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1、典型內分泌干擾物在濾料表面吸附過程研究重慶大學碩士學位論文（學術學位）學生姓名：黃耀指導老師：陳猷鵬副教授專業(yè)：環(huán)境科學與工程學科門類：工學重慶大學城市建設與環(huán)境工程學院二O一五年五月AdsorptionProcessofEndocrineDisruptorsCompoundsonthesurfaceofthefilterAThesisSubmittedtoChongqingUniversityinPartialFulfillmentoftheRequirementfortheMaster’sDegreeofEngineeringByHuangYaoSu
2、pervisedbyAssociateProf.ChenYoupengSpecialty:EnvironmentalScienceandEngineeringCollegeofUrbanConstructionandEnvironmentalEngineeringofChongqingUniversity,Chongqing,ChinaMay,2015重慶大學碩士學位論文中文摘要摘要環(huán)境內分泌干擾物（EndocrineDisruptorsCompounds，EDCs）是干擾基體合成、分泌、傳輸、鍵合、清除維持自身平衡、生殖、發(fā)育和行為的相關激素的一種外源
3、性物質。這類物質在環(huán)境中的含量很低，但危害卻極大，并通過水循環(huán)進入人類飲用水當中。EDCs能夠模擬、強化或抑制激素作用，還可能引發(fā)組織或器官增生和腫瘤。含有這類物質的飲用水安全問題關系到人類的健康，研究這類物質的有效去除具有重要意義。石英晶體微天平（QuartzCrystalMicrobalance，QCM）是一種質量傳感器，它能夠實現(xiàn)質量與檢測頻率之間的轉化，在QCM的檢測石英芯片表面，金電極上極小的質量改變都可以轉換為可測量的振蕩頻率的變化，可以達到納克級的質量檢測靈敏度。QCM可用于對一些微觀過程中的變化進行檢測，并分析微觀作用的機理。此外，還能經
4、過多樣的表面化學和物理修飾實現(xiàn)多種目標物檢測，是一種極有用的界面分析檢測工具。論文通過硅烷偶聯(lián)劑將微納米極的二氧化硅和沸石顆粒修飾附著于QCM的金電極表面，建立起QCM吸附測定傳感系統(tǒng)。QCM吸附質量傳感測定系統(tǒng)中，吸附劑二氧化硅根據(jù)stober法實驗室制得，利用場發(fā)射掃描電鏡對顆粒表面形貌進行表征，二氧化硅顆粒粒徑均勻，顆粒分散，而沸石的顆粒粒徑較大，且其表面形貌不均勻。BET-N2吸附測試實驗表明，二氧化硅的比表面積較沸石要高，BET-N2實驗分析二氧化硅的表面吸附效果較沸石好。X射線衍射實驗圖譜顯示，二氧化硅呈非晶態(tài)，沸石晶型較好。掃描電鏡對QCM
5、系統(tǒng)中二氧化硅和沸石在金電極表面的分布情況進行分析，兩種吸附劑都在電極表面有較好的分布，表明該質量傳感系統(tǒng)能夠建立。選擇雙酚A（BPA）、雌酮（E1）、雌二醇（E2）和磺胺甲惡唑（SMZ）4種在水環(huán)境中具有代表性的內分泌干擾物，利用QCM傳感系統(tǒng)實時測定這些水中痕量小分子有機物在兩種吸附劑表面的吸附情況，分析探討吸附過程及其機理，以及有效環(huán)境因素對其的影響。實驗研究表明：1）由吸附動力學實驗得到4種EDCs在二氧化硅和沸石表面達到吸附平衡的時間基本為10min左右，QCM在二氧化硅表面的吸附質量響應較沸石的快，二氧化硅比表面積比沸石要大，是對這一時間造成
6、影響的原因。使用偽一級動力學模型可以較合理的描述4種有機物在二氧化硅和沸石表面的吸附過程，4種EDCs吸附劑上吸附量的大小與有機物的分子結構，分子極性及其帶電性有關。I重慶大學碩士學位論文中文摘要2）4種有機物在二氧化硅表面和沸石表面的吸附都可以很好的通過Freundlich和Langmuir等溫模型進行描述。對比相關性系數(shù)，有機物在二氧化硅表面的吸附動力學結果可以通過Freundlich等溫吸附模型得到較好的擬合曲線，沸石表面的EDCs吸附用Langmuir等溫模型能更好的描述。3）EDCs的初始濃度對其自身在二氧化硅和沸石表面的吸附效果基本沒有影響。
7、pH值對所選的四種EDCs的吸附效果影響不大，去除率與原有機物溶液的相比較，沒有明顯較大的變化。但是由于pH的變化對可能對二氧化硅和沸石表面電位有一定的影響，從QCM的測定結果中可以發(fā)現(xiàn)吸附質量響應的時間有明顯的差異，pH在5.5時的質量響應更快。離子強度對二氧化硅和沸石吸附四種EDCs的+2+影響較小。在同種鹽溶液的不同濃度條件下，去除率基本沒有變化。而Na和Ca對吸附效果的影響沒有明顯的差異。雖然在吸附效果上的影響很小，但電解質的加入使得幾種有機物在QCM芯片上的質量影響時間都有所縮短。關鍵詞：內分泌干擾物，二氧化硅，沸石，吸附，石英晶體微天平II重
8、慶大學碩士學位論文英文摘要ABSTRACTEndocrinedisruptors
