)部分催化劑制備活性測(cè)原位紅外光譜測(cè)定結(jié)果與討論本章小結(jié)催化劑的振蕩行為研究弓實(shí)驗(yàn)部分催化劑制備活性測(cè)試催化劑表征原位反應(yīng)