石墨烯_金屬有機配合物復(fù)合電極材料的制備與性能

石墨烯_金屬有機配合物復(fù)合電極材料的制備與性能

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1、碩士學(xué)位論文石墨烯/金屬有機配合物復(fù)合電極材料的制備與性能作者姓名楚豫寒學(xué)科專業(yè)高分子化學(xué)與物理指導(dǎo)教師黃皓浩副教授所在學(xué)院材料科學(xué)與工程學(xué)院論文提交日期2018年4月SynthesisandPropertiesofGraphene/MetalOrganicComplexElectrodeCompositesforSupercapacitorADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:ChuYuhanSupervisor:Prof.HuangH

2、aohaoSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China摘要超級電容器因其功率密度高、循環(huán)穩(wěn)定性好、充放電速率快被認為是很有前景的新一代儲能器件。進一步提高超級電容器的比電容和電化學(xué)穩(wěn)定性,可采用多種組分復(fù)合的方式來制備電極材料。石墨烯作為重要的超級電容器電極材料,其氧化還原剝離程度、功能化接枝及與其它贗電容材料復(fù)合都是當今研究中的重點和難點。本論文就上述問題主要進行了以下研究:1.首先利用經(jīng)典的Hummers法化學(xué)氧化剝離制備了氧化石墨烯(GO),又通過

3、簡單的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶劑還原法將其還原制備成還原石墨烯(rGO-DMF)并抽濾制成超柔性石墨烯紙。該石墨烯紙電化學(xué)性能良好,可作為柔性電極材料,有良好的應(yīng)用前景。rGO-DMF還原程度高,C/O原子比高達12.4,而后采用傅立葉紅外光譜(FT-IR)、X射線衍射(XRD)、拉曼(Raman)、X射線光電子能譜(XPS)、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-MS)等測試手段分析探討了DMF還原氧化石墨烯的機理。2.制備好的氧化石墨烯通過簡單的一步高溫溶劑回流法將1,5-二氨基蒽醌(DAAQ)接枝上進

4、行氨基功能化,同時加入廉價的、環(huán)境相容性好的七水合硫酸亞鐵(FeSO4·7H2O)與1,5-二氨基蒽醌配位,最終制得還原石墨烯/鐵離子氨基蒽醌配合物(rGO-DAAQ/Fe)。1,5-二氨基蒽醌的平面結(jié)構(gòu)不僅可以提供雙電層電容,其存在還能阻止石墨烯團聚,1,5-二氨基蒽醌的N、O原子與鐵離子配位后還可以提供較大的贗電容,最終產(chǎn)物通過循環(huán)-1伏安(CV)、恒電流充放電(GCD)、電化學(xué)阻抗譜(EIS)等測試比電容高達377.5Fg,是一種性能優(yōu)良的超級電容器電極材料。3.在上述研究的基礎(chǔ)上,通過原位聚合法

5、將聚苯胺氧化聚合在rGO-DAAQ/Fe上,制得還原石墨烯/鐵離子氨基蒽醌配合物/聚苯胺三元復(fù)合電極材料(rGO-DAAQ/Fe-PANI),聚苯胺原料價格低廉、合成簡單,可以提供贗電容。為了尋求最佳性能,分別制備了rGO-DAAQ/Fe與苯胺單體(Ani)質(zhì)量比為2:1、1:1、1:2、1:3、1:4的多種三元復(fù)合電極材料。電化學(xué)測試結(jié)果表明,1:2比例的rGO-DAAQ/Fe-PANI-1-1三元復(fù)合材料具有最好的電化學(xué)性能,在0.5Ag的電流密度下比電容高達612.7Fg,循環(huán)1000次后依然保留

6、有83%的比電容,是一種很有應(yīng)用前景的超級電容器電極材料。關(guān)鍵詞:石墨烯;1,5-二氨基蒽醌;鐵離子;聚苯胺;復(fù)合電極材料IAbstractSupercapacitorisconsideredtobeapromisingnext-generationenergystoragedeviceduetoitshighpowerdensity,goodcyclestability,andfastchargeanddischargerates.Tofurtherimprovethespecificcapacita

7、nceandelectrochemicalstabilityofsupercapacitor,amulti-componentcompositemethodcanbeusedtoprepareelectrodematerial.Grapheneisanimportantsupercapacitorelectrodematerial.Howtoimproveitsreductiondegreeandfunctionalgraftwithotherpseudocapacitormaterialsaresti

8、llessentialandhardincurrentresearch.Thisthesismainlycarriedoutthefollowingresearchontheaboveissues:1.Grapheneoxide(GO)wasfirstpreparedthroughchemicaloxidationbyusingtheclassicHummers’Method.ThenGOwasreducedtoreducedgraphen

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