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《鈷（鐵）氮碳復合材料的制備及其催化氧還原性能研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關內容在學術論文-天天文庫。
1、碩士學位論文鈷(鐵)氮碳復合材料的制備及其催化氧還原性能研究作者姓名宋一博學科專業(yè)工業(yè)催化指導教師王紅娟副教授所在學院化學與化工學院論文提交日期2018年6月PreparationofCo(Fe)-N-CcompositeanditsCatalyticPerformanceforOxygenReductionReactionADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：YiboSongSupervisor：A.P.WangHongjuanSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,
2、China分類號：O643.36學校代號：10561學號：201520118583華南理工大學碩士學位論文鈷(鐵)氮碳復合材料的制備及其催化氧還原性能研究作者姓名：宋一博指導教師姓名、職稱：王紅娟副教授申請學位級別：工學碩士學科專業(yè)名稱：工業(yè)催化研究方向：能源與環(huán)境催化論文提交日期：2018年4月24日論文答辯日期：2018年6月3日學位授予單位：華南理工大學學位授予日期：年月日答辯委員會成員：主席：余林委員：閆常峰彭峰余皓董新法摘要現(xiàn)代社會，能源危機與環(huán)境問題已經嚴重影響了人類的健康，制約了社會的進步。在可持續(xù)發(fā)展的道路上，綠色新能源技術成為改變傳統(tǒng)能源結構的重要手段，受到全
3、世界的關注。低溫燃料電池可以將化學能直接轉換為電能，并且無除水外的其它產物。這種清潔高效的能量轉化技術近年來在研究者們的一致努力下，得到了迅速發(fā)展，成為新能源體系構建道路上一個重要的分支。目前，阻礙燃料電池大規(guī)模商業(yè)化的首要因素就是陰極貴金屬催化劑的高成本和稀缺性。因此，開發(fā)廉價易得、高效穩(wěn)定的非貴金屬氧還原陰極催化劑，成為燃料電池產業(yè)中的一個重要研究方向。在現(xiàn)已研制出的非貴金屬催化劑中，過渡金屬氮碳化物材料（M-N-C）因其極高的活性、低廉的價格、豐富的儲量和繁多的種類被認為是一種前景良好的氧還原催化劑，但該類催化劑仍存在活性位爭議、穩(wěn)定性差以及氧還原機理不清晰等問題。本論文
4、通過摻雜、自組裝、模板、水熱、熱解等方法制備了具有特殊形貌的碳基過渡金屬氮碳化物復合材料，并深入研究了其結構、組成和催化氧還原反應中的綜合性能。取得的研究成果如下：（1）選擇尿素為碳源和氮源，Co(OAc)2為金屬源，P123為軟模板劑，高溫熱解后成功制備出具有典型管狀結構的鈷氮共摻雜碳納米管（Co-N-CNTs）。測試結果表明，原料中尿素、Co(OAc)2和P123的質量比為3:0.5:1.5，700℃制備出的Co-N-CNTs具有最優(yōu)異的氧還原催化活性。酸性條件下，催化氧還原的起始電位和半波電位分別達到0.95V和0.75V，均達到商業(yè)Pt/C催化劑的水平。Co-N-CNT
5、s催化的氧還原反應，無論在堿性還是酸性溶液中，均為直接4e-途徑，且都顯示出了優(yōu)于Pt/C的耐甲醇性能和穩(wěn)定性。多種表征手段和毒化實驗表明Co-N-CNTs催化劑在氧還原反應中，Co-N結構是起關鍵催化作用的有效活性位點。（2）在現(xiàn)有ZIF-8合成方法中添加一定量的Fe(acac)3，高溫退火后得到一種新穎的鐵氮摻雜的多孔碳/碳納米管復合材料（Fe-NC@CNTs）。Fe-NC@CNTs中存在大量孔道，且具有高的石墨化程度和導電性。Fe-NC@CNTs-0.4（原料中Fe加入量為0.4mmol）顯示出最優(yōu)異的氧還原催化活性，在堿性介質中催化氧還原的起始電位和半波電位分別達到0.
6、995V和0.897V；酸性介質中達到1.030V和0.880V，全部優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化I劑和已知文獻中報道的大部分材料的ORR催化活性。酸洗實驗和NaSCN毒化實驗等確定了該復合材料在氧還原反應中的催化活性位點主要是Fe-Nx。關鍵詞：質子交換膜燃料電池，氧還原反應，電催化劑，碳基非貴金屬催化劑，活性位點IIAbstractInmodernsociety,energycrisisandenvironmentalproblemshaveseriouslyaffectedhumanhealthandrestrictedsocialprogress.Ontheroadofsust
7、ainabledevelopment,greennewenergytechnologyhasbecomeanimportantlevertochangethetraditionalenergystructureandhasattractedtheattentionofthewholeworld.Lowtemperaturefuelcellcandirectlyconvertchemicalenergyintoelectricenergy,andthereisnootherproductexc
