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《硫、氮摻雜碳納米管負(fù)載Ru催化劑的制備及其催化乙酰丙酸加氫反應(yīng)性能》由會員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、碩士學(xué)位論文硫、氮摻雜碳納米管負(fù)載Ru催化劑的制備及其催化乙酰丙酸加氫反應(yīng)性能能能作者姓名孟珍學(xué)科專業(yè)工業(yè)催化指導(dǎo)教師余皓教授所在學(xué)院化學(xué)與化工學(xué)院提交日期2018年6月TheSynthesisandLevulinicAcidHydrogenationPerformanceofRuCatalystsSupportedonSulfur-/Nitrogen-dopedCarbonNanotubesADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：ZhenMengSu
2、pervisor：Prof.HaoYuSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分類號：學(xué)校代號：10561學(xué)號：201520118590華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文硫、氮摻雜碳納米管負(fù)載Ru催化劑的制備及其催化乙酰丙酸加氫反應(yīng)性能作者姓名：孟珍指導(dǎo)教師姓名、職稱：余皓教授申請學(xué)位級別：工學(xué)碩士學(xué)科專業(yè)名稱：工業(yè)催化研究方向：多相催化論文提交日期：2018年4月24日論文答辯日期：2018年6月3日學(xué)位授予單位：華南理工大學(xué)學(xué)位授予日期：年月日答辯委員會成員：主席：彭
3、峰（教授）委員：余皓（教授）黃肖容（副教授）江琦（副教授）宋慧宇（副教授）摘要碳納米材料因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)良的理化特性，在催化領(lǐng)域有著重要而廣泛的應(yīng)用。雜原子的摻入可以使碳材料產(chǎn)生局部結(jié)構(gòu)缺陷，有效調(diào)變其形貌、電子結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)特性。在過去的幾年里，硫和氮摻雜的碳材料引起了大家的廣泛關(guān)注摻雜碳材料在作為非金屬催化劑時(shí)表現(xiàn)出獨(dú)特的催化性能，同時(shí)也是優(yōu)良的催化劑載體，可以有效提高負(fù)載型貴金屬催化劑的分散度。本文在摻硫碳納米管和摻氮碳納米管上負(fù)載Ru催化劑，探究了摻硫和摻氮碳納米管與Ru納米粒子（NPs）的相互作用并研究
4、其對乙酰丙酸加氫反應(yīng)的影響。論文的主要內(nèi)容如下：（1）采用噻吩熱解法在碳納米管表面負(fù)載了摻硫碳層，通過改變熱解溫度和選用氟化碳納米管為載體，可以調(diào)控?fù)搅蛄吭?.7%-6.5%之間變化。用均相氧化沉積法在其上負(fù)載了Ru納米催化劑。乙酰丙酸加氫反應(yīng)評價(jià)試驗(yàn)表明S摻雜碳材料會抑制Ru催化劑的活性，但可顯著改善催化劑的穩(wěn)定性，Ru/S@CNT的乙酰丙酸加氫活性經(jīng)5次循環(huán)可保持不變。（2）通過TEM和XPS的分析證實(shí)RuNPs與含S官能團(tuán)之間存在著相互作用，相比普通碳管為載體時(shí)，活性組份Ru表現(xiàn)出缺電子特性，電子從Ru向摻硫
5、載體轉(zhuǎn)移。硫摻雜增強(qiáng)了金屬-載體之間的相互作用，能使負(fù)載的RuNPs具有更小的粒徑和更窄的粒徑分布，并且能夠很好的穩(wěn)定RuNPs，提高了催化劑的穩(wěn)定性。（3）采用吡啶裂解的方法制備了摻氮碳納米管，同樣采用均相氧化法制備了一系列Ru催化劑。系統(tǒng)研究了摻氮碳納米管（N@CNT）上特定形式的含氮官能團(tuán)與RuNPs之間的相互作用。XPS分析表明在摻氮載體上負(fù)載的Ru，相比普通碳管為載體時(shí)，表現(xiàn)出得電子特性，電子從摻氮載體向Ru轉(zhuǎn)移。RuNPs與吡啶氮之間存在強(qiáng)相互作用，在較低負(fù)載量時(shí)Ru優(yōu)先與吡啶氮位點(diǎn)結(jié)合。將乙酰丙酸加氫
6、反應(yīng)的本征活性與RuNPs的電子結(jié)構(gòu)相關(guān)聯(lián)，發(fā)現(xiàn)兩者有強(qiáng)相關(guān)性。表面富余電子的Ru納米催化劑在乙酰丙酸加氫反應(yīng)中具有更高的本征活性。關(guān)鍵詞：乙酰丙酸；加氫；硫摻雜；摻氮碳納米管；釕；金屬-載體相互作用IAbstractCarbonnanomaterialshavewideapplicationsincatalysisfieldduetotheirpeculiarstructureandexcellentphysicochemicalproperties.Heteroatomdopantsendowcarbonmat
7、erialsinterestingelectroniccharacteristicsandsurfacechemistry.Inparticular,theS-andN-dopedcarbonshavegainedagreatdealofattentioninthelastfewyears.Heteroatom-dopedcarbonnanotubes(CNTs)exhibitexcellentcatalyticperformanceeitherasmetal-freecatalystsorascatalystsu
8、pportstoachievehighdispersionofnobelmetals.Inthiswork,wefocusonthemetal-supportinteractionofRusupportedonS-dopedandN-dopedCNTsandevaluatethecatalyticperformanceoftheRucatalysttound
