探索神東和平朔煤在不同反應(yīng)器中的熱解特性

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1、大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文神東和平朔煤在不同反應(yīng)器中的熱解特性姓名：吳波申請學(xué)位級別：博士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：胡浩權(quán)20090801大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文摘要本文以研究西部弱還原性煤一神東煤的熱解特性為目的，分別采用熱重(TG)和熱重。質(zhì)譜(TG．MS)、固定床熱解裝置和半連續(xù)式亞臨界和超臨界萃取裝置等實(shí)驗(yàn)設(shè)備進(jìn)行研究，考察其在不同裝置上的產(chǎn)物分布規(guī)律以及實(shí)驗(yàn)條件對產(chǎn)物分布規(guī)律的影響，并對亞臨界和超臨界萃取所得殘?jiān)男再|(zhì)進(jìn)行分析；以還原性的平朔煤作為參比對象，比較性地探討了具有不同還原性的兩種煤的熱解特性。論文的主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下：在熱重分析裝置上，研究兩種煤的

2、非等溫?zé)峤庖?guī)律，考察了升溫速率對熱解過程的影響，并進(jìn)行了熱解動力學(xué)分析。研究結(jié)果表明：神東煤的主要熱解溫度區(qū)間為365．650℃，最大失重速率峰出現(xiàn)在450℃左右；與平朔煤相比，神東煤具有較大的總失重量、較小的最大失重速率以及較低的最大失重速率所對應(yīng)的溫度，最大不同在于神東煤在600．700℃有一明顯失重峰；升溫速率提高，最大失重速率所對應(yīng)的溫度向高溫區(qū)移動；動力學(xué)分析表明，神東煤熱解活化能(118．265kJ／m01)明顯低于平朔煤熱解活化能(196。280kJ／m01)。在熱重．質(zhì)譜聯(lián)用裝置上，考察了兩種煤熱解逸出物的逸出規(guī)律。研究結(jié)果表明：在600．700℃之間，

3、神東煤的H2和C02的逸出強(qiáng)度均要高于平朔煤，說明神東煤在600．700℃的失重峰是神東煤的二次熱解和其礦物質(zhì)組分中碳酸鹽部分的熱分解共同造成的。由低分子碳?xì)浠衔锏囊莩鲆?guī)律可知，與平朔煤相比，神東煤在主要分解溫度段的熱解強(qiáng)度要弱些。平朔煤熱解氣體中的H2S主要是由煤大分子結(jié)構(gòu)中的含硫鍵斷裂形成的，平朔煤熱解氣體中的S02是由有機(jī)硫的逸出和硫鐵礦的分解共同造成的；神東煤的熱解氣體中的H2S和S02主要是由煤中硫鐵礦的分解生成的，少部分的S02是由有機(jī)硫的逸出生成的。在固定床熱解裝置上，考察了兩種煤熱解和加氫熱解過程中溫度對產(chǎn)物分布規(guī)律的影響，并對所得半焦的性質(zhì)進(jìn)行了分析

4、。結(jié)果表明：神東煤氮?dú)鈿夥障陆褂彤a(chǎn)率呈現(xiàn)隨溫度提高先增加后減小的趨勢，在650"C時(shí)達(dá)到最大值10．5％；在加氫熱解條件下，則呈緩慢近線性增大的趨勢，在700℃時(shí)達(dá)到最大值12．1％；無論氮?dú)膺€是氫氣氣氛，平朔煤熱解的焦油產(chǎn)率均呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢，均在650℃附近達(dá)最大值，分別17．1％和19．8％，均高于神東煤；兩種煤熱解和加氫熱解所得氣體的逸出規(guī)律相近，但神東煤的氣體生成總量稍高于平朔煤；兩種煤的半焦產(chǎn)率都隨著溫度升高而降低，相同終溫下，神東煤的半焦產(chǎn)率大于平朔煤的半焦產(chǎn)率。神東和平朔煤在不同反應(yīng)器中的熱解特性在半連續(xù)式亞臨界和超臨界萃取裝置上，考察了兩種煤在不

5、同溶劑和不同壓力下的產(chǎn)物分布規(guī)律。研究結(jié)果表明：以水為溶劑時(shí)，隨著壓力的升高，液體產(chǎn)率增加，30MPa時(shí)，平朔煤和神東煤的液體產(chǎn)率分別為21．3％和16．3％；兩種煤液體產(chǎn)物中主要組分均為瀝青烯，但神東煤液體產(chǎn)物具有相對較高的油組分，隨著溫度的增加，液體產(chǎn)物生成速率先增大，在400℃左右出現(xiàn)峰值后再降低；隨著壓力的增加，液體產(chǎn)物最大生成速率所對應(yīng)的溫度向高溫區(qū)移動，與平朔煤相比，神東煤具有較低的液體最大生成速率和與之相對應(yīng)的溫度；兩種煤氣體產(chǎn)率也隨著壓力的增加而稍有增大，神東煤比平朔煤有更高的氣體產(chǎn)率，平均高3％左右，氣體組成中H2、CH4和C02是主要成分；殘?jiān)a(chǎn)率為

6、65％．75％，并隨著壓力的增加而減小，神東煤具有比平朔煤低的殘?jiān)a(chǎn)率。以甲苯為溶劑時(shí)，液體和氣體產(chǎn)物隨溫度和壓力的變化所呈現(xiàn)的規(guī)律與以水為溶劑時(shí)大體相似，不同的是在變化幅度和具體組成上。30MPa時(shí)，平朔煤和神東煤液體產(chǎn)率分別為35．3％和33．8％，液體產(chǎn)物的主要成分為油組分，與以水為溶劑時(shí)的結(jié)果相比，液體產(chǎn)物在相對較寬的溫度范圍生成，但最大生成速率變小，最大生成速率對應(yīng)的溫度提高；神東煤的氣體產(chǎn)率高于平朔煤，主要?dú)怏w成分為H2和CH4；殘?jiān)a(chǎn)率為70％．80％，神東煤比平朔煤具有較高的殘?jiān)a(chǎn)率。當(dāng)以甲苯和四氫萘(9：1，V～)的混合物為溶劑時(shí)，液體產(chǎn)率仍隨著反應(yīng)壓

7、力的增加而增大，30MPa下，平朔煤和神東煤的液體產(chǎn)率分別為68．2％和64．0％，油是液體產(chǎn)物的主要成分，其中很大部分液體產(chǎn)物來自于溶劑的反應(yīng)；液體產(chǎn)物生成速率在低壓時(shí)隨溫度的變化規(guī)律與以水和甲苯為溶劑時(shí)相似，高壓時(shí)則隨著溫度的升高而不斷增大。在氣體產(chǎn)率和組成上，與以甲苯為溶劑時(shí)相似，但H2含量有所增加。殘?jiān)a(chǎn)率為65％．75％，神東煤比平朔煤具有較低的殘?jiān)a(chǎn)率。對兩種煤在不同溶劑下亞臨界和超臨界萃取所得的殘?jiān)M(jìn)行了煤質(zhì)分析、紅外光譜分析和燃燒反應(yīng)實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明：以水為溶劑所得殘?jiān)c原煤相比，幾乎不含水分，具有較高的灰分、較低的揮發(fā)份；