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1、碩士學(xué)位論文α-AlH3的合成及放氫性能的研究THESYNTHESISANDHYDROGENDESORPTIONPROPERTIESOFα-AlH3李玉玲哈爾濱工業(yè)大學(xué)2018年6月國內(nèi)圖書分類號(hào)：TQ133.1學(xué)校代碼：10213國際圖書分類號(hào)：546.3密級(jí)：公開理學(xué)碩士學(xué)位論文α-AlH3的合成及放氫性能的研究碩士研究生：李玉玲導(dǎo)師：楊玉林教授申請(qǐng)學(xué)位：理學(xué)碩士學(xué)科：化學(xué)所在單位：化工與化學(xué)學(xué)院答辯日期：2018年6月授予學(xué)位單位：哈爾濱工業(yè)大學(xué)ClassifiedIndex:TQ133.1U.D.C:546.3DissertationfortheMasterDegreeinChem
2、istryTHESYNTHESISANDHYDROGENDESORPTIONPROPERTIESOFα-AlH3Candidate：YulingLiSupervisor：Prof.YulinYangAcademicDegreeAppliedfor：MasterofScienceSpeciality：ChemistryAffiliation：SchoolofChemistryandChemicalEngineeringDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈爾濱工業(yè)大學(xué)理
3、學(xué)碩士學(xué)位論文摘要?dú)淠苡捎趦?chǔ)量豐富、燃燒熱值高、清潔無污染等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種極具發(fā)展?jié)摿Φ那鍧嵞茉?。然而，目前?chǔ)氫技術(shù)仍是限制氫能規(guī)?；瘧?yīng)用的一項(xiàng)瓶頸技術(shù)。AlH3具有很高體積儲(chǔ)氫密度(4.9kWh/L)和較低的放氫溫度（100~200℃），被認(rèn)為是一種非常理想的儲(chǔ)氫材料。但就實(shí)際應(yīng)用而言，這樣的放氫溫度仍然較高。深入地研究AlH3的放氫動(dòng)力學(xué)，可為AlH3改性、降低分解溫度的研究提供理論基礎(chǔ)和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。近年來，已有許多關(guān)于大顆粒（微米及亞微米級(jí)）AlH3的合成和脫氫動(dòng)力學(xué)的研究被報(bào)道，但關(guān)于納米級(jí)AlH3放氫性能的研究尚屬空白。本文通過對(duì)AlH3傳統(tǒng)制備方法進(jìn)行改進(jìn)，以LiAlH4和A
4、lCl3為原料成功合成了粒徑約為60nm的α-AlH3。發(fā)現(xiàn)合成的納米級(jí)α-AlH3的氫含量（7.59wt%）略低于理論氫含量（10.08wt%），這可能是由于納米粒子具有更大的比表面積，導(dǎo)致表面暴露的Al原子被氧化較多，但這并不影響后續(xù)對(duì)其進(jìn)行的等溫放氫性能研究。為獲取更加準(zhǔn)確的α-AlH3的等溫放氫性能數(shù)據(jù)，自行搭建了等溫放氫實(shí)驗(yàn)裝置，并對(duì)其進(jìn)行了相應(yīng)的校正。此裝置的熱源與樣品管可以實(shí)現(xiàn)分離，可以避免等溫放氫裝置在加熱至目標(biāo)分解溫度階段樣品發(fā)生的分解。采用Avrami-Erofeyev方程和Arrhenius公式研究了納米級(jí)與微米級(jí)α-AlH3的放氫動(dòng)力學(xué)性能。發(fā)現(xiàn)根據(jù)Avrami-E
5、rofeyev方程，取決于生長幾何形狀的n的值大約為3，表明納米級(jí)α-AlH3的分解動(dòng)力學(xué)受金屬Al的三維成核和生長控制。與微米級(jí)α-AlH3更適用于二維Avrami-Erofeyev方程有所不同。計(jì)算得到納米級(jí)α-AlH（360nm）等溫放氫活化能Ea=93.23±0.81kJ/mol，指前因子A=7.49×108。值得一提的是，與微米和亞微米α-AlH3顆粒相比，納米級(jí)α-AlH3這兩項(xiàng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)的值都明顯降低，說明α-AlH3的活化能隨其粒徑變化。而較低的活化能通常意味著更快的放氫速率，這啟示我們可以嘗試合成粒徑更小的AlH3來解決其由于放氫溫度仍然較高的而無法實(shí)現(xiàn)大規(guī)模應(yīng)用的問題。
6、關(guān)鍵詞：三氫化鋁；儲(chǔ)氫材料；放氫性能；活化能I哈爾濱工業(yè)大學(xué)理學(xué)碩士學(xué)位論文AbstractHydrogenenergyarewidelyconsideredasafeasiblesecondaryenergyforfutureowingtoitsabundantreserves,highcalorificvalue,nontoxicity,andvariousformsofutilization,andotheradvantages.However,hydrogenstorageisstillabottlenecktechniquelimitingtheapplicationofhydr
7、ogenenergy.Aluminumhydride,whichhasthelargesthydrogenvolumetriccapacities(4.9kWh/L)andmoreoverlowdesorptiontemperature(100~200oC),iswidelyacknowledgedasafascinatinghydrogenstoragematerial.Butasforpracticalapplica
