銅基錳鋯復(fù)合金屬氧化物催化劑的制備與性能研究

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1、汕頭大學(xué)碩士學(xué)位論文銅基錳鋯復(fù)合金屬氧化物催化劑的制備與性能研究Preparationandcatalyticpropertiesstudyofsupportedcopperbasedinthemanganese-zirconiacompositemetaloxidescatalysts研究生姓名：陳都導(dǎo)師：郭錫坤教授答辯委員會（名單）：主席：宋一兵教授委員：方奕文教授陳耀文教授孫長勇副教授陳展光教授論文答辯日期2013年6月3日學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本論文是我個人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的工作研究及取得的研究

2、成果。論文中除了特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，不包含其他人或其它機(jī)構(gòu)已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。對本文的研究做出貢獻(xiàn)的個人和集體，均已在論文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識到本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。作者簽名：日期：年月日學(xué)位論文使用授權(quán)聲明本人授權(quán)汕頭大學(xué)保存本學(xué)位論文的電子和紙質(zhì)文檔，允許論文被查閱和借閱；學(xué)校可將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或其它復(fù)制手段保存和匯編論文；學(xué)校并可以向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文并授權(quán)其保存、借閱或上網(wǎng)公布本學(xué)位論文的全部或部分

3、內(nèi)容。對于保密的論文，按照保密的有關(guān)規(guī)定和程序處理。本論文屬于：保密（），在年解密后適用本授權(quán)聲明。不保密（）。（請在以上括號內(nèi)打“√”）作者簽名：導(dǎo)師簽名：日期：年月日日期：年月汕頭大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要隨著化石燃料在工業(yè)生產(chǎn)中的廣泛使用和燃油汽車保有量的迅猛增長，大氣中氮氧化物NOx(其中NO占90%以上)一氧化碳(CO)和碳?xì)浠衔?HC)的排放量日益增加。這些有害氣體不僅嚴(yán)重污染大氣、破壞自然環(huán)境，而且直接危害人體健康。因此，國內(nèi)外十分重視汽車尾氣的凈化處理技術(shù)，而催化劑的性能成為其關(guān)鍵。傳統(tǒng)

4、的三效催化劑(即同時能夠催化轉(zhuǎn)化CO、NO和HC的催化劑)是以貴金屬作為活性組分，具有高活性和較低起燃溫度等優(yōu)點(diǎn)，但是受空燃比影響大、在貧燃情況下催化效果不佳、資源稀缺且價格昂貴，因而難以廣泛發(fā)展。為了改善傳統(tǒng)三效催化劑的缺點(diǎn)，近年來國內(nèi)外科技工作者重視利用Ce-Zr固溶體作為催化劑載體，并且降低貴金屬用量的研究工作。研究結(jié)果表明，采用Ce-Zr固溶體有利于適應(yīng)貧燃的情況，但普遍需要添加第三組分來提高性能，而且仍須使用貴金屬和價格較貴的Zr化合物。因此，開發(fā)價格便宜、性能良好的新型非貴金屬三效催化劑

5、勢在必行。本文選用價格相對便宜、資源易得的過渡金屬、稀土金屬作為催化劑材料，嘗試?yán)肕n具有價態(tài)多變及氧化還原性能活潑等特性和La能夠穩(wěn)定載體結(jié)構(gòu)、提高催化劑熱穩(wěn)定性等特點(diǎn)，采用Mn替換Ce且減少Zr的用量，探索研制Mn-Zr固溶體載體，然后負(fù)載上活性組份Cu，制得銅基復(fù)合氧化物催化劑。同時對制備方法進(jìn)優(yōu)化設(shè)計，并且對稀土、堿金屬的摻雜、活性組分Co的引入進(jìn)行了研究。制備出Cu/Mn-Zr-O，Cu/Mn-Zr-N-O(N=Sr,La,Nd,Ga)，Co/Mn-Zr-La-O，Cu/Co/Mn-Zr

6、-La-O催化劑，并結(jié)合XRD、SEM和TG等分析測試方法揭示催化劑的結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下：(1)研制了Cu/Mn-Zr-O催化劑考察傳統(tǒng)共沉淀法與改進(jìn)的共沉淀法對Mn-Zr固溶體載體的影響，優(yōu)化確定最佳Mn：Zr摩爾配比為0.9:0.1，制得性能良好的Cu3%/Mn0.9Zr0.1O2-σ催化劑，在該催化劑上CO、C3H6和NO的起燃溫度T50分別為124℃、277℃和245℃；完全轉(zhuǎn)化溫度T90分別為186℃、414℃和315℃。采用XRD、SEM等手段表征其外觀形貌和結(jié)

7、構(gòu)與催化活性的關(guān)系。(2)研究載體添加第三組分對Cu/Mn-Zr-O催化劑性能的影響主要研究了稀土、過渡金屬的摻雜和不同沉淀劑對催化劑性能的影響。制備了系列I摘要Cu3%/Mn0.9Zr0.1N0.06O2-σ(N=Sr,La,Nd,Ga)催化劑，通過催化性能測定分析選擇出最佳添加物種為La，再對La的引入含量進(jìn)行優(yōu)化，確定添加La的最佳摩爾比為0.06。采用XRD等表征評價催化劑結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系。結(jié)果表明，La已成功被引入到固溶體晶格中，形成了三元Mn-Zr-La固溶體，催化劑晶粒粒徑為納米級。相

8、比于Cu/Mn-Zr-O催化劑，Cu3%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化劑不但熱穩(wěn)定性得到提高，而且CO、C3H6和NO的T50分別降低了9℃、16℃和28℃，T90分別降低了21℃、35℃和17℃。(3)研究第二活性組分Co的引入對Cu/Mn-Zr-La-O催化劑性能的影響考察引入Co的雙活性組分催化劑性能。首先把單Co、單Cu與Cu-Co雙活性組分的催化劑進(jìn)行對比研究，表明不引入Co的Cu/Mn-Zr-La-O催化劑綜合性能較佳。再對活性組分Cu含量