多肽分子介導(dǎo)的仿生合成生物硅納米材料

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1、摘要摘要生物礦化是生物體在特定部位和一定物理化學(xué)條件下，依靠有機物質(zhì)的控制或影響，將溶液中的離子轉(zhuǎn)變成為固相礦物的過程。受生物礦化思想的啟發(fā),本論文以人工合成的多肽作為有機質(zhì)，在室溫、近中性條件下在生物體外介導(dǎo)硅的仿生合成。重點研究了原子力顯微鏡在液相狀態(tài)下實時、原位跟蹤多肽介導(dǎo)硅的仿生合成過程，并且探討了多肽分子介導(dǎo)仿生合成硅材料的機理；同時考察了對硅的微觀形貌有重要影響的物理化學(xué)因素，以及如何控制這些因素，制備出多種微觀形貌的生物硅材料，利用掃描電鏡SEM、FTIR、EDS、TGA等表征技術(shù)，研究產(chǎn)物的形貌和組成。主要研究工作如下：（1）仿生合成法制備二氧

2、化硅以及影響因素的探討我們以人工合成的R5肽和多聚賴氨酸為模板劑，正硅酸乙脂為前驅(qū)體，在室溫近中性條件下在體外介導(dǎo)合成納米硅材料，并且研究了反應(yīng)過程中的各物理化學(xué)因素對反應(yīng)的影響，研究發(fā)現(xiàn)人工合成的R5肽和多聚賴氨酸均能夠在室溫近中性條件下介導(dǎo)硅的仿生合成。R5肽介導(dǎo)下主要生成球狀結(jié)構(gòu)的硅，當(dāng)ωTEOS=0.1mol/L,ωR5=10mg/ml，在pH=8.0的磷酸鹽緩沖液反應(yīng)15min時能夠制備出比較規(guī)則的、表面光滑的、分散性相對較好的球狀硅材料；多聚賴氨酸體外介導(dǎo)形成硅的形貌與其分子量有關(guān)，小分子量的多聚賴氨酸（1-5KDa）能夠介導(dǎo)形成球狀的硅顆粒，30

3、-70KDa的多聚賴氨酸介導(dǎo)形成片狀的硅材料，大分子量的多聚賴氨酸（15-30KDa）介導(dǎo)下則形成無規(guī)形狀的硅，但大分子量的多聚賴氨酸能夠在電場作用下介導(dǎo)形成球狀和棒狀的硅材料。紅外光譜、X射線能譜（EDS）分析證明產(chǎn)物為硅和多肽的復(fù)合物。（2）原子力顯微鏡實時、原位跟蹤反應(yīng)過程來研究反應(yīng)機理應(yīng)用原子力顯微鏡（AFM）在液相狀態(tài)下實時、原位跟蹤多聚賴氨酸在靜止?fàn)顟B(tài)下及電場作用下介導(dǎo)的硅的礦化反應(yīng)，用采到的AFM圖像來記錄反應(yīng)過程。根據(jù)原位跟蹤采到的AFM圖像，來探討多肽在反應(yīng)中的主要作用及仿生合成法制備二氧化硅的機理，并建立了一個機理模型。關(guān)鍵詞：仿生合成；生

4、物硅；多肽；原位跟蹤；反應(yīng)機理IAbstractAbstractBiomineralizationis,undercertainphysicalandchemicalconditions,theinorganicionsinsolutionaretransformedtosolidmineralsunderthespecificcontroloftheorganicspecies.Inspiredbythebiomineralization,thispaperaimedtosynthesizesilicawithspecificmorphologiesunde

5、rmildconditionsofnear-neutralpHandambienttemperatureusingsyntheticpolypeptide.Westudiedtheprocessofpolypeptidedirectedsilicabiomineralizationinsituandreal-timewithAtomicForceMicroscope(AFM)inliquidtoexplorethemechanismofbiomineralization.Ontheotherhand,westudiedtheimportantphysicala

6、ndchemicalfactorsthatimpactedthemicrostructureofsilica,aswellashowtocontrolthesefactorstopreparedifferentsilica.WecharacterizedtheproductsbyScanningElectronMicroscopy(SEM),FourierTransformInfraRedSpectroscopy(FTIR),EnergyDispersiveSpectroscopy(EDS)andThermogravimetricanalyse(TGA)tos

7、tudythemorphologyandcompositionofproducts.Themaincontentinvolves:(1)BiomimeticsynthesisofsilicaandstudythefactorsinfluencingthereactionWeimitatedthebio-mineralizationundermildconditionsofnear-neutralpHandambienttemperatureusingsyntheticR5peptideandpoly-L-(lysine).Studiedvariousphysi

8、calandchemicalfacto