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《褐煤CO2氣化機理的研究》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學術(shù)論文-天天文庫。
1、中圖分類號:TQ531.2論文編號:2017304036UDC:密級:公開碩士學位論文褐煤CO2氣化機理的研究作者姓名:李安琪學科名稱:化學工程與技術(shù)研究方向:煤化工新技術(shù)及下游產(chǎn)品開發(fā)學習單位:華北理工大學學制:2.5年提交日期:2017年11月30日申請學位類別:工學碩士導師姓名:李光躍副教授單位:華北理工大學化學工程學院論文評閱人:匿名單位:匿名單位:論文答辯日期:2018年3月4日答辯委員會主席:琚行松教授關(guān)鍵詞:CO2氣化;褐煤;機理;活性反應力場;氣體產(chǎn)物唐山華北理工大學2018年3月TheStudyofGasificationMechanismofLign
2、iteinCO2AtmosphereDissertationSubmittedtoNorthChinaUniversityofScienceandTechnologyinpartialfulfillmentoftherequirementforthedegreeofMasterofScienceinEngineeringbyLiAnqi(ChemicalEngineeringandTechnology)Supervisor:LiGuangyueMarch,2018獨創(chuàng)性說明本人鄭重聲明:所呈交的論文是我個人在導師指導下進行的研究工作及取得的研究成果。盡我所知,除了文中特
3、別加以標注和致謝的地方外,論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫的研究成果,也不包含為獲得華北理工大學以外其他教育機構(gòu)的學位或證書所使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文中做了明確的說明并表示了謝意。論文作者簽名:日期:2017年3月9日關(guān)于論文使用授權(quán)的說明本人完全了解華北理工大學有關(guān)保留、使用學位論文的規(guī)定,即:已獲學位的研究生必須按學校規(guī)定提交學位論文,學校有權(quán)保留、送交論文的復印件,允許論文被查閱和借閱;學??梢詫W位論文的全部或部分內(nèi)容采用影印、縮印或編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行公開、檢索和交流。作者和導師同意論文公開及網(wǎng)上交流的時間:□自授予學位之
4、日起□自年月日起作者簽名:導師簽名:簽字日期:2017年3月9日簽字日期:2017年3月9日摘要CO2氣化技術(shù)是提高低品質(zhì)褐煤利用率以及減少CO2排放的重要途徑。褐煤CO2氣化過程的反應機理很難用實驗的方法從微觀上解釋。使用基于活性反應力場(Reactiveforcefield,ReaxFF)的分子動力學方法模擬褐煤CO2氣化過程,分析氣化過程中產(chǎn)生的自由基以及相關(guān)的基元反應,可以獲得形成CO、CH4、H2的形成機理。利用Wolfrum提出的褐煤模型為初始結(jié)構(gòu)單元構(gòu)建了褐煤的CO2氣化模型和熱解模型,使用ReaxFF方法將上述模型在3000K下模擬1ns。然后利用C++
5、程序?qū)δM軌線進行處理。結(jié)果表明,CO2可以與褐煤發(fā)生反應,使產(chǎn)物中CO、CH4和H2的含量升高,這與先前的研究結(jié)論一致。在褐煤CO2氣化過程中,鏈狀C自由基和CO2發(fā)生反應,生成自由基中間體Rn-CO2、Rn-O-C-O以及Rn-O結(jié)構(gòu),自由基中間體進一步裂解、反應形成CO。其中Rn-O以及Rn-O-C-O結(jié)構(gòu)是形成CO的重要前驅(qū)體。CO2氣化過程中,甲烷是由甲基和活潑氫原子結(jié)合形成的。甲基自由基來源于煤結(jié)構(gòu)本身的甲氧基,以及裂解形成的含有甲基的鏈狀自由基。氫氣主要是由游離的H原子相互結(jié)合,或者游離的H原子和其他結(jié)構(gòu)上的活性H原子結(jié)合形成的。對于熱解過程,游離的H原子
6、主要是由鏈狀自由基上的亞甲基以及甲基上的H脫落形成的,而在CO2氣化過程中會有大量的COH自由基形成,COH自由基間接提高了CO2氣化過程中活潑H原子的濃度,從而促進了甲烷以及氫氣的形成。從分子水平上解釋了褐煤在CO2氣化過程中主要氣體產(chǎn)物的形成機理,為研究CO2氣化提供了理論基礎(chǔ)。圖31幅;表2個;參51篇。關(guān)鍵詞:CO2氣化;褐煤;機理;活性反應力場;氣體產(chǎn)物分類號:TQ530.2-I-AbstractGasificationwithCO2asthegasifyingagentisanimportanttechnologytoimprovetheutilizatio
7、noflow-rankligniteandreduceCO2emissions.TheCO2gasificationprocessofligniteisdifficulttoexplainthemechanismofCO2gasificationatthemolecularlevelbyusingexperimentalone.Hence,performingsimulationstheCO2gasificationprocessoflignitebyusingthemoleculardynamicsbasedonthereactivef