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1、碩士學(xué)位論文近紅外發(fā)光金納米粒子的光學(xué)性能調(diào)控及腫瘤成像研究作者姓名王亞平學(xué)科專(zhuān)業(yè)分析化學(xué)指導(dǎo)教師劉錦斌教授所在學(xué)院化學(xué)與化工學(xué)院論文提交日期2018年6月TheStudyontheOpticalPropertiesandTumorImagingofNIR-EmittingGoldNanoaparticlesADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:WangYapingSupervisor:Prof.LiuJinbinSouthChinaUniversityo
2、fTechnologyGuangzhou,China分類(lèi)號(hào)：學(xué)校代號(hào)：10561學(xué)號(hào)：201520116831華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文近紅外發(fā)光金納米粒子的光學(xué)性能調(diào)控及腫瘤成像研究作者姓名：王亞平指導(dǎo)教師姓名、職稱(chēng)：劉錦斌教授申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士學(xué)科專(zhuān)業(yè)名稱(chēng)：分析化學(xué)研究方向：發(fā)光金納米粒子論文提交日期：2018年04月24日論文答辯日期：2018年06月01日學(xué)位授予單位：華南理工大學(xué)學(xué)位授予日期：年月日答辯委員會(huì)成員：主席：傅志勇委員：柳松、吳松平、陳彩虹、劉錦斌摘要發(fā)光金納米粒子（AuNPs）具有超小的尺寸、表面易
3、修飾性及良好的生物相容性等優(yōu)點(diǎn)，在傳感檢測(cè)、生物成像及疾病診療等領(lǐng)域受到許多研究者的重視。然而目前報(bào)道的大部分關(guān)于發(fā)光AuNPs的應(yīng)用都是基于單發(fā)射發(fā)光的熒光強(qiáng)度變化的分析。由于單發(fā)射發(fā)光強(qiáng)度會(huì)受到光源、分析環(huán)境、探針濃度等因素的干擾，所以依賴(lài)于單發(fā)射發(fā)光變化的分析手段可能會(huì)造成較大的分析結(jié)果誤差?；贏(yíng)uNPs的生物成像應(yīng)用中，其分析結(jié)果不僅僅決定于熒光強(qiáng)度的變化，而且還涉及到發(fā)光AuNPs的病灶部位靶向問(wèn)題。針對(duì)超小尺寸發(fā)光AuNPs在腫瘤診斷診療方面存在靶向效率不高的問(wèn)題，如何在不增加納米毒性的前提下提高發(fā)光AuN
4、Ps的腫瘤靶向效率也是亟需解決的關(guān)鍵問(wèn)題。本論文基于調(diào)控發(fā)光AuNPs的表面化學(xué)性質(zhì)實(shí)現(xiàn)雙發(fā)射發(fā)光和提高腫瘤靶向效率兩個(gè)方向進(jìn)行了相關(guān)研究，主要的研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下：（1）銀離子表面化學(xué)反應(yīng)法制備近紅外雙發(fā)射雙金屬納米粒子（Ag@GS-AuNPs）。由于可見(jiàn)光區(qū)發(fā)光的GS-AuNPs和近紅外光區(qū)發(fā)光的GS-AuNPs表面具有不同的配體覆蓋率，兩者與銀離子反應(yīng)現(xiàn)象也明顯不同：610nm發(fā)光的GS-AuNPs表面具有較高的表面覆蓋率可以足夠阻擋銀離子與Au(0)核作用，從而導(dǎo)致銀離子作用可以實(shí)現(xiàn)可逆反應(yīng)；而810nm發(fā)光的G
5、S-AuNPs表面具有較低的表面覆蓋率，與銀離子作用后同時(shí)導(dǎo)致了反置換反應(yīng)和銀-羧基殼層的形成，從而在表面形成了一個(gè)新的705nm的發(fā)射中心。而且這種基于銀離子響應(yīng)制備近紅外雙發(fā)射雙金屬納米粒子的新方法對(duì)其他具有羧基的表面配體（HS-PEG-COOH、LA）近紅外單發(fā)射AuNPs同樣也有良好的適用性。同時(shí)這種雙發(fā)射金屬納米粒子還可以實(shí)現(xiàn)比率型pH響應(yīng)，是一個(gè)潛在的比率型pH探針。該工作詳見(jiàn)本論文第二章。（2）制備了葡萄糖修飾的發(fā)光AuNPs（TG-AuNPs），利用腫瘤細(xì)胞的瓦爾堡（Warburg）效應(yīng)和糖代謝效應(yīng)實(shí)現(xiàn)了
6、腫瘤的長(zhǎng)效靶向。首先通過(guò)調(diào)控反應(yīng)條件如配比、pH、溫度和時(shí)間等，通過(guò)改變表面化學(xué)性質(zhì)成功地制備了超小尺寸（~2.5nm）近紅外發(fā)光的TG-AuNPs。通過(guò)開(kāi)展一系列細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)、細(xì)胞攝取實(shí)驗(yàn)、藥代動(dòng)力學(xué)、生物分布及成像等實(shí)驗(yàn)，研究發(fā)現(xiàn)這種通過(guò)功能化修飾的TG-AuNPs由于被動(dòng)靶向在腫瘤處聚集，而且由于表面化學(xué)性質(zhì)的調(diào)控有效地提高了腫瘤靶向效率。本研究在增強(qiáng)超小尺寸發(fā)光AuNPs的腫瘤靶向效率應(yīng)用上提供了一條新的思路。該工作詳見(jiàn)本論文第三章。關(guān)鍵詞：近紅外發(fā)光；金納米粒子；雙發(fā)射；pH響應(yīng)；腫瘤靶向IABSTRACTLu
7、minescentgoldnanoparticles(AuNPs)possesseduniquepropertiessuchasultrasmallsize,largeStokeshift,thefeasibilityofsurfacemodificationandgreatbiocompatibility,thustheseadvantagesmadethembecomehighlyattractivetoresearchfieldsuchassensor,biologicalimaginganddiseasediag
8、nosis.However,mostoftheluminescentprobesaredesignedbasedonthesingleemissionintensitychange,whichmightbesusceptibletothelightsource,environmentconditionsandthec
