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《生物質(zhì)糖類制備5-羥甲基糠醛和乙酰丙酸的研究》由會(huì)員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、碩士學(xué)位論文生物質(zhì)糖類制備5-羥甲基糠醛和乙酰丙酸的成及催化性能研究的研究作者姓名王蘭英學(xué)科專業(yè)生物質(zhì)科學(xué)與工程指導(dǎo)教師莊軍平副教授所在學(xué)院輕工科學(xué)與工程學(xué)院論文提交期2018年4月Studyontheconversionofbiomasssugarsto5-HydroxymethylfurfuralandlevulinicacidADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:WANGLanyingSupervisor:AssociateProf.ZHUANGJunpingSouthChinaUniversityofT
2、echnology分號(hào):TQ426.91學(xué)校代號(hào):10561學(xué)號(hào):201520120449華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文生物質(zhì)糖類制備5-羥甲基糠醛和乙酰丙酸的研究作者姓名:王蘭英指導(dǎo)教師姓名、職稱:莊軍平副教授申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別:工學(xué)碩士學(xué)科專業(yè)名稱:生物質(zhì)科學(xué)與工程研究方向:生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化論文提交日期:2018年4月14日論文答辯日期:2018年6月4日學(xué)位授予單位:華南理工大學(xué)學(xué)位授予日期:年月日答辯委員會(huì)成員:主席:武書(shū)彬委員:靳福明莊軍平劉穎李擘摘要隨著石油、煤炭等常規(guī)非可再生資源的嚴(yán)重短缺以及這些資源的不可再生性導(dǎo)致的全球能源和環(huán)境問(wèn)題,探索可再生、高效且清潔的生物質(zhì)資源備受
3、關(guān)注。在未來(lái),生物質(zhì)被公認(rèn)是可用于替代不可再生資源合成高附加值化學(xué)品和能源燃料的理想資源之一。其中,5-羥甲基糠醛(5-HMF)和乙酰丙酸(LA)是兩種具有廣闊前景的化學(xué)中間體,可通過(guò)不同反應(yīng)轉(zhuǎn)化為燃料、潤(rùn)滑劑和其他生物質(zhì)基化學(xué)品。同時(shí),開(kāi)發(fā)生物質(zhì)原料降解制備5-HMF和LA具有低污染、高效和催化劑易回收等優(yōu)點(diǎn),符合當(dāng)今社會(huì)推崇的可持續(xù)發(fā)展路線和環(huán)保理念。本論文探索合成了硅鎢酸鋁催化劑,在水相和雙相兩種催化體系中,以碳水化合物重要的組成部分-生物質(zhì)糖類為原料,開(kāi)展降解制備5-羥甲基糠醛和乙酰丙酸的研究。系統(tǒng)考察了降解過(guò)程中的工藝條件如反應(yīng)溫度和時(shí)間,催化劑劑量及催化劑回收利用
4、等因素對(duì)糖類轉(zhuǎn)化率、目標(biāo)產(chǎn)物5-羥甲基糠醛和乙酰丙酸得率和選擇性的影響;同時(shí)也探討了無(wú)機(jī)稀鹽酸和硅鎢酸鋁催化劑協(xié)同降解蔗糖對(duì)這兩種目標(biāo)產(chǎn)物的影響。研究表明,水熱合成法制備的硅鎢酸鹽催化劑對(duì)葡萄糖降解制備乙酰丙酸具有較好的催化效果。將硅鎢酸鹽催化劑于500℃活化6h,并用FTIR、XRD和SEM等手段對(duì)其進(jìn)行表征。最佳的反應(yīng)條件為:葡萄糖0.5g,催化劑0.45g,180℃下反應(yīng)120min,該條件下相應(yīng)的乙酰丙酸得率為50.4%。反應(yīng)動(dòng)力學(xué)表明,葡萄糖首先發(fā)生降解是葡萄糖轉(zhuǎn)化為乙酰丙酸的限速步驟。NaCl-H2O/GVL雙相體系中,Al4/3SiW12O40對(duì)單糖降解制備5-
5、羥甲基糠醛具有較好的催化效果。單相的純水體系催化葡萄糖轉(zhuǎn)化為5-HMF的效果最差,僅為9.43%;而在NaCl-H2O/GVL雙相體系中,Al4/3SiW12O40能夠有效降解葡萄糖制備5-HMF。優(yōu)化出最佳降解條件為:葡萄糖量2.78mmol,催化劑劑量0.55mmol,于150℃下反應(yīng)2h,此時(shí)葡萄糖轉(zhuǎn)化率為97.8%,最大的5-HMF產(chǎn)率為58.25%,LA得率為4.9%。NaCl-H2O/GVL的雙相體系中,不添加HCl時(shí),Al4/3SiW12O40催化蔗糖轉(zhuǎn)化為5-HMF的產(chǎn)率為34%;通過(guò)添加鹽酸調(diào)節(jié)pH值為1,產(chǎn)率從34%增加到47%,I同時(shí)5-HMF選擇性從4
6、2.5%增加到52.1%。蔗糖降解最優(yōu)條件為:底物用量1.46mmol,催化劑劑量0.66mmol,210℃反應(yīng)90min,此時(shí)蔗糖轉(zhuǎn)化率為94%,最大的5-HMF的產(chǎn)率為47.3%。催化劑的循環(huán)使用性能顯示,蔗糖轉(zhuǎn)化率、5-HMF產(chǎn)率和選擇性都隨回收次數(shù)的增加有明顯下降;但第三次和第四次回收實(shí)驗(yàn)表明:蔗糖轉(zhuǎn)化率、5-HMF產(chǎn)率和選擇性無(wú)明顯變化,說(shuō)明Al4/3SiW12O40使用三次后催化劑的穩(wěn)定性較好。關(guān)鍵詞:生物質(zhì)糖類;5-羥甲基糠醛;乙酰丙酸;催化IIABSTRCTWithconventionalnon-renewableresourcessuchasoil,coal
7、causedmanyenvironmentalproblemsintheworld,ithasgreatsignificancetoexplorerenewable,efficientandcleanbiomassresources.Undoubtedly,biomassisrecognizedasanenvironmentallysustainableresource,whichcanbeusedtosubstitutenon-renewableresourcesforthesynthesisofhi