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1、本科生畢業(yè)設計（論文）開題報告題口：co富氫下催化氧化研究學院：高等研究院專業(yè)：化學班級：08本碩實驗班學號：5801108012姓名：李振指導教師：張寧填表日期：2012年04月0日—、選題的依據及意義當今時代，出于能源危機和地球生態(tài)環(huán)境的不斷惡化的現(xiàn)狀，尋找一種清潔、高效、經濟、安全的環(huán)境友好型新能源已經成為人們最為迫切的需求。燃料電池以其燃料多樣性，排氣干凈，噪音低，能量轉化率高，對環(huán)境污染小，可靠性及維修性能好等優(yōu)點而引起了世界各國政府的關注和科研人員的廣泛研究與開發(fā)⑴，其屮質子交換膜燃料電池（PEMFC）更因為其工作溫度低、低溫啟動性能好、無電解質流失、應答速度快、壽
2、命長、高功率密度和高能量轉換效率等優(yōu)點而廣受關注，有望成為取代目前汽車動力的最有競爭力的動力源之一，潛在著巨大的應用市場。燃料電池是一種將燃料（氫氣）和氧化劑（氧氣或者空氣屮的氧）通過電極反應產生電流的裝置，它直接將化學能經過電極反應轉化成電能，曲于反應過程不受“卡諾循環(huán)”的限制，其能量轉化率高達90%,并且唯一的排放物是水，是一種非常理想的高效和清潔的動力能源⑵。目前制氫技術雖然H益成熟，但由丁氫密度小、易氣化爆炸，而且著火點能量很小，在較大的氧氣或空氣濃度范圍內，氫的化學活潑性與滲透能力使它能與多種金屬在一定條件下發(fā)生反應造成金屬組織的脆化，經常造成儲氫系統(tǒng)的泄漏和管道容器
3、破裂，儲氫技術的落后限制了氫的大規(guī)模應用諸如鋼瓶壓縮氫氣儲氫壓力高、安全性低、體積能量密度小；低溫液氫儲氫能耗高、安全性低、儲運困難；金屬氫化物儲氫成本高、儲氫量小；碳納米管儲氫技術還處在發(fā)展初期等等。尤其是EPMFC用于電動車電源時,車載氫源和供氫基礎設施問題顯得尤為突出，正是因為電動車上用氫氣作燃料存在儲存、安全、運輸?shù)葐栴}，尋求合適貯氫方法或替代燃料，實現(xiàn)車載制氫是解決問題的辦法。以純氫作為PEMFC燃料，無論哪種供氫方式，由于受到安全、成本、社會基礎設施或者技術問題的限制，現(xiàn)階段都難以實現(xiàn)其產業(yè)化。研究表明，PEMFC以富含氫的原料為燃料來源，采用車載燃料（如甲醇）原位
4、制氫、供氫的方式較為理想叫即車載燃料經過原位制備氫氣，氫氣凈化后用作電池的使用燃料。在各種液體燃料中，甲醇因其含氫量高、廉價、加注方便、能量密度高、易儲存、運輸方便，甲醇重整制氫技術中重整系統(tǒng)體積小、重整氣成分少、重整反應條件溫和而成為最佳選擇。甲醇制氫有3種途徑：蒸汽重整、不完全氧化和分解法。通常，用于燃料電池電動車的甲醇轉化制富氫的方法主耍通過兩種不同的工藝完成其重整過程：一是加熱蒸汽重整(HeatedStecimReform,HSR)；另一種是部分氧化重整(PartialOxidationReform,POR)同。但是，經甲醇重整制備的氫氣中含有l(wèi)OOOppm到幾個％的C
5、O,而且濃度隨反應溫度的升高而捉高，即使經過水煤氣變換后，CO含量仍有0.05%~0?20%(體積分數(shù))oPEMFC陽極一般為Pt/C或PtRu/C,通常是分散在碳黑中，在其工作溫度下(60°C-80°C),CO極易吸附于活性組分Pt的表面，阻礙H2吸附解離，使催化劑小毒，從而導致質子交換膜燃料電池性能嚴重下降。為此，氫氣中的C0濃度必須降至lOppm以下⑹X目前富氫中C0的脫除方法可以分為物理脫除和化學脫除法。物理脫除方法包扌匚變壓吸附法、膜分離法和溶劑吸收法?；瘜W脫除方法包括：水煤氣變換法、甲烷化反應法和C0選擇性氧化法。物理脫除如吸附法容量有限，設備體積龐人;Pd膜分離法
6、成木高，在較高溫度下操作(350?500°C)，同時Pd膜存在氫脆問題，因此不宜采用。卬烷化法1mol的CO消耗3mol的也，且重整氣中含有20%左右的(：02,容易發(fā)生甲烷化，消耗大量的出?降低整個系統(tǒng)能量效率。研究表明，C0選擇性氧化法是將重整氣屮1%C0脫除到lOppm以下最為簡單且經濟有效的方法⑼，選擇性氧化脫除CO的研究成為PEMFC重整氫源技術的研究熱點。二、國內外研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(含文獻綜述)長期以來，人們對co的氧化進行了廣泛的研究，該技術的應用范圍止不斷擴大，有相當數(shù)量的文獻對此項研究進行了報道。但對于富氫氣氛中co的選擇性氧化的研究還相當有限，近年來，隨著
7、人們對EPMCF在電動車電源應用上的關注，CO選擇性氧化的研究才逐漸開展起來。目前國外研究的較多，主要是日本、徳國、荷蘭以及美國等發(fā)達國家，大連化學物理研究所、華東理工大學、浙江大學和同濟人學也正在開展此項研究。選擇性氧化脫除富氫氫源屮CO的反應，實際上關鍵還是CO的氧化，要求催化劑具有高活性、高C0選擇性和高穩(wěn)定性，同時述要求反應溫度不能太高。目麗，研究的催化劑主耍分為兩類：一類是負載貴金展催化劑，如Pt、Ru、Rh、Pd和AulI0JU2］等，其中研究最多的是負載Pt、Auo另一類是非貴
