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《開(kāi)題報(bào)告-李慧芳-2013.12.16》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在應(yīng)用文檔-天天文庫(kù)。
1、畢業(yè)論文開(kāi)題報(bào)告論文題目SiCl4冷氫化銅系催化劑的研究選題方向應(yīng)用催化學(xué)生姓名李慧芳專(zhuān)業(yè)應(yīng)用化學(xué)年級(jí)、班級(jí)2010級(jí)應(yīng)化（1）班一、選題的來(lái)源、目的、意義和基本內(nèi)容選題來(lái)源本選題來(lái)自于企業(yè)委托課題。選題目的通過(guò)銅系催化劑的制備及性能表征研究，提高其SiCl4冷氫化催化活性。選題意義西門(mén)子法生產(chǎn)多晶硅時(shí)產(chǎn)生大量的SiCl4硅副產(chǎn)物，遇水極易分解，污染環(huán)境。通過(guò)氫化反應(yīng)將其轉(zhuǎn)化為SiHCl3、用于多晶硅生產(chǎn)，促進(jìn)其循環(huán)利用，具有重要的意義?；緝?nèi)容采用并流共沉淀法制備Cu-SiO2催化劑，考察沉淀pH值、焙燒溫度、還原溫度等因素對(duì)
2、催化劑的影響，表征其催化活性及結(jié)構(gòu)。二、國(guó)內(nèi)外研究綜述加氫催化劑活性組分一般為過(guò)渡金屬元素及其化合物[1]。銅基催化劑因具有比表面積大、活性高、成本低等優(yōu)點(diǎn)而常常被用于加氫反應(yīng)。由于銅催化劑單獨(dú)使用穩(wěn)定性不夠理想易于燒結(jié)團(tuán)聚而失活，因此常采用助催化劑和載體來(lái)提高其耐熱性和抗毒性[1]。過(guò)渡金屬單獨(dú)使用時(shí)催化活性并不高，而雙金屬催化劑具有協(xié)同作用，Ni-Cu和Pd-Au等雙金屬的協(xié)同作用可改變?cè)戏肿釉诖呋瘎┍砻娴幕瘜W(xué)吸附，提高催化活性和選擇性[2]。用等體積浸漬法制得的Cu-Ni/SiO2，TPR表征發(fā)現(xiàn)添加組分Ni之后，Cu-
3、Ni之間發(fā)生相互作用，還原峰溫提前，催化劑易于還原，兩組分分散度均增大，顆粒變得細(xì)小[1]。劉迎新[3]等的Cu-Ni/SiO2催化劑的TPR只存在1個(gè)低溫還原峰，為NiO和CuO在還原過(guò)程中經(jīng)過(guò)晶格重建而形成的均一Cu-Ni合金相的還原，Cu-Ni之間的相互作用導(dǎo)致催化劑的還原峰溫度（577K）比加Cu前催化劑的還原峰溫降低81K，由于其還原溫度低，其實(shí)驗(yàn)還原溫度（723K）很容易導(dǎo)致活性組分燒結(jié)，減少了催化劑的活性表面4積，導(dǎo)致催化劑活性降低。TiO2-SiO2具有大比表面積和高熱穩(wěn)定性的特點(diǎn)，是理想的催化劑載體材料。文獻(xiàn)[
4、4]，用共沉淀法制備的TiO2-SiO2復(fù)合氧化物，當(dāng)Ti/Si為1時(shí)，樣品比表面積可以達(dá)到192.54m2·g-1，孔體積0.31cm3·g-1。在Cu/SiO2催化劑中引入適量TiO2(<40%)能抑制Cu晶粒的增長(zhǎng)，改善Cu粒子在載體中的分散性，催化劑的活性增大[5]。Cu/SiO2催化劑因SiO2有大的比表面積使銅具有高度分散性，但由于Cu/Si之間較弱的相互作用，使催化劑具有較差的活性和穩(wěn)定性；催化劑Cu/TiO2因TiO2有較小的比表面積使銅易發(fā)生團(tuán)聚，催化劑活性低；Cu/TiO2-SiO2充分利用了SiO2較大的比
5、表面積和Cu與TiO2之間強(qiáng)的相互作用，Cu與載體之間強(qiáng)的相互作用，使銅具有較好的分散性，催化劑具有較大的比表面積（238m2·g-1）、高的催化活性及穩(wěn)定性[6]。稀土金屬對(duì)穩(wěn)定催化劑的活性組分及提高催化性能有很好的效果。稀土La常作為助劑加入到催化劑中對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)、活性起到一定的穩(wěn)定與加強(qiáng)作用[7]。左建良[7]等研究發(fā)現(xiàn)，稀土La作為結(jié)構(gòu)性助劑能高度分散在載體上，阻止活性組分銅的流失，提高催化劑的穩(wěn)定性，并且La的加入能抑制CuO燒結(jié)，使CuO保持較好的粒徑和較高的分散度，從而保持高活性。劉迎新等[3]用等體積浸漬法制得
6、的La2O3改性后的Ni/SiO2催化劑通過(guò)表征發(fā)現(xiàn)，少量的La2O3助劑有利于Ni催化劑中晶粒度變小，促進(jìn)Ni物種在SiO2載體表面的分散，且La2O3的引入可以使催化劑上易還原NiO的數(shù)目大幅度增加，使催化劑的活性增大。稀土氧化物CeO2是多種催化劑優(yōu)良的助劑，能在多方面調(diào)節(jié)催化劑的性能，增強(qiáng)載體的熱穩(wěn)定性。王立楠[2]等研究發(fā)現(xiàn)，助劑CeO2的加入能抑制Cu-Ir/SiO2催化劑的粒子燒結(jié)，提高催化劑的穩(wěn)定性。專(zhuān)利[8]制備的Ni-Cu-Al2O3-SiO2-CeO2-La2O3催化劑中CeO2和La2O3的加入提高了催化
7、劑的活性和熱穩(wěn)定性，此催化劑平均反應(yīng)溫度為474℃時(shí)，SiCl4平均轉(zhuǎn)化率為29%。本研究預(yù)期制備N(xiāo)i-Cu-TiO2-SiO2-CeO2-La2O3催化劑，預(yù)計(jì)催化劑具有還原溫度低、比表面積大、銅的分散度好等特點(diǎn)，從而提高SiCl4冷氫化催化活性。4三、參考文獻(xiàn)[1]趙小貞.不同助劑對(duì)銅系催化劑加氫的影響[D].天津,天津理工大學(xué),2013,3.[2]王立楠,張雄偉,儲(chǔ)偉,楊偉慎,張濤.CeO2修飾SiO2擔(dān)載Cu-Ir雙金屬催化劑的研究[N].高等學(xué)?；瘜W(xué)學(xué)報(bào),2005,26(8):1507-1511.[3]劉迎新,張繼炎,
8、陳吉祥,魏雄輝.助劑對(duì)Ni/SiO2催化劑結(jié)構(gòu)和間二硝基苯加氫性能的影響[N].石油學(xué)報(bào),2005,21(2):58-62.[4]盧晗鋒,袁泉東,黃海鳳,陳銀飛,劉化章.共沉淀法制備多孔TiO2-SiO2復(fù)合氧化物的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)[J].材料科學(xué)與工程學(xué)報(bào),2008,
