色氨酸的手性印跡分離研究

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1、扉頁(yè)：獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的論文是我個(gè)人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，論文中不包含其他人或集體己經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)過(guò)的研究成果，對(duì)本文的研究做出貢獻(xiàn)的集體和個(gè)人均已在論文中作了明確的說(shuō)明并表示了謝意。研究生簽名：趣!!瞧鴦日論文使用和授權(quán)說(shuō)明期：趁酶』目期本人完全了解云南大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：學(xué)校有權(quán)保留并向國(guó)家有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交學(xué)位論文和論文電子版；允許論文被查閱或借閱；學(xué)校可以公布論文的全部或部分內(nèi)容，可以采用影印、縮印或其他復(fù)

2、制手段保存論文。(保密的論文在解密后應(yīng)遵循此規(guī)定)研究生簽名：生濫導(dǎo)師簽名-解日?????????????一笨蔫喜???????一本人及尋帥I司蒽將字位論又提父全清華大字“中國(guó)學(xué)術(shù)期刊(光盤(pán)版)電子雜志社”進(jìn)行電子和網(wǎng)絡(luò)出版，并編入CNⅪ系列數(shù)據(jù)庫(kù)，傳播本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，同意按《中國(guó)優(yōu)秀博碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)出版章程》規(guī)定享受相關(guān)權(quán)益。研究生虢扭隨新簽砸日期：坤月如筘落弓云南大學(xué)研究生學(xué)位論文中文摘要lIIIIIIIIIIIIIIIMIIIIIIIIY2370556手性分離是分離科學(xué)

3、的一大難題。分子印跡聚合物／膜結(jié)構(gòu)中含有功能基團(tuán)空間結(jié)構(gòu)及尺寸模板分子相匹配的三維孔穴，在手性分離中具有較大優(yōu)勢(shì)。設(shè)計(jì)合成具有高度手性拆分能力的新型功能單體，對(duì)開(kāi)發(fā)新型高效分子印跡手性識(shí)別材料具有重要意義。論文在查閱相關(guān)文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上，針對(duì)L色氨酸(L-唧)設(shè)計(jì)合成了三種新型手性功能單體，全面優(yōu)化印跡體系，制備了一系列L-1印分子印跡聚合物(膜)，期望實(shí)現(xiàn)唧的高效拆分。具體工作如下：1．針對(duì)目標(biāo)分子L廣色氨酸(L-Trp)，設(shè)計(jì)合成了三種不同類型的手性功能單體，即酰胺類的(L)-N．烯丙基吡咯烷基

4、．2．羰基酰胺、酯類的(L)．吡咯烷基．2．甲酰烯丙基酯(L-APLC)和B．二酮酯類的(L)．2．甲基．5．(1．甲基乙烯基)．2．環(huán)己烯一3．氧橋丁酸(L-IMCO)，表征了各單體的結(jié)構(gòu)，并結(jié)合紫外光譜方法預(yù)測(cè)了各功能單體對(duì)唧的印跡能力。結(jié)果表明，新型p．二酮酸酯功能單體L-IMCO在pH值的改變下存在酮式／烯醇式互變異構(gòu)現(xiàn)象。L-IMCO對(duì)L-Trp有獨(dú)特的選擇性，兩者可通過(guò)協(xié)同氫鍵形成穩(wěn)定復(fù)合物，穩(wěn)定常數(shù)達(dá)到7．21×105L2／mol2，結(jié)合比為2：l，具有成功制備L．TrpE0跡聚合

5、物的可能性。L-IMCO有望制備對(duì)L．Trp具有高度手性識(shí)別能力而且pH值響應(yīng)的智能手性印跡材料。2．采用設(shè)計(jì)合成的三種新型手性功能單體，全面優(yōu)化印跡參數(shù)，成功建立一種對(duì)L-Trp具有高度手性識(shí)別能力的印跡聚合物模型。詳細(xì)表征聚合物的結(jié)構(gòu)特征及識(shí)別特性和選擇能力，探討吸附機(jī)理，并初步研究聚合物在固相萃取中對(duì)DL．Trp的手性拆分能力。結(jié)果表明，以L．IMCO為功能單體，按照模板分子、功能單體與交聯(lián)劑的摩爾比為1：6：20，致孔溶劑為乙醇／水(1：1，v／v)，采用犧牲硅膠法制備的印跡聚合物(MI

6、Pl4)具有最好的印跡效果，對(duì)L-哪的吸附容量為105．3mg／g，印跡因子為2．27。聚合物在pH值為8的乙醇／水(4：1)平衡吸附體系中對(duì)DL-Trp顯示較好的手性拆分能力。進(jìn)一步以MIP，。為填充劑制備分子印跡固相萃取柱(MISPE)，在優(yōu)化的條件下對(duì)L．Trp的萃取率達(dá)到了76．5％，而D．Trp僅為56．0％。3、以L-Trp為印跡分子，全面優(yōu)化印跡體系，改變功能單體的種類和用量、交聯(lián)劑的用量以及載體膜的種類和浸泡時(shí)間，制備了一系YUL-Trp分子印跡復(fù)合膜。研究了各種印跡參數(shù)對(duì)印跡膜

7、識(shí)別能力的影響，初步探討了優(yōu)化膜在濃度梯度驅(qū)T云南大學(xué)研究生學(xué)位論文中文摘要?jiǎng)酉聦?duì)DL-Trp手性拆分能力，并對(duì)印跡膜的表面形態(tài)和孔結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。結(jié)果表明，以偏氟乙烯(PVDF)膜為載體，L．APLC為功能單體，甲醇／水混合溶劑(1：1，v／v)為致孔溶劑，乙二醇二甲基丙烯酸甲酯(EDMA)為交聯(lián)劑，按模板分子、功能單體和交聯(lián)劑摩爾比為1：4：40，載體膜浸泡180s合成的印跡膜MICMl3具有最佳的印跡效果，印跡因子為1．36。印跡膜MICMl3的表面形態(tài)和孔結(jié)構(gòu)與非印跡膜NICMl3有很大差

8、異，并存在有利于模板分子LT叩傳輸?shù)耐ǖ?，在濃度差?qū)動(dòng)下遵循“門(mén)效應(yīng)”機(jī)理，模板分子L．Trp優(yōu)先通過(guò)MICMl3，手性選擇因子為1．37，顯示其具有一定的手性識(shí)別能力。關(guān)鍵詞：L．色氨酸；印跡聚合物／膜；手性分離；功能單體。II云南大學(xué)研究生學(xué)位論文Abs訂actAbstractChiralresolutionisthebottleneckofseparationscience．Molecularimprintedpolymer／membrane(MIP／MIM)ispromisingmole