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《探索膜吸收過程傳質(zhì)行為的模型化研究》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、北京化工大學(xué)博士學(xué)位論文膜吸收過程傳質(zhì)行為的模型化研究姓名:陳庚申請學(xué)位級別:博士專業(yè):化學(xué)工程指導(dǎo)教師:張衛(wèi)東20090605北京化工大學(xué)博士學(xué)位論文膜吸收過程傳質(zhì)行為的模型化研究摘要膜吸收技術(shù)是將膜分離技術(shù)與傳統(tǒng)氣體吸收技術(shù)相耦合的新型分離技術(shù)。該技術(shù)使用多孔膜分隔氣、液兩相,兩相在膜孔處間接接觸進行傳質(zhì),可有效避免傳統(tǒng)吸收操作過程中的液泛、霧沫夾帶等問題,并具有單位體積接觸面積大、易于放大、操作彈性大等優(yōu)點,在溫室氣體的捕集分離方面具有巨大的應(yīng)用潛力。在膜吸收過程中,多孔膜本身不具有分離作用,只起到分隔兩相和固定相界面的作
2、用。膜吸收過程的傳質(zhì)模型多是基于阻力串聯(lián)模型建立,將總傳質(zhì)阻力分為氣相、液相和膜相分傳質(zhì)阻力,大多數(shù)研究者忽視了膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對膜兩側(cè)流體中傳質(zhì)的影響,認為膜結(jié)構(gòu)參數(shù)僅對膜相傳質(zhì)阻力產(chǎn)生影響。本文對膜吸收過程的傳質(zhì)行為進行了模型化研究,主要分為以下幾個方面:(I)選取純C02氣體一去離子水體系,對氣液兩相均靜止的非穩(wěn)態(tài)傳質(zhì)過程進行了模擬,深入分析了膜結(jié)構(gòu)參數(shù)(主要是孔徑和孔隙率)對液相側(cè)近膜壁面處擴散傳質(zhì)的影響,對不同條件下的溶質(zhì)濃度剖面進行了模擬。模型結(jié)果表明,膜的存在會對近膜壁面處溶質(zhì)的濃度分布產(chǎn)生影響。當孔隙率較大或者孔徑較小
3、時,膜孔相距較近,溶質(zhì)濃度剖面可以在短時間內(nèi)覆蓋整個膜表面,近膜壁面處濃度分布較I北京化上大學(xué)博士學(xué)位論文為均勻,膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對傳質(zhì)影響較小。反之,當孔隙率較小或者孔徑較大時,膜孔間距較大,溶質(zhì)濃度剖面難以在短時間內(nèi)覆蓋整個膜表面,近膜壁面處濃度分布不均勻,此時膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對傳質(zhì)有顯著影響。上述研究屏蔽了流體流動、化學(xué)反應(yīng)等因素的影響,集中分析膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對近膜壁面附近傳質(zhì)的影響,為綜合分析各因素對膜吸收過程傳質(zhì)的作用、建立包含膜結(jié)構(gòu)參數(shù)影響在內(nèi)的傳質(zhì)模型提供了理論支持。(2)從改善近膜壁面處濃度分布的不均勻性入手,提出了在液相中加入
4、固相粒子對傳質(zhì)過程進行強化的方法。利用固體粒子將動量引入液相邊界層內(nèi),使膜壁面處溶質(zhì)濃度分布趨于均勻。實驗結(jié)果表明,固相粒子的加入減小了不同孔隙率膜之間的傳質(zhì)效果差異,同時還強化了傳質(zhì),且膜的孔隙率越小強化效果越大。(3)在板式膜接觸器內(nèi),采用純C02.去離子水和純C02-NaOH溶液體系,建立了液相流動條件下的穩(wěn)態(tài)傳質(zhì)模型,分析了膜結(jié)構(gòu)參數(shù)、化學(xué)反應(yīng)強度和流體流動狀態(tài)等因素對膜吸收過程傳質(zhì)的影響,對不同條件下的溶質(zhì)濃度剖面進行了模擬和分析,并通過實驗進行驗證。結(jié)果表明,膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對傳質(zhì)的影響與吸收劑pH和液相流速有關(guān)。當吸收劑
5、pH值增大時,由于化學(xué)反應(yīng)的消耗,延緩了C02濃度剖面覆蓋整個膜表面的速度,近膜壁面附近C02的濃度分布變得不均勻,膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對傳質(zhì)的影響增大。當流速增大時,更多的新鮮吸收劑得以補充,同時,液相邊界層減薄,更多的C02分子可以擴散進入液相主體,因此加劇了近膜壁面附近C02濃度的不均勻分布,膜結(jié)構(gòu)Ⅱ北京化工大學(xué)博士學(xué)位論文參數(shù)對傳質(zhì)的影響增大。(4)傳質(zhì)機理研究表明:膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對傳質(zhì)過程影響的原因是由于溶質(zhì)在近膜壁面處的切向和法向傳質(zhì)距離不同。溶質(zhì)通過膜孔擴散進入液相后,在液相側(cè)近膜壁面處同時沿切向和法向兩個方向擴散。法向和切向兩
6、個方向上傳質(zhì)距離的不同導(dǎo)致了近膜壁面附近溶質(zhì)濃度分布的差異。其中,法向傳質(zhì)距離即為液相側(cè)濃度邊界層的厚度,與體系物性、化學(xué)反應(yīng)強度和流動狀態(tài)等有關(guān),切向傳質(zhì)距離為膜孔間距,由膜結(jié)構(gòu)參數(shù)決定。當法向傳質(zhì)距離大于切向傳質(zhì)距離時,溶質(zhì)擴散到達液相主體需要較長時間,溶質(zhì)擴散通過濃度邊界層前即可在切向上覆蓋整個膜表面,近膜壁面處的濃度分布較為均勻。反之,當法向傳質(zhì)距離小于切向傳質(zhì)距離時,溶質(zhì)濃度剖面在未覆蓋整個膜表面前即可通過邊界層到達液相主體,近膜壁面處的濃度分布不均勻。(5)選用實際應(yīng)用更為廣泛的中空纖維膜接觸器,建立了C02.去離子
7、水和C02-NaOH體系的傳質(zhì)模型,綜合考察了膜結(jié)構(gòu)參數(shù)、操作條件和膜器長度等因素之間的相互作用及其對傳質(zhì)的影響。結(jié)果表明,吸收劑pH值和液相流速的增大以及膜絲長度的減小會引起液相側(cè)濃度邊界層減薄,傳質(zhì)系數(shù)上升,同時,膜壁面附近C02的濃度分布變得不均勻,膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對傳質(zhì)的影響增大。膜的孔隙率還會作用于上述操作條件以及膜器結(jié)構(gòu)參數(shù)對傳質(zhì)的影響。當孔隙率較小時,上述參數(shù)的改變不僅會減小液相邊界層的厚度,也會使近膜壁面處濃度分布變得更加不均勻,引起有效傳質(zhì)面積的減?。划斂紫堵瘦^大時,III北京化工大學(xué)博士學(xué)位論文近膜壁面處的濃度分布
8、越均勻,上述各參數(shù)的改變不會引起有效傳質(zhì)面積的改變。因此,孔隙率越大,上述參數(shù)的變化對傳質(zhì)的增強效果越明顯。綜上,本文通過對膜吸收過程傳質(zhì)行為的模型化研究,分析了膜結(jié)構(gòu)參數(shù)對傳質(zhì)的影響及其與其他因素的相互作用,為建立通用的膜吸收過程傳質(zhì)關(guān)聯(lián)式奠定了基礎(chǔ),有助于膜